[논문]NO의 암모니아 선택적 촉매환원반응을 위한 철 제올라이트 촉매의 내황성에 미치는 조촉매 효과

하호정; 최준환; 한종대

doi:10.7464/ksct.2015.21.3.153

NO의 암모니아 선택적 촉매환원반응을 위한 철 제올라이트 촉매의 내황성에 미치는 조촉매 효과
The Effect of Promoter on the SO2-resistance of Fe/zeolite Catalysts for Selective Catalytic Reduction of NO with Ammonia 원문보기

청정기술 = Clean technology, v.21 no.3, 2015년, pp.153 - 163

하호정 (창원대학교 공과대학 토목환경화공융합공학부) , 최준환 (한국기계연구원 부설 재료연구소) , 한종대 (창원대학교 공과대학 토목환경화공융합공학부)

초록
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Fe/제올라이트 촉매의 저온에서의 NO의 암모니아 선택적 촉매환원반응 활성에 미치는 반응가스 중의 수분과 SO₂의 영향을 조사하였다. Fe/제올라이트 촉매에 조촉매로 Mn, Zr과 Ce를 첨가한 Fe/제올라이트 촉매로 수분과 SO₂가 포함된 저온에서의 NO의 암모니아 선택적 촉매환원반응에서 조촉매 첨가효과를 조사하였다. 조촉매는 이온교환법으로 철을 담지시킨 Fe/제올라이트 촉매에 건식 함침법으로 첨가하였다. 제올라이트는 디젤엔진에서의 SCR기술의 적용을 위하여 NH₄-BEA와 NH₄-ZSM-5을 사용하였다. 촉매의 특성은 BET, XRD, SEM/EDS와 TEM/EDS를 사용하여 조사하였다. 반응가스 중에 5% H₂O와 100 ppm SO₂이 존재하는 경우 Fe/BEA 촉매의 NO 전환율은 200 ℃에서 77%에서 47%로 감소하였다. MnFe/BEA 촉매는 수분과 SO₂가 존재하는 경우에 200 ℃에서 53% 이상의 NO 전환율을 나타내며 Fe/BEA 촉매보다 우수한 반응활성을 보였다. Mn은 Fe 성분의 분산도를 증가시키고 Fe의 소중합체 형성을 방지하는 효과를 나타내었다. 첨가제는 Mn이 Zr과 Ce보다 우수한 특성을 나타내었다. 250 ℃ 이하의 온도에서 Fe/BEA 촉매가 Fe/ZSM-5 촉매보다 우수한 반응특성을 나타내었다.

Abstract ▼ AI-Helper

The effects of H2O and residue SO2 in flue gases on the activity of the Fe/zeolite catalysts for low-temperature NH3-SCR of NO were investigated. And the addition effect of Mn, Zr and Ce to Fe/zeolite for low-temperature NH3-SCR of NO in the presence of H2O and SO2 was investigated. Fe/zeolite catalysts were prepared by liquid ion exchange and promoted Fe/zeolite catatysts were prepared by liquid ion exchange and doping of Mn, Zr and Ce by incipient wetness impregnation. Zeolite NH4-BEA and NH4-ZSM-5 were used to adapt the SCR technology for mobile diesel engines. The catalysts were characterized by BET, X-ray diffraction (XRD), SEM/EDS, TEM/EDS. The NO conversion at 200 ℃ over Fe/BEA decreased from 77% to 47% owing to the presence of 5% H2O and 100 ppm SO2 in the flue gas. The Mn promoted MnFe/BEA catalyst exhibited NO conversion higher than 53% at 200 ℃ and superior to that of Fe/BEA in the presence of H2O and SO2. The addition of Mn increased the Fe dispersion and prevented Fe aggregation. The promoting effect of Mn was higher than Zr and Ce. Fe/BEA catalyst exhibited good activity in comparison with Fe/ZSM-5 catalyst at low temperature below 250 ℃.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 과잉산소 분위기에서 NO의 암모니아 선택적 촉매환원반응을 위한 철 제올라이트 촉매를 제조하여 수분과 SO2의 첨가에 따른 영향을 조사하고, 조촉매 성분을 첨가한 철 제올라이트 촉매에서의 SO2에 대한 저항성을 조사하였다. 디젤엔진의 NOx제거를 위한 NH3-SCR반응에 적용하기 위하여 철을 NH4-BEA와 NH4-ZSM-5 제올라이트에 습식이온교환법으로 담지시켜 촉매를 제조하였고, 저온에서의 반응활성을 향상시키고 내황성을 증가시키고자 철 제올라이트촉매에 제2의 조촉매 성분을 건식함침법으로 첨가하였다.

가설 설정

V/TiO2계 촉매에서 제안된 이중의 활성점 산화환원 반응기구(dual site redox mechanism)에 근거한 속도표현은 Fe/제올라이트 촉매에서도 잘 적용되었다[21]. Fe/BEA 촉매를모델화하기 위하여 Fe의 성분을 Fe 단량체, Fe 이량체와 Fe 산화물 입자의 다른 3가지가 존재하는 것으로 가정하고, 저온 SCR 반응에서는 Fe 단량체에서 NH3와 NO의 흡착이 일어나고 Fe 단량체가 활성점이라고 가정하였다[22]. 사용된 모델은 Fe/BEA 촉매의 열수처리 전후의 실험결과에 적용 가능하였으며, 이들 결과는 저온 SCR 반응은 열수처리 후의 Fe 단량체의 감소된 밀도에 매우 민감하지만, 고온 SCR 반응은 열수처리 후 이량체 Fe의 감소에 민감하지 않은 것으로 나타났다[22].
V/TiO2계 촉매에서 제안된 이중의 활성점 산화환원 반응기구(dual site redox mechanism)에 근거한 속도표현은 Fe/제올라이트 촉매에서도 잘 적용되었다[21]. Fe/BEA 촉매를모델화하기 위하여 Fe의 성분을 Fe 단량체, Fe 이량체와 Fe 산화물 입자의 다른 3가지가 존재하는 것으로 가정하고, 저온 SCR 반응에서는 Fe 단량체에서 NH3와 NO의 흡착이 일어나고 Fe 단량체가 활성점이라고 가정하였다[22]. 사용된 모델은 Fe/BEA 촉매의 열수처리 전후의 실험결과에 적용 가능하였으며, 이들 결과는 저온 SCR 반응은 열수처리 후의 Fe 단량체의 감소된 밀도에 매우 민감하지만, 고온 SCR 반응은 열수처리 후 이량체 Fe의 감소에 민감하지 않은 것으로 나타났다[22].

제안 방법

Fe/제올라이트 촉매와 조촉매로 Mn, Zr과 Ce를 첨가한 Fe/제올라이트 촉매로 수분과 SO2가 포함된 저온에서의 NO의암모니아 선택적 촉매환원반응에서 조촉매 첨가효과를 조사하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
Fe/제올라이트 촉매와 조촉매로 Mn, Zr과 Ce를 첨가한 Fe/제올라이트 촉매로 수분과 SO2가 포함된 저온에서의 NO의암모니아 선택적 촉매환원반응에서 조촉매 첨가효과를 조사하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
반응 후 가스 분석은 가스분석기(Saxon-Junkalor Gas Analyzer) 를 사용하여 NDIR법으로 NO와 CO2의 농도를 분석하고, electro chemical법으로 NO2의 농도를 분석을 하였다. NH3의 분석은 GC (Agilent Technologies 7890A)의 TCD를 이용하여 분석하였으며 Porapak Q (80/100, 1/8 in. x 8 ft SS)와 Porapak N (80/100, 1/8 in. x 10 ft SS)의 분리관을 사용하였다.
본 연구에서는 과잉산소 분위기에서 NO의 암모니아 선택적 촉매환원반응을 위한 철 제올라이트 촉매를 제조하여 수분과 SO2의 첨가에 따른 영향을 조사하고, 조촉매 성분을 첨가한 철 제올라이트 촉매에서의 SO2에 대한 저항성을 조사하였다. 디젤엔진의 NOx제거를 위한 NH3-SCR반응에 적용하기 위하여 철을 NH4-BEA와 NH4-ZSM-5 제올라이트에 습식이온교환법으로 담지시켜 촉매를 제조하였고, 저온에서의 반응활성을 향상시키고 내황성을 증가시키고자 철 제올라이트촉매에 제2의 조촉매 성분을 건식함침법으로 첨가하였다.
본 연구에서는 과잉산소 분위기에서 NO의 암모니아 선택적 촉매환원반응을 위한 철 제올라이트 촉매를 제조하여 수분과 SO2의 첨가에 따른 영향을 조사하고, 조촉매 성분을 첨가한 철 제올라이트 촉매에서의 SO2에 대한 저항성을 조사하였다. 디젤엔진의 NOx제거를 위한 NH3-SCR반응에 적용하기 위하여 철을 NH4-BEA와 NH4-ZSM-5 제올라이트에 습식이온교환법으로 담지시켜 촉매를 제조하였고, 저온에서의 반응활성을 향상시키고 내황성을 증가시키고자 철 제올라이트촉매에 제2의 조촉매 성분을 건식함침법으로 첨가하였다.
05 g을 기본적으로 사용하였고, 반응가스는 200 sccm을 기준유량으로 사용하였다. 반응가스는 MFC (mass flow controller)를 사용하여 일정 비율로 혼합하여 500 ppm NO, 500 ppm HN3, 10% O2, 5% CO2, 5%/10% H2O(사용시), 100 ppm SO2(사용시)의 농도로 조절하고 N2를 balance 가스로 사용하였다. 수분은 정량 액체펌프를사용하여 주입하고 180 ℃까지 가열하여 수증기 상태로 공급하였다.
촉매의 표면적과 세공분포의 측정은 BET (Quantachrome Autosorb-1)의 질소흡착법을 사용하였다. 반응 전후의 생성성분을 확인하기 위하여 XRD (Panalytical X’pert PRO MPD)를사용하였고, 촉매표면에서의 금속성분의 상태는 TEM/EDS (JEOL JEM-2100F)과 SEM/EDS (ZEISS Merlin compact)를사용하여 조사하였다.
촉매의 표면적과 세공분포의 측정은 BET (Quantachrome Autosorb-1)의 질소흡착법을 사용하였다. 반응 전후의 생성성분을 확인하기 위하여 XRD (Panalytical X’pert PRO MPD)를사용하였고, 촉매표면에서의 금속성분의 상태는 TEM/EDS (JEOL JEM-2100F)과 SEM/EDS (ZEISS Merlin compact)를사용하여 조사하였다.
05 g을 기본적으로 사용하였고, 반응가스는 200 sccm을 기준유량으로 사용하였다. 반응가스는 MFC (mass flow controller)를 사용하여 일정 비율로 혼합하여 500 ppm NO, 500 ppm HN3, 10% O2, 5% CO2, 5%/10% H2O(사용시), 100 ppm SO2(사용시)의 농도로 조절하고 N2를 balance 가스로 사용하였다. 수분은 정량 액체펌프를사용하여 주입하고 180 ℃까지 가열하여 수증기 상태로 공급하였다.
반응 전후의 모든 라인은 수분의 응축과 ammonium nitrate의 형성을 막기 위하여 180 ℃의 온도로 가열하였다. 반응기는 연속흐름을 가지는 충진층 반응기로 내경 20 mm, 높이 70 mm인 U자형 석영 미분반응기를 사용하였으며, 온도는 PID 제어기로 조절되는 전기로를 사용하여 조절하였다. 반응 후 가스 분석은 가스분석기(Saxon-Junkalor Gas Analyzer) 를 사용하여 NDIR법으로 NO와 CO2의 농도를 분석하고, electro chemical법으로 NO2의 농도를 분석을 하였다.
반응 전후의 모든 라인은 수분의 응축과 ammonium nitrate의 형성을 막기 위하여 180 ℃의 온도로 가열하였다. 반응기는 연속흐름을 가지는 충진층 반응기로 내경 20 mm, 높이 70 mm인 U자형 석영 미분반응기를 사용하였으며, 온도는 PID 제어기로 조절되는 전기로를 사용하여 조절하였다. 반응 후 가스 분석은 가스분석기(Saxon-Junkalor Gas Analyzer) 를 사용하여 NDIR법으로 NO와 CO2의 농도를 분석하고, electro chemical법으로 NO2의 농도를 분석을 하였다.
NO의 NH3-SCR 반응의 활성을 조사하기 위한 반응장치는가스 주입부, 주반응기, 그리고 가스 분석기로 구성되어 있다. 반응실험은 150 ℃의 낮은 온도 영역, 250 ℃의 중간 온도 영역, 그리고 300 ℃ 이상의 높은 온도 영역을 조사하기 위하여150 ℃에서 400 ℃까지 5 ℃/min로 온도를 올리면서 50 ℃간격으로 반응온도를 변화시키며 각 반응온도에서 1 h 동안반응활성을 조사하였다. 촉매는 0.
NO의 NH3-SCR 반응의 활성을 조사하기 위한 반응장치는가스 주입부, 주반응기, 그리고 가스 분석기로 구성되어 있다. 반응실험은 150 ℃의 낮은 온도 영역, 250 ℃의 중간 온도 영역, 그리고 300 ℃ 이상의 높은 온도 영역을 조사하기 위하여150 ℃에서 400 ℃까지 5 ℃/min로 온도를 올리면서 50 ℃간격으로 반응온도를 변화시키며 각 반응온도에서 1 h 동안반응활성을 조사하였다. 촉매는 0.

대상 데이터

반응 후 가스 분석은 가스분석기(Saxon-Junkalor Gas Analyzer) 를 사용하여 NDIR법으로 NO와 CO2의 농도를 분석하고, electro chemical법으로 NO2의 농도를 분석을 하였다. NH3의 분석은 GC (Agilent Technologies 7890A)의 TCD를 이용하여 분석하였으며 Porapak Q (80/100, 1/8 in. x 8 ft SS)와 Porapak N (80/100, 1/8 in. x 10 ft SS)의 분리관을 사용하였다.
99%) 를 사용하였다. 조촉매에 사용된 금속성분은 Ce(NO3)3 6H2O (Aldrich Chemical Co., 99%), ZrO(NO3)2 6H2O (Aldrich Chemical Co., 99%)와 Mn(NO3)2 5H2O (Aldrich Chemical Co., 98%) 를 사용하였다. Fe성분은 습식 이온교환법(ion exchange)을사용하였으며, Fe성분의 최대 이온교환 농도의 용액에 제올라이트를 넣고 상온에서 24 h 동안 교반하여 이온교환 시켰다.
99%) 를 사용하였다. 조촉매에 사용된 금속성분은 Ce(NO3)3 6H2O (Aldrich Chemical Co., 99%), ZrO(NO3)2 6H2O (Aldrich Chemical Co., 99%)와 Mn(NO3)2 5H2O (Aldrich Chemical Co., 98%) 를 사용하였다. Fe성분은 습식 이온교환법(ion exchange)을사용하였으며, Fe성분의 최대 이온교환 농도의 용액에 제올라이트를 넣고 상온에서 24 h 동안 교반하여 이온교환 시켰다.
촉매의 담체로는 제올라이트 NH4-BEA (Alfa Aeser, SiO2/ Al2O3 = 38, S.A. = 710 m2/g)와 제올라이트 NH4-ZSM-5 (Alfa Aeser, SiO2/Al2O3 = 30, S.A. = 400 m2/g)을 사용하였으며, 활성 Fe성분은 Fe(NO3)3 9H2O (Aldrich Chemical Co., 99.99%) 를 사용하였다. 조촉매에 사용된 금속성분은 Ce(NO3)3 6H2O (Aldrich Chemical Co.
촉매의 담체로는 제올라이트 NH4-BEA (Alfa Aeser, SiO2/ Al2O3 = 38, S.A. = 710 m2/g)와 제올라이트 NH4-ZSM-5 (Alfa Aeser, SiO2/Al2O3 = 30, S.A. = 400 m2/g)을 사용하였으며, 활성 Fe성분은 Fe(NO3)3 9H2O (Aldrich Chemical Co., 99.99%) 를 사용하였다. 조촉매에 사용된 금속성분은 Ce(NO3)3 6H2O (Aldrich Chemical Co.

이론/모형

, 98%) 를 사용하였다. Fe성분은 습식 이온교환법(ion exchange)을사용하였으며, Fe성분의 최대 이온교환 농도의 용액에 제올라이트를 넣고 상온에서 24 h 동안 교반하여 이온교환 시켰다. 제올라이트는 사용하기 전에 120 ℃에서 2 h 동안 건조하여 사용하였다.
, 98%) 를 사용하였다. Fe성분은 습식 이온교환법(ion exchange)을사용하였으며, Fe성분의 최대 이온교환 농도의 용액에 제올라이트를 넣고 상온에서 24 h 동안 교반하여 이온교환 시켰다. 제올라이트는 사용하기 전에 120 ℃에서 2 h 동안 건조하여 사용하였다.
반응기는 연속흐름을 가지는 충진층 반응기로 내경 20 mm, 높이 70 mm인 U자형 석영 미분반응기를 사용하였으며, 온도는 PID 제어기로 조절되는 전기로를 사용하여 조절하였다. 반응 후 가스 분석은 가스분석기(Saxon-Junkalor Gas Analyzer) 를 사용하여 NDIR법으로 NO와 CO2의 농도를 분석하고, electro chemical법으로 NO2의 농도를 분석을 하였다. NH3의 분석은 GC (Agilent Technologies 7890A)의 TCD를 이용하여 분석하였으며 Porapak Q (80/100, 1/8 in.
반응기는 연속흐름을 가지는 충진층 반응기로 내경 20 mm, 높이 70 mm인 U자형 석영 미분반응기를 사용하였으며, 온도는 PID 제어기로 조절되는 전기로를 사용하여 조절하였다. 반응 후 가스 분석은 가스분석기(Saxon-Junkalor Gas Analyzer) 를 사용하여 NDIR법으로 NO와 CO2의 농도를 분석하고, electro chemical법으로 NO2의 농도를 분석을 하였다. NH3의 분석은 GC (Agilent Technologies 7890A)의 TCD를 이용하여 분석하였으며 Porapak Q (80/100, 1/8 in.
이온교환된 제올라이트는 여과와 세척을 하고 80 ℃에서 2 h 동안, 120 ℃에서 6 h 동안 건조시킨 후, 550 ℃에서 2 h 동안 소성하여 촉매를 제조하였다. 조촉매는건식 함침법(incipient wetness impregnation)을 사용하였으며, Fe로 이온교환 시키고 80 ℃에서 2 h 동안, 120 ℃에서 6 h 동안 건조시킨 제올라이트에 조촉매의 환산된 양을 함침시키고 80 ℃에서 2 h 동안, 120 ℃에서 6 h 동안 건조시킨 후, 550℃에서 2 h 동안 소성시켜 촉매로 제조하였다. 촉매명은 금속성분(담지량)/담체 순으로 구분하여 표기하였다.
이온교환된 제올라이트는 여과와 세척을 하고 80 ℃에서 2 h 동안, 120 ℃에서 6 h 동안 건조시킨 후, 550 ℃에서 2 h 동안 소성하여 촉매를 제조하였다. 조촉매는건식 함침법(incipient wetness impregnation)을 사용하였으며, Fe로 이온교환 시키고 80 ℃에서 2 h 동안, 120 ℃에서 6 h 동안 건조시킨 제올라이트에 조촉매의 환산된 양을 함침시키고 80 ℃에서 2 h 동안, 120 ℃에서 6 h 동안 건조시킨 후, 550℃에서 2 h 동안 소성시켜 촉매로 제조하였다. 촉매명은 금속성분(담지량)/담체 순으로 구분하여 표기하였다.
촉매의 표면적과 세공분포의 측정은 BET (Quantachrome Autosorb-1)의 질소흡착법을 사용하였다. 반응 전후의 생성성분을 확인하기 위하여 XRD (Panalytical X’pert PRO MPD)를사용하였고, 촉매표면에서의 금속성분의 상태는 TEM/EDS (JEOL JEM-2100F)과 SEM/EDS (ZEISS Merlin compact)를사용하여 조사하였다.

성능/효과

BET 분석결과 Fe를 BEA 제올라이트에 담지시킨 촉매와첨가제를 가한 촉매에서도 촉매는 반응 전후에 큰 변화없이600-780 m2/g 영역의 표면적을 나타내었으며, Fe를 ZSM-5 제올라이트에 담지시킨 촉매와 첨가제를 가한 촉매에서는 반응 전후에 큰 변화없이 400-460 m2/g 영역의 표면적을 나타내었다.
BET 분석결과 Fe를 BEA 제올라이트에 담지시킨 촉매와첨가제를 가한 촉매에서도 촉매는 반응 전후에 큰 변화없이600-780 m2/g 영역의 표면적을 나타내었으며, Fe를 ZSM-5 제올라이트에 담지시킨 촉매와 첨가제를 가한 촉매에서는 반응 전후에 큰 변화없이 400-460 m2/g 영역의 표면적을 나타내었다.
반응가스 중에 5% H2O와 100 ppm SO2이 존재하는 경우 Fe/BEA 촉매의 NO 전환율은 200 ℃에서77%에서 47%로 감소하였다. MnFe/BEA 촉매는 수분과 SO2가 존재하는 경우에 200 ℃에서 53% 이상의 NO 전환율을 나타내며 Fe/BEA 촉매보다 우수한 반응활성을 보였다. Mn은 Fe 성분의 분산도를 증가시키고 Fe의 소중합체 형성을 방지하는 효과를 나타내었다.
반응가스 중에 5% H2O와 100 ppm SO2이 존재하는 경우 Fe/BEA 촉매의 NO 전환율은 200 ℃에서77%에서 47%로 감소하였다. MnFe/BEA 촉매는 수분과 SO2가 존재하는 경우에 200 ℃에서 53% 이상의 NO 전환율을 나타내며 Fe/BEA 촉매보다 우수한 반응활성을 보였다. Mn은 Fe 성분의 분산도를 증가시키고 Fe의 소중합체 형성을 방지하는 효과를 나타내었다.
Mne Fe 성분의 분산도를 증가시키고 Fe의 소중합체 형성을 방지하는 효과를 나타내었다.
SEM/EDX에 의한 Fe/BEA와 Fe/ZSM-5의 분석결과를 Figure 9와 10에 나타내었으며, Fe/BEA와 Fe/ZSM-5의 TEM/EDS 분석결과는 Figure 11과 12에 나타내었다. SEM/EDS와 TEM/EDS

의 분석결과 Fe 성분은 잘 분산되어 있었으며, 반응 전후에도분산도에서 큰 차이가 없이 잘 분산되어 있는 것으로 나타났다. 반응 전후의 원소를 비교하면 반응 후에는 S 성분이 존재함을 나타내고 있다.
SEM/EDX에 의한 Fe/BEA와 Fe/ZSM-5의 분석결과를 Figure 9와 10에 나타내었으며, Fe/BEA와 Fe/ZSM-5의 TEM/EDS 분석결과는 Figure 11과 12에 나타내었다. SEM/EDS와 TEM/EDS

의 분석결과 Fe 성분은 잘 분산되어 있었으며, 반응 전후에도분산도에서 큰 차이가 없이 잘 분산되어 있는 것으로 나타났다. 반응 전후의 원소를 비교하면 반응 후에는 S 성분이 존재함을 나타내고 있다.
Fe/BEA 촉매를모델화하기 위하여 Fe의 성분을 Fe 단량체, Fe 이량체와 Fe 산화물 입자의 다른 3가지가 존재하는 것으로 가정하고, 저온 SCR 반응에서는 Fe 단량체에서 NH3와 NO의 흡착이 일어나고 Fe 단량체가 활성점이라고 가정하였다[22]. 사용된 모델은 Fe/BEA 촉매의 열수처리 전후의 실험결과에 적용 가능하였으며, 이들 결과는 저온 SCR 반응은 열수처리 후의 Fe 단량체의 감소된 밀도에 매우 민감하지만, 고온 SCR 반응은 열수처리 후 이량체 Fe의 감소에 민감하지 않은 것으로 나타났다[22]. 또한 열수처리된 Fe/BEA촉매의 속도론 모델은 암모니아와 함께 Fe 점을 보호하는 Brønsted 산점의 수는 일정하며 열수처리에 영향을 받지 않는 것으로 나타내었다[22].
Fe/BEA 촉매를모델화하기 위하여 Fe의 성분을 Fe 단량체, Fe 이량체와 Fe 산화물 입자의 다른 3가지가 존재하는 것으로 가정하고, 저온 SCR 반응에서는 Fe 단량체에서 NH3와 NO의 흡착이 일어나고 Fe 단량체가 활성점이라고 가정하였다[22]. 사용된 모델은 Fe/BEA 촉매의 열수처리 전후의 실험결과에 적용 가능하였으며, 이들 결과는 저온 SCR 반응은 열수처리 후의 Fe 단량체의 감소된 밀도에 매우 민감하지만, 고온 SCR 반응은 열수처리 후 이량체 Fe의 감소에 민감하지 않은 것으로 나타났다[22]. 또한 열수처리된 Fe/BEA촉매의 속도론 모델은 암모니아와 함께 Fe 점을 보호하는 Brønsted 산점의 수는 일정하며 열수처리에 영향을 받지 않는 것으로 나타내었다[22].
Fe/ZSM-5 촉매에서 열수(hydrothermal)작용은 SO2의 존재와는 관계없이 SCR 반응의 활성을 크게 감소시키는데 이는 NH3 산환반응 활성의 증가때문이라고 하였다[9]. 열수작용은 NH3의 산화반응 활성을 증가시켜 표준 SCR 반응의 활성을심하게 감소시키는 것으로 나타났다. 반면 고속(fast) SCR 반응의 활성은 열수작용에 의하여 크게 감소하지 않았으며 이는 고속 SCR반응에 활성을 나타내는 독립된 Fe 점은 클러스트 형성이 잘 되지 않기 때문이라고 하였다.
Fe/ZSM-5 촉매에서 열수(hydrothermal)작용은 SO2의 존재와는 관계없이 SCR 반응의 활성을 크게 감소시키는데 이는 NH3 산환반응 활성의 증가때문이라고 하였다[9]. 열수작용은 NH3의 산화반응 활성을 증가시켜 표준 SCR 반응의 활성을심하게 감소시키는 것으로 나타났다. 반면 고속(fast) SCR 반응의 활성은 열수작용에 의하여 크게 감소하지 않았으며 이는 고속 SCR반응에 활성을 나타내는 독립된 Fe 점은 클러스트 형성이 잘 되지 않기 때문이라고 하였다.
의 분석결과 Fe 성분은 잘 분산되어 있었으며, 반응 전후에도분산도에서 큰 차이가 없이 잘 분산되어 있는 것으로 나타났다. 반응 전후의 원소를 비교하면 반응 후에는 S 성분이 존재함을 나타내고 있다.
Fe/ZSM-5 촉매의 반응 전후의 XRD피크들은 Figure 8에 나타내었다. 제올라이트 종류에 따른 XRD 피크에서의 Fe성분의 차이는 거의 나타나지 않았으며, Fe2O3의 특성 피크를 나타내고 모든 촉매에서 반응 전후에 뚜렷한 차이도 관찰되지 않았다. 제올라이트 구조는 550 ℃의 소성온도와 450 ℃의 반응에서도 열적으로 안정한 것을 나타내고 있다.

참고문헌 (36)

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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