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문제 정의
- Aydinalp and Marinova(2003)은 토양 중의 양이온 치환 용량(Cation Exchange Capacity, CEC)이 유기물 함량(Organic Matter, OM)과 점토함량에 의해 결정되며 금속류의 이동성에 영향을 준다고 보고하였다. 본 연구에서는 왕수추출법만으로 토양오염도를 평가하는 것이 실제 위해를 이해하는데 한계가 있으므로 농경지와 공장용지에서 채취한 토양을 대상으로 연속추출방법을 적용하여 크롬, 구리, 니켈, 납 및 아연의 존재형태별 분포특성과 연속추출의 분획별 농도의 합을 평가하였으며 토양 pH, OM, CEC, DOC, 점토함량 등 토양특성과 금속류의 존재형태 간의 상관성을 평가하여 토지이용도별 토양오염관리방법 차별화에 활용하고자 하였다.
제안 방법
- 15 mm)로 각각 체거름하였다. 10 mesh 체거름 시료는 토양의 이화학적 특성분석에 사용하였으며, 100 mesh 체거름 시료는 금속류의 함량 분석(왕수추출 및 연속추출)에 적용되었다.
- 17, 19, 20, 23)에서 각 1점의 심토(15~30 cm)을 추가적으로 채취하였다. 각 지점의 토양시료는 토양오염공정시험기준에 따라 시료채취 후 풍건하였으며 분석목적에 따라 10 mesh(2mm)와 100 mesh(0.15 mm)로 각각 체거름하였다. 10 mesh 체거름 시료는 토양의 이화학적 특성분석에 사용하였으며, 100 mesh 체거름 시료는 금속류의 함량 분석(왕수추출 및 연속추출)에 적용되었다.
- 45 µm PTFE필터를 이용하여 여과하여 최종 시료액으로 하였다. 기기분석은 정량한계를 고려하여 1, 2단계 시료액은 유도결합플라스마-질량분석계(ICP-MS, Perkinelmer, ELAN DRC-e)로 정량하였으며, 3, 4단계 시료액은 유도결합플라스마-원자발광분광계(ICP-AES, Varian, 720ES)로 정량하였다.
- 토양 중 금속류의 존재형태를 검토하기 위한 연속추출방법은 유럽연합에서 제안한 수정된 SM&T 방법을 적용하였다. 왕수추출 전함량을 기준으로 0.11 M Acetic acid, 0.5 M Hydroxylamine hydrochloride, 1.0 M Ammonium acetate로 단계별로 추출한 것을 각각 1단계 치환태(exchangeable phase), 2단계 환원태(reducible phase), 3단계 산화태(Oxidisable phase)로 간주하였으며, 잔류태(redisual phase)는 3단계 추출 후 남은 잔류물을 왕수추출하여 분석하였다. 모든 단계에서 추출액은 0.
- 점토함량은 stoke의 법칙을 이용한 피펫법을 이용하여 정량하였다. 추출액 중철(Fe)과 망간(Mn) 함량은 원자흡광광도계(AAs, Agilent, AA280FS)로 분석하였다.
대상 데이터
- 토양시료는 23지점의 표토(0~15 cm)를 채취하였으며, 각각 농경지 16지점, 공장용지 7지점으로 분류되었다. 조사지점 중 비교적 표토의 중금속의 농도가 높은 농경지 2지점(Site No. 6, 7)에서 깊이별로 2점의 심토(15~30 cm, 30~60 cm)를 채취하였고 공장용지는 시료채취가 부지특성상 곤란한 3지점을 제외한 4지점(Site No. 17, 19, 20, 23)에서 각 1점의 심토(15~30 cm)을 추가적으로 채취하였다. 각 지점의 토양시료는 토양오염공정시험기준에 따라 시료채취 후 풍건하였으며 분석목적에 따라 10 mesh(2mm)와 100 mesh(0.
- 토양시료는 23지점의 표토(0~15 cm)를 채취하였으며, 각각 농경지 16지점, 공장용지 7지점으로 분류되었다. 조사지점 중 비교적 표토의 중금속의 농도가 높은 농경지 2지점(Site No.
이론/모형
- CEC는 1M NH4OAc(pH 7)로 치환 · 침출 후 치환 · 흡착된 NH4+를 증류 · 적정하여 측정하였으며(Chapman, 1965), DOC는 Jandl and Sollins(1997)의 방법을 적용하여 증류수 침출액(고액비 1:5)을 총유기탄소분석기(TOC analyzer, Analytic jena, multi N/C 3000)로 분석하였다.
- CEC는 1M NH4OAc(pH 7)로 치환 · 침출 후 치환 · 흡착된 NH4+를 증류 · 적정하여 측정하였으며(Chapman, 1965), DOC는 Jandl and Sollins(1997)의 방법을 적용하여 증류수 침출액(고액비 1:5)을 총유기탄소분석기(TOC analyzer, Analytic jena, multi N/C 3000)로 분석하였다. 점토함량은 stoke의 법칙을 이용한 피펫법을 이용하여 정량하였다. 추출액 중철(Fe)과 망간(Mn) 함량은 원자흡광광도계(AAs, Agilent, AA280FS)로 분석하였다.
- 토양 pH는 토양오염공정시험기준(ES 07302.1a, 2013)에 따라 증류수 현탁액의 pH를 유리전극으로 측정하였고, OM은 Walkley(1934) 방법으로 측정하였다. CEC는 1M NH4OAc(pH 7)로 치환 · 침출 후 치환 · 흡착된 NH4+를 증류 · 적정하여 측정하였으며(Chapman, 1965), DOC는 Jandl and Sollins(1997)의 방법을 적용하여 증류수 침출액(고액비 1:5)을 총유기탄소분석기(TOC analyzer, Analytic jena, multi N/C 3000)로 분석하였다.
- 토양 중 금속류의 존재형태를 검토하기 위한 연속추출방법은 유럽연합에서 제안한 수정된 SM&T 방법을 적용하였다.
성능/효과
- 77으로 약산성~중성 토양이 대부분이었으며, 공장용지 7지점은 pH7 전후의 중성토양이 많으며 알칼리성을 띄는 토양도 1지점 존재하였다(Table 1). OM 및 점토함량은 농경지 쪽에서 대체로 비율이 높은 경향을 보였으며 철 및 망간은 산화물은 결정성 형태가 우세한 것으로 나타났으나, 공장용지 1지점(지점 22)에서는 이동성이 비교적 높은 비정형망간의 농도가 결정성 망간의 약 3배 정도로 검출되는 특징을 보였다.
- 국내 농경지와 공장용지 토양에서 수정된 SM&T 연속추출법을 사용하여 토양 중 금속류(크롬, 구리, 니켈, 납, 아연)의 존재형태를 조사한 결과, 크롬, 니켈은 잔류태의 비율이 가장 높고 산화태, 환원태, 치환태 순으로 감소하였고, 구리 및 납은 산화태의 비율이 가장 높고 잔류태, 환원태, 치환태 순으로 감소하였다.
- 금속류의 산화태 함량과 토양유기물의 상관성은 농경지토양 중 크롬, 니켈에서 강한 상관성을 보였다(r>0.5,p<0.05).
- 깊이별 오염도의 경우 농경지에서 니켈을 제외한 구리, 크롬, 납, 아연 모두 깊이가 증가함에 따라 평균농도가 12~50% 정도 감소하는 것으로 나타났으며, 공장용지의 경우 조사대상 중금속 모두 깊이가 증가함에 따라 평균농도가 20~60% 정도 감소하는 것으로 나타나 농경지보다 표토의 중금속 농도가 높은 경향을 보였다(Fig. 2). 공장용지에서 깊이에 따른 항목별 평균농도는 크롬 > 니켈 > 납> 구리 > 아연 순으로 감소하였다.
- 토지이용도별 농도는 농경지 보다 공장용지에서 납, 아연, 니켈, 크롬, 구리 순으로 높게 분포하는 특징을 보였으나 국내 토양오염우려기준 대비 약 30% 미만 수준으로 평가되었다. 깊이별 중금속의 평균농도는 농경지보다 공장용지에서 깊이가 증가함에 따라 감소비율이 높은 것으로 나타났으며 농경지보다 표토의 중금속 농도가 높은 경향을 나타내었는데 이러한 경향은 시료를 채취한 지역의 배출특성과도 관련이 있는 것으로 판단되었다. 금속류별로 존재형태에 영향을 미치는 토양특성을 조사해본 결과 치환태는 주로 pH, 환원태는 Fe/Mn 산화물, 산화태는 유기물함량과 상관성이 높은 것으로 판단되었으나, pH, OM, CEC, DOC 등 다양한 토양특성 및 토양환경이 금속류의 존재형태에 복합적으로 관여하므로 앞으로 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단되었다.
- 납은 치환태가 거의 존재하지 않으나(<1%), 아연 다음으로 가장 높은 환원태 비율(농경지 평균 약 10%, 공장용지 평균 약 25%)을 갖는 특징을 보여 토양환경변화에 따라 용출가능한 존재형태의 비율이 비교적 높은 것으로 평가되었다.
- 88 mg/kg으로 나타났다. 농경지와 비교하여 공장용지에서 납과 아연의 평균농도는 4배 이상, 니켈의 평균농도는 2배 이상 높게 조사되었으며, 크롬과 구리의 평균농도 역시 경미하게 공장용지에서보다 높은 수준으로 조사되었다. 국내 토양오염우려기준대비 평균농도의 비율은 농경지에서 아연(52.
- 비정형 철/망간과 환원태와의 관계를 살펴보면, 철과는 대체적으로 정의 상관성을 보이는 반면 상대적으로 망간과는 낮은 상관성을 보여 토양 중 철은 망간보다 높은함량으로 존재하며 망간에 비해 토양과 금속류 간의 결합에 보다 큰 영향을 미치는 것으로 판단되었다. 납은 다른금속류와 달리 낮은 상관성을 보였는데 납이 철/망간 산화물보다 유기물과 강한 결합을 형성하는 특징 때문인 것으로 판단되었다(Alina, 2011).
- 상대적으로 이동성이 있는 형태인 치환태와 환원태의 비율의 합(이동태 비율)은 아연 > 납 > 니켈 > 구리 > 크롬 순으로 조사되었다.
- 수정된 SM&T방법을 적용하여 농경지와 공장용지 표토 중 금속별 존재형태를 분석한 결과 산화태와 잔류태 평균농도 비율의 합은 크롬 > 구리 > 니켈 > 납 > 아연의 순으로 낮아졌으며 토지이용도별로 동일한 경향성을 보였다(Table 3).
- 상대적으로 이동성이 있는 형태인 치환태와 환원태의 비율의 합(이동태 비율)은 아연 > 납 > 니켈 > 구리 > 크롬 순으로 조사되었다. 아연의 이동태 비율은 농경지 토양에서 약 30%, 공장용지 토양에서 50%이상을 차지하여 조사된 금속류 중 생물이용성 및 이동성이 가장 높을 것으로 판단되었다. 납은 치환태가 거의 존재하지 않으나(<1%), 아연 다음으로 가장 높은 환원태 비율(농경지 평균 약 10%, 공장용지 평균 약 25%)을 갖는 특징을 보여 토양환경변화에 따라 용출가능한 존재형태의 비율이 비교적 높은 것으로 평가되었다.
- 양이온치환용량(CEC)은 주로 금속류의 치환태, 환원태 및 산화태 등 이동성이 높은 존재형태와 상관성이 있는 것으로 나타났으며 농경지 토양보다 공장용지 토양에서 더 높은 상관성을 보였다. Aydinalp et al.
- 아연은 잔류태 > 치환태 > 환원태 산화태 순으로 감소하였으며 공장용지의 경우 이동성이 높은 치환태와 환원태의 비율의 합이 50% 이상이었다. 원소별로는 아연이 가장 생물유효성 및 이동성이 높을 것으로 판단되었다. 잔류태의 비율이 비교적 높은 크롬과 니켈과 비교하여 구리, 납, 아연은 토양환경의 변화에 따라 식물체 및 다른 계로의 이동 가능성이 높으며, 특히 아연은 비교적 물 또는 약산에서 용출되기 쉬운 치환태의 비율이 높아 인체 및 환경에 대한 위해성 검토시 왕수추출농도 뿐만 아니라 존재형태에 대한 고려가 중요할 것이다.
- 이는 산화태의 비율이 아연, 납, 니켈의 경우 공장용지에서 농경지보다 더 높거나 유사한 비율을 나타냈으나 크롬, 구리의 경우 농경지에서 오히려 높은 것으로 조사되었으며 이는 토양 중 유기물함량이 공장용지보다 농경지에서 비교적 높은 것과 관계있는 것으로 판단되었다.
- 연속추출의 분획별 농도를 모두 합할 경우 토양 중 전함량으로 나타낼 수 있다. 이를 토지이용도별로 비교한 결과 농경지와 공장용지에서의 평균농도는 각각 크롬 87.53 mg/kg, 132.19 mg/kg, 구리 64.49 mg/kg, 88.63 mg/kg, 니켈 43.19 mg/kg, 95.11 mg/kg, 납 16.26 mg/kg, 76.76 mg/kg, 아연 158.09 mg/kg, 665.88 mg/kg으로 나타났다. 농경지와 비교하여 공장용지에서 납과 아연의 평균농도는 4배 이상, 니켈의 평균농도는 2배 이상 높게 조사되었으며, 크롬과 구리의 평균농도 역시 경미하게 공장용지에서보다 높은 수준으로 조사되었다.
- 특히 아연, 납, 니켈은 치환태, 환원태 및 산화태의 비율이 농경지 토양보다 공장지역에서 높은 비율로 존재하였으나, 니켈의 경우 잔류태의 비율이 토양이용별로 평균 60% 이상을 차지하여 아연, 납이 평균 60% 미만인 것과 대조적이었다. 잔류태의 비율로 존재형태를 평가할 경우 아연, 납, 니켈은 공장용지보다 농경지에서 더 높은 비율을 나타냈으나 크롬, 구리는 농경지에서 오히려 낮은 것으로 조사되었다. 이는 산화태의 비율이 아연, 납, 니켈의 경우 공장용지에서 농경지보다 더 높거나 유사한 비율을 나타냈으나 크롬, 구리의 경우 농경지에서 오히려 높은 것으로 조사되었으며 이는 토양 중 유기물함량이 공장용지보다 농경지에서 비교적 높은 것과 관계있는 것으로 판단되었다.
- 점토함량은 농경지 토양 중 크롬, 구리에서 양의 상관성을 보이는 반면 납과 아연에서는 음의 상관성을 보였다(p<0.05).
- 조사된 농경지 토양 16지점의 pH는 4.68~7.77으로 약산성~중성 토양이 대부분이었으며, 공장용지 7지점은 pH7 전후의 중성토양이 많으며 알칼리성을 띄는 토양도 1지점 존재하였다(Table 1). OM 및 점토함량은 농경지 쪽에서 대체로 비율이 높은 경향을 보였으며 철 및 망간은 산화물은 결정성 형태가 우세한 것으로 나타났으나, 공장용지 1지점(지점 22)에서는 이동성이 비교적 높은 비정형망간의 농도가 결정성 망간의 약 3배 정도로 검출되는 특징을 보였다.
- 치환태 크롬은 토양 pH와 비교적 강한 음의 상관성을 가지는 것으로 평가되었다(p<0.01).
- 크롬 등 5종의 금속은 농경지 토양에 비하여 공장용지 토양에서 비교적 용출되기 쉬운 형태인 치환태 및 환원태가 높은 것으로 조사되어 공장용지가 농경지에 비하여 토양 중 금속류의 생물유효성 및 이동성이 상대적으로 높은 것으로 판단되었다.
- 수정된 SM&T방법을 적용하여 농경지와 공장용지 표토 중 금속별 존재형태를 분석한 결과 산화태와 잔류태 평균농도 비율의 합은 크롬 > 구리 > 니켈 > 납 > 아연의 순으로 낮아졌으며 토지이용도별로 동일한 경향성을 보였다(Table 3). 크롬과 니켈은 잔류태의 비율이 가장 높은 반면 구리와 납은 산화태의 비율이 가장 높은 특징을 보였다. 산화태와 잔류태는 생물유효성이나 이동성이 매우 낮은 것으로 알려져 있으므로(Juan and Ana, 1994), 전함량 중 산화태와 잔류태의 비율이 높을수록 실질적인 위해도는 낮을 것으로 평가될 수 있다.
- 잔류태의 비율이 비교적 높은 크롬과 니켈과 비교하여 구리, 납, 아연은 토양환경의 변화에 따라 식물체 및 다른 계로의 이동 가능성이 높으며, 특히 아연은 비교적 물 또는 약산에서 용출되기 쉬운 치환태의 비율이 높아 인체 및 환경에 대한 위해성 검토시 왕수추출농도 뿐만 아니라 존재형태에 대한 고려가 중요할 것이다. 토지이용도별 농도는 농경지 보다 공장용지에서 납, 아연, 니켈, 크롬, 구리 순으로 높게 분포하는 특징을 보였으나 국내 토양오염우려기준 대비 약 30% 미만 수준으로 평가되었다. 깊이별 중금속의 평균농도는 농경지보다 공장용지에서 깊이가 증가함에 따라 감소비율이 높은 것으로 나타났으며 농경지보다 표토의 중금속 농도가 높은 경향을 나타내었는데 이러한 경향은 시료를 채취한 지역의 배출특성과도 관련이 있는 것으로 판단되었다.
- 크롬 등 5종의 금속은 농경지 토양에 비하여 공장용지 토양에서 비교적 용출되기 쉬운 형태인 치환태 및 환원태가 높은 것으로 조사되어 공장용지가 농경지에 비하여 토양 중 금속류의 생물유효성 및 이동성이 상대적으로 높은 것으로 판단되었다. 특히 아연, 납, 니켈은 치환태, 환원태 및 산화태의 비율이 농경지 토양보다 공장지역에서 높은 비율로 존재하였으나, 니켈의 경우 잔류태의 비율이 토양이용별로 평균 60% 이상을 차지하여 아연, 납이 평균 60% 미만인 것과 대조적이었다. 잔류태의 비율로 존재형태를 평가할 경우 아연, 납, 니켈은 공장용지보다 농경지에서 더 높은 비율을 나타냈으나 크롬, 구리는 농경지에서 오히려 낮은 것으로 조사되었다.
후속연구
- 농경지의 평균농도는 국내자연배경수준과 비교할 경우 모든 항목이 다소 높은 수준이나 국내 밭토양 배경수준과 비교하여 니켈과 납은 오히려 낮은 수준이며 크롬, 구리, 아연은 경미하게 높은 수준이었다. 구리나 아연은 국내 농경지에서 농약, 비료 등 농업활동에 광범위하게 사용되는 물질에 다량 함유되어 있어 농업활동으로 인한 토양오염부하가 있을 수 있으나 보다 정밀한 부하영향을 파악하기 위하여 추가적인 검토가 필요하다고 판단된다. 공장용지의 경우 크롬, 구리, 니켈, 납, 아연에 대한 대기 · 수계 · 토양배출량 및 폐수 · 폐기물이동량이 보고된 1차 금속제조업과 석유정제품 제조업 업체의 인근 지점(Site No.
- 금속류별로 존재형태에 영향을 미치는 토양특성을 조사해본 결과 치환태는 주로 pH, 환원태는 Fe/Mn 산화물, 산화태는 유기물함량과 상관성이 높은 것으로 판단되었으나, pH, OM, CEC, DOC 등 다양한 토양특성 및 토양환경이 금속류의 존재형태에 복합적으로 관여하므로 앞으로 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단되었다.
- , 2005). 따라서 산화태의 이동성과 유기물 간의 관계를 평가하기 위한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단되었다.
- 본 연구에서는 유기물함량 및 토양용액 중의 용존유기탄소와 금속류의 존재형태별 상관성을 검토하였는데 유기물을 휴믹산, 플빅산 등 보다 세부적으로 나누어 평가하여 유기물 결합 위치와 혼합물을 형성하는 화학적 특성을 추가적으로 파악할 필요가 있을 것으로 판단되었다.
- Table 4에서와 같이 농경지의 경우 크롬, 구리, 니켈, 납, 아연의 농도분포가 유사한 경향을 보였으나, 공장용지의 경우 항목별로 다소 다른 경향을 나타내어 구리와 크롬은 유사한 수준이었으나 아연, 납, 니켈은 농도가 다소 높은 수준으로 나타났다. 특히, 아연의 경우 대부분 지점에서 다목적지화학도의 조사결과보다 높은 수준으로 나타나 농경지, 공업용지 등 인위적 활동이 활발한 지역에서의 광범위한 오염부하에 대한 추가적인 검토가 필요할 것으로 판단되었다.
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