[논문]국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성 데이터베이스 구축

임충섭; 임종명; 박지영; 정근호; 김창종; 장병욱; 지영용

doi:10.7733/jnfcwt.2016.14.4.331

문제 정의

LaBr₃ 검출기를 이용한 스크리닝 과정에서 ²³⁸U와 ²³²Th의 붕괴계열 내 핵종들이 기여하는 구간의 계수율과 HPGe 검출기로 분석된 방사능농도 간의 상관관계 분석을 통해 스크리닝의 적용성을 평가하고자 하였다. 본 연구에서는 ROI 구간별 계수율과 핵종별 방사능농도 간의 상관성을 평가하기 위하여 피어슨 상관계수(Pearson’s product moment correlation coefficient)를 유도하였으며, 그 수학적 표현은 식 (2)와 같다.
그리고 ED-XRF로 측정된 원소성분비로부터 산출된²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K 방사능 값과 HPGe 검출기로 분석된 해당 천연방사성핵종들의 방사능농도를 비교함으로써, 원소 성분 분석을 이용한 스크리닝 개념의 방사능농도 예측 가능성을 평가하고자 하였다. Fig.
또한, 원료물질 및 공정부산물에 대한 방사능농도 평가 시 특성DB의 역할은 매우 중요함으로 주기 적인 점검과 보완은 반드시 선행되어야 한다. 본 연구는 원료물질 또는 공정부산물 중 천연방사성핵종 분석 시 신속성과 재현성 및 정확성 향상을 위한 특성DB를 확보하였다는데 의의가 있다.
본 연구에서는 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 DB를 구축하기 위하여 국내 유통중인 약 220여 개, 총 16종의 표본 시료를 선정하고, 문헌조사를 통해 해당 물질의 광물학적특성 등을 조사하였다. 그리고 신속 스크리닝 기법으로 LaBr₃ 섬광검출기(Lanthanum bromide scintillation detector)를 이용한 방사선에너지 스펙트럼측정과 에너지구간(Region of interest, ROI)별 계수율 분석 그리고 에너지 분산형 X-선 형광 분광기(Energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer, ED-XRF)를 이용한 해당 물질 내 U, Th 및 K 그리고 주요 원소들의 성분분석을 수행하였다.
220 여개의 표본시료들을 대상으로 HPGe검출기를 이용하여 우라늄과 토륨의 붕괴계열 내 핵종들에 대한 방사능 분석을 실시하였다[19]. 이는 시료군별 방사능농도를 DB화 함으로써 소형 방사선검출기 또는 XRF 등의 스크리닝 장비로 측정된 특성변수들과 방사능농도와의 상관관계를 평가하기 위한 참조자료로써 활용하고자 한다. 먼저, Fig.
그리고 시료에 존재하는 U, Th 및 K 원소의 농도(μg·g^-1또는 %)의 측정 결과와 ²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K 핵종의 천연존재비를 이용하여 시료의 단위 질량당 해당 핵종들의 질량을 계산하고 이를 식 (1)의 질량-방사능 관계식을 이용하여 방사능농도로 환산하였다. 이를 감마분석결과와 비교함으로써 XRF를 이용한 스크리닝 기법으로 ²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K의 방사능농도 평가 시 참조자료로 활용하고자 하였다.
또한 감마핵종분석이 끝난 시료를 개봉하여 ED-XRF를 이용한 원소성분 분석을 수행하였으며, 이로부터 U, Th 및 K 함량에 따른²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K의 방사능농도를 예측하였다. 이를 감마핵종분석결과와 비교함으로써 원소성분에 따른 방사능농도 간의 상관관계 및 물질 내 천연방사성 핵종들의 평형상태 여부 등을 파악하여 특성 DB에 수록함으로써, 향후 미지시료들에 대한 신속 스크리닝 과정에서의 비교자료로 활용하고자 하였다.
또한 해당 시료 내 천연방사성핵종의 방사능농도를 정밀분석하기 위하여 감마분광분석을 수행하였으며, 이로부터 시료 내 ²³⁴Th, ²³⁴mPa 및 ²¹⁴Bi 등의 우라늄 붕괴계열 핵종들과 ²²⁸Ac, ²¹²Pb 및 ²⁰⁸Tl 등의 토륨 붕괴계열 핵종들 그리고 ⁴⁰K 등의 방사능농도에 대한 기초자료를 수집하였다. 이를 토대로 ROI 구간별 계수율, 원소성분함량 그리고 방사능농도 등 특성변수들 간의 상관관계를 도출하여 특성DB에 수록함으로써 신속 스크리닝 과정에서 얻을 수 있는 임의의 특성변수로부터 해당 물질의 방사능농도를 예측하는데 필요한 기초 자료로 활용하고자 하였다. 이상과 같이, 개발된 원료물질 또는 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성 DB는 해당 물질의 방사능농도 분석을 수행하기에 앞서, 분석을 위한 절차 및 방법을 수립하는데 유용한 정보를 제공할 수 있을 것으로 판단된다.

제안 방법

220 여개의 표본시료들을 대상으로 HPGe검출기를 이용하여 우라늄과 토륨의 붕괴계열 내 핵종들에 대한 방사능 분석을 실시하였다[19]. 이는 시료군별 방사능농도를 DB화 함으로써 소형 방사선검출기 또는 XRF 등의 스크리닝 장비로 측정된 특성변수들과 방사능농도와의 상관관계를 평가하기 위한 참조자료로써 활용하고자 한다.
이를 통해 육안검사와 시료이력 및 공정절차의 검토 시 대상물질이 원료물질 또는 공정부산물인지와 시료 특이성 및 어떤 위험요소들이 존재하는지 등의 참조자료로 활용할 수 있다. LaBr₃섬광검출기와 HPGe검출기, ED-XRF를 이용하여 측정 및 분석된 원자료(raw data)와 통계자료는 데이터그리드(data grid)를 사용하여 테이블 형태로 결과를 표시하고, 이에 대한 도식화 자료도 함께 나타내었다.
각 시료군별 원소성분비를 조사하기 위해, 비교적 신속하면서도 비파괴적인 다원소 분석이 가능한 ED-XRF 장비를 이용하였다[20, 21]. 먼저, Fig.
국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물에 대한 특성을 파악하기 위해 과거 원자력연구원에 분석의뢰된 약 220여 건의 시료를 대상으로 Zr계열, 인광석, 보오크사이트 및 알루미나, K계열, 석탄, 점토광물, 대리석, 탄산염으로 구성된 원료물질과 분진, 석고, 석탄회, 슬래그, 내화물, 비료, 슬러지, 탈사잔류물로 구성된 공정부산물로 각각 분류하였다. 각 시료의 문헌조사와 함께 LaBr₃섬광검출기를 이용한 에너지 스펙트럼에서 ROI구간별 계수율, HPGe 검출기를 이용한 천연방사성핵종들의 방사능농도 분석, ED-XRF를 이용한 원소 성분비를 조사하였다. 또한 측정된 데이터들로부터 에너지 구간별 계수율, 방사능농도 및 원소성분비 등의 상관성을 평가하였다.
국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물에 대한 특성을 파악하기 위해 과거 원자력연구원에 분석의뢰된 약 220여 건의 시료를 대상으로 Zr계열, 인광석, 보오크사이트 및 알루미나, K계열, 석탄, 점토광물, 대리석, 탄산염으로 구성된 원료물질과 분진, 석고, 석탄회, 슬래그, 내화물, 비료, 슬러지, 탈사잔류물로 구성된 공정부산물로 각각 분류하였다. 각 시료의 문헌조사와 함께 LaBr₃섬광검출기를 이용한 에너지 스펙트럼에서 ROI구간별 계수율, HPGe 검출기를 이용한 천연방사성핵종들의 방사능농도 분석, ED-XRF를 이용한 원소 성분비를 조사하였다.
먼저, ²³⁸U의 방사능농도를 분석하기 위해 ²³⁴Th와 ²³⁴mPa을 분석하였으며, ²²⁶Ra의 경우에는 ²¹⁴Bi를 통해 그 농도를 평가하였다. 그리고 ²³²Th는 붕괴계열 내 앞단에 위치하는 ²²⁸Ac와 뒷단에 위치하는 ²¹²Pb 및 ²⁰⁸Tl의 농도를 각각 분석하였다.
먼저, 약 100 mL의 알루미늄 용기에 포장된 표본시료들에 대하여 스크리닝 개념으로 LaBr₃섬광검출기를 이용하여 에너지스펙트럼을 측정하였으며, 이로부터 천연방사성핵종들에 대한 ROI구간별 계수율을 조사하였다. 그리고 HPGe(high purity germanium) 검출기를 이용하여 해당 시료들 내의 감마핵종농도를 정밀분석함으로써, 계수율과 방사능농도 간의 상관관계를 평가하고 이를 신속 스크리닝 개념의 방사능농도 예측 수단으로 활용하고자 하였다. 또한 감마핵종분석이 끝난 시료를 개봉하여 ED-XRF를 이용한 원소성분 분석을 수행하였으며, 이로부터 U, Th 및 K 함량에 따른²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K의 방사능농도를 예측하였다.
선정된 표본시료들에 대한 특성 DB에는 해당 물질의 광물학적 특성을 기초로 한 물리화학적 특성자료와 에너지스펙트럼 측정을 통한 계수율 정보, XRF를 이용한 원소성분 분석결과 그리고 천연방사성핵종 방사능농도 조사결과 등이 포함된다. 그리고 물질별 계수율 또는 원소성분 정보로부터 천연방사성핵종 농도 분포를 예측하기 위한 변수들 간의 상관관계를 평가하여 수록하며, 이를 위한 특성 DB 구축절차를 Fig. 1에 나타내었다. 먼저, 약 100 mL의 알루미늄 용기에 포장된 표본시료들에 대하여 스크리닝 개념으로 LaBr₃섬광검출기를 이용하여 에너지스펙트럼을 측정하였으며, 이로부터 천연방사성핵종들에 대한 ROI구간별 계수율을 조사하였다.
그리고 시료에 존재하는 U, Th 및 K 원소의 농도(μg·g-1 또는 %)의 측정 결과와 238U, 232Th 및 40K 핵종의 천연존재비를 이용하여 시료의 단위 질량당 해당 핵종들의 질량을 계산하고 이를 식 (1)의 질량-방사능 관계식을 이용하여 방사능농도로 환산하였다.
본 연구에서는 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 DB를 구축하기 위하여 국내 유통중인 약 220여 개, 총 16종의 표본 시료를 선정하고, 문헌조사를 통해 해당 물질의 광물학적특성 등을 조사하였다. 그리고 신속 스크리닝 기법으로 LaBr₃ 섬광검출기(Lanthanum bromide scintillation detector)를 이용한 방사선에너지 스펙트럼측정과 에너지구간(Region of interest, ROI)별 계수율 분석 그리고 에너지 분산형 X-선 형광 분광기(Energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer, ED-XRF)를 이용한 해당 물질 내 U, Th 및 K 그리고 주요 원소들의 성분분석을 수행하였다. 또한 해당 시료 내 천연방사성핵종의 방사능농도를 정밀분석하기 위하여 감마분광분석을 수행하였으며, 이로부터 시료 내 ²³⁴Th, ²³⁴mPa 및 ²¹⁴Bi 등의 우라늄 붕괴계열 핵종들과 ²²⁸Ac, ²¹²Pb 및 ²⁰⁸Tl 등의 토륨 붕괴계열 핵종들 그리고 ⁴⁰K 등의 방사능농도에 대한 기초자료를 수집하였다.
따라서 HPGe로 분석된 핵종의 분석결과와의 상관관계를 평가한 자료를 참조하여 스크리닝 과정 중 천연방사성핵종의 방사능 농도 분포를 예측할 수 있는 자료로 활용할 수 있다. 두 특성 변수 간 상관관계 그래프는 Fig. 10과 같이 시료의 종류에 무관한 핵종별 상관관계와 물질별 상관관계로 나누어 제공하여 분석 대상에 따라 사용자가 적절한 선택을 할 수 있도록 하였다. 또한, ED-XRF에서 분석된 U과 Th 및 K의 원소농도로부터 계산된 방사능농도와 HPGe검출기로 분석된 정밀 방사능농도를 비교하였다.
DB에 포함되는 데이터들은 측정방법에 따라 분석되는 데이터들의 수가 많고, 기타 문헌정보와 같은 다양한 데이터들이 수반된다. 따라서 시료에 대한 기본 정보를 포함하는 테이블과 통계관련 테이블 및 측정방법별 테이블을 생성시켜 각각 분류한 후, 시료들마다 고유의 코드를 부여하고 기본 키(Primary key)와 외래 키(Foreign key)로 설정함으로써 참조무결성(Referential integrity)의 규칙을 갖도록 하였다. 이는 레코드와 레코드 간의 관계를 유효화해서 한 개의 레코드로부터 연관된 레코드를 효율적으로 관리 할 수 있는 장점을 갖는다.
현장에서 측정된 에너지스펙트럼과 특성DB의 결과를 비교함으로써 ²³⁸U, ²³²Th의 방사능농도 분포 유추와 평형깨짐과 같은 정보를 확인 할 수 있다. 또한 ED-XRF를 통해 분석된 원소성분비의 raw데이터는 테이블로 제공하고, 이 중 주요성분은 한눈에 파악할 수 있도록 파이차트로 나타내었다. 이를 참고하여 시료에 존재하는 Zr와 Si, Al와 같은 특정성분에 대한 정보를 인지할 수 있다.
그리고 HPGe(high purity germanium) 검출기를 이용하여 해당 시료들 내의 감마핵종농도를 정밀분석함으로써, 계수율과 방사능농도 간의 상관관계를 평가하고 이를 신속 스크리닝 개념의 방사능농도 예측 수단으로 활용하고자 하였다. 또한 감마핵종분석이 끝난 시료를 개봉하여 ED-XRF를 이용한 원소성분 분석을 수행하였으며, 이로부터 U, Th 및 K 함량에 따른²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K의 방사능농도를 예측하였다. 이를 감마핵종분석결과와 비교함으로써 원소성분에 따른 방사능농도 간의 상관관계 및 물질 내 천연방사성 핵종들의 평형상태 여부 등을 파악하여 특성 DB에 수록함으로써, 향후 미지시료들에 대한 신속 스크리닝 과정에서의 비교자료로 활용하고자 하였다.
각 시료의 문헌조사와 함께 LaBr₃섬광검출기를 이용한 에너지 스펙트럼에서 ROI구간별 계수율, HPGe 검출기를 이용한 천연방사성핵종들의 방사능농도 분석, ED-XRF를 이용한 원소 성분비를 조사하였다. 또한 측정된 데이터들로부터 에너지 구간별 계수율, 방사능농도 및 원소성분비 등의 상관성을 평가하였다. 특이성을 보이는 일부 시료를 제외하고 LaBr₃검출기로부터 측정된 에너지스펙트럼에서 특정 핵종이 기여하는 ROI구간별 계수율과 HPGe검출기로 분석한 방사능농도 상관관계를 평가하고, ED-XRF로 분석된 U, Th, K로부터 환산된 방사능 농도와 HPGe검출기를 통해 분석된 방사능농도와의 상관성을 분석하였으며, 이 결과들을 바탕으로 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성에 대한 특성 DB를 구축하였다.
그리고 신속 스크리닝 기법으로 LaBr₃ 섬광검출기(Lanthanum bromide scintillation detector)를 이용한 방사선에너지 스펙트럼측정과 에너지구간(Region of interest, ROI)별 계수율 분석 그리고 에너지 분산형 X-선 형광 분광기(Energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer, ED-XRF)를 이용한 해당 물질 내 U, Th 및 K 그리고 주요 원소들의 성분분석을 수행하였다. 또한 해당 시료 내 천연방사성핵종의 방사능농도를 정밀분석하기 위하여 감마분광분석을 수행하였으며, 이로부터 시료 내 ²³⁴Th, ²³⁴mPa 및 ²¹⁴Bi 등의 우라늄 붕괴계열 핵종들과 ²²⁸Ac, ²¹²Pb 및 ²⁰⁸Tl 등의 토륨 붕괴계열 핵종들 그리고 ⁴⁰K 등의 방사능농도에 대한 기초자료를 수집하였다. 이를 토대로 ROI 구간별 계수율, 원소성분함량 그리고 방사능농도 등 특성변수들 간의 상관관계를 도출하여 특성DB에 수록함으로써 신속 스크리닝 과정에서 얻을 수 있는 임의의 특성변수로부터 해당 물질의 방사능농도를 예측하는데 필요한 기초 자료로 활용하고자 하였다.
10과 같이 시료의 종류에 무관한 핵종별 상관관계와 물질별 상관관계로 나누어 제공하여 분석 대상에 따라 사용자가 적절한 선택을 할 수 있도록 하였다. 또한, ED-XRF에서 분석된 U과 Th 및 K의 원소농도로부터 계산된 방사능농도와 HPGe검출기로 분석된 정밀 방사능농도를 비교하였다. 이를 참조하여 ED-XRF를 이용한 스크리닝 과정에서 ²³⁸U와 ²³²Th, ⁴⁰K의 방사능농도를 예측할 수 있다.
9와 같이 물질 종류 선택 영역, 측정 및 조사결과 영역, 측정결과 선택 및 저장 영역 등 크게 3부분으로 구성하였다. 먼저 물질 종류 선택영역은 시료들을 특성별로 선택할 수 있도록 대분류인 원료물질 및 공정부산물을 상위노드(parent node)로 설정하고, 광물학적 및 일반적인 특성에 따라 분류된 각 시료군을 하위노드(child node)로 배치하는 트리뷰(tree view)구조로 구성하였다. 측정 및 조사결과 영역의 경우 천연방사성핵종 분석 전 실험자가 시료 특성에 대해 충분히 인지할 수 있도록 표본시료의 각종 분석 결과와 기타 문헌 자료를 텍스트 및 테이블, 그래프로 제공 하는 영역이다.
Table 1에²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K를 분석하기 위하여 감마분광분석에 사용된 지표핵종 및 목적핵종의 특성을 나타내었다. 먼저, ²³⁸U의 방사능농도를 분석하기 위해 ²³⁴Th와 ²³⁴mPa을 분석하였으며, ²²⁶Ra의 경우에는 ²¹⁴Bi를 통해 그 농도를 평가하였다. 그리고 ²³²Th는 붕괴계열 내 앞단에 위치하는 ²²⁸Ac와 뒷단에 위치하는 ²¹²Pb 및 ²⁰⁸Tl의 농도를 각각 분석하였다.
이는 시료군별 방사능농도를 DB화 함으로써 소형 방사선검출기 또는 XRF 등의 스크리닝 장비로 측정된 특성변수들과 방사능농도와의 상관관계를 평가하기 위한 참조자료로써 활용하고자 한다. 먼저, Fig. 4와 같이 용기건전성이 확인된 용기에 표준시료를 밀봉하고 3주 이상 보관하여 방사평형에 도달하게 한 후, 저에너지 핵종 검출에 유리한 n-type HPGe 검출기로 80,000초 동안 계측하였다. Table 1에²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K를 분석하기 위하여 감마분광분석에 사용된 지표핵종 및 목적핵종의 특성을 나타내었다.
각 시료군별 원소성분비를 조사하기 위해, 비교적 신속하면서도 비파괴적인 다원소 분석이 가능한 ED-XRF 장비를 이용하였다[20, 21]. 먼저, Fig. 6과 같이, 감마분광분석이 완료된 시료를 개봉하여 mylar 필름으로 만들어진 용기에 약 1cm 높이로 충진하고 약 30분간 U, Th 및 K 그리고 주요 원소들의 성분비를 측정하였으며, 약 220 여개의 표본시료에 대한 전수조사 결과를 DB화하였다. 그리고 시료에 존재하는 U, Th 및 K 원소의 농도(μg·g^-1또는 %)의 측정 결과와 ²³⁸U, ²³²Th 및 ⁴⁰K 핵종의 천연존재비를 이용하여 시료의 단위 질량당 해당 핵종들의 질량을 계산하고 이를 식 (1)의 질량-방사능 관계식을 이용하여 방사능농도로 환산하였다.
1에 나타내었다. 먼저, 약 100 mL의 알루미늄 용기에 포장된 표본시료들에 대하여 스크리닝 개념으로 LaBr₃섬광검출기를 이용하여 에너지스펙트럼을 측정하였으며, 이로부터 천연방사성핵종들에 대한 ROI구간별 계수율을 조사하였다. 그리고 HPGe(high purity germanium) 검출기를 이용하여 해당 시료들 내의 감마핵종농도를 정밀분석함으로써, 계수율과 방사능농도 간의 상관관계를 평가하고 이를 신속 스크리닝 개념의 방사능농도 예측 수단으로 활용하고자 하였다.
원료물질 또는 공정부산물 중의 천연방사성핵종들로부터 방출되는 감마선 에너지스펙트럼의 측정은 그 에너지영역별 계수율로부터 해당 천연방사성핵종에 대한 방사능농도 분포의 유추를 가능하게 한다. 이를 위해 신속 스크리닝 개념으로 계수효율이 높고 적절한 에너지 분해능을 가진 LaBr₃섬광검출기를 이용하였으며[17, 18], Fig. 2와 같이 선정된 표본시료에 대하여 일정한 거리에서 30분간 에너지스펙트럼을 측정하였다. Zr계열의 표본시료에서 측정된 에너지스펙트럼과 시료 없이 동일한 측정시간 동안 획득한 백그라운드 에너지스펙트럼을 Fig.
이상과 같이 광물학적 문헌조사 자료, 각종 측정 및 분석 결과들은 데이터의 효율적인 관리 및 접근을 위해 MS-Access기반의 DB 형태로 구조화였으며, 사용자 입장에서 편리한 DB의 접속과 관리 및 이용을 위해 Visual Basic을 이용하여 프로그램을 개발하였다. DB에 포함되는 데이터들은 측정방법에 따라 분석되는 데이터들의 수가 많고, 기타 문헌정보와 같은 다양한 데이터들이 수반된다.
또한 그래프 및 기타 시각화 자료에는 jpeg(joint photographic experts group)와 png(portable network graphics)형식의 저장기능을 지원한다. 최종적으로 각 시료군에 대한 광물학적 특징과 XRF 분석 시 한계점, 에너지스펙트럼의 특이성, HPGe 분석 시 매질에 의함 감쇄효과와 방사평형 깨짐으로 인한 평가오류, ICP-MS 분석 시 고려할 점, 상관관계를 통한 방사능분포 예측의 유효성과 같은 사전정보, 분석방법 등을 요약본으로 제공함으로써 사용자가 적절한 선택을 할 수 있도록 유도하였다.
이를 참고하여 시료에 존재하는 Zr와 Si, Al와 같은 특정성분에 대한 정보를 인지할 수 있다. 추가적으로 U, Th의 원소성분비로부터 질량-방사능 관계식을 통해 환산된 방사능 농도를 함께 제공하여 시료별 농도 분포 특성을 파악할 수 있게 하였다. 그리고 HPGe검출기로 분석된 ²³⁸U와 ²³²Th의 붕괴계열 내 존재하는 감마방출핵종의 방사능값과 시료별 방사능 농도의 최대, 최소, 평균값을 Fig.
특성DB의 설계는 Fig. 9와 같이 물질 종류 선택 영역, 측정 및 조사결과 영역, 측정결과 선택 및 저장 영역 등 크게 3부분으로 구성하였다. 먼저 물질 종류 선택영역은 시료들을 특성별로 선택할 수 있도록 대분류인 원료물질 및 공정부산물을 상위노드(parent node)로 설정하고, 광물학적 및 일반적인 특성에 따라 분류된 각 시료군을 하위노드(child node)로 배치하는 트리뷰(tree view)구조로 구성하였다.
또한 측정된 데이터들로부터 에너지 구간별 계수율, 방사능농도 및 원소성분비 등의 상관성을 평가하였다. 특이성을 보이는 일부 시료를 제외하고 LaBr₃검출기로부터 측정된 에너지스펙트럼에서 특정 핵종이 기여하는 ROI구간별 계수율과 HPGe검출기로 분석한 방사능농도 상관관계를 평가하고, ED-XRF로 분석된 U, Th, K로부터 환산된 방사능 농도와 HPGe검출기를 통해 분석된 방사능농도와의 상관성을 분석하였으며, 이 결과들을 바탕으로 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성에 대한 특성 DB를 구축하였다.

대상 데이터

국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물에 대한 특성 DB를 구축하기 위하여 물리화학적 및 방사선적 특성조사를 위한 표본시료를 준비하였다. 이를 위해, 과거 원자력연구원에 분석 의뢰된 시료들을 그 종류 및 수량에 따라 재 분류하였으며, 그 결과 원료물질 및 공정부산물에 대하여 약 220여개, 총 16종의 시료를 선정하였다.
3에 각각 나타내었다. 그림에서 보듯이, Zr계열의 시료에서는 백그라운드에 비해 피크가 뚜렷이 구별되었으며, 이들 중에서 특성 DB에 기록할 ROI구간별 계수율로는 우라늄과 토륨의 붕괴계열 내 핵종들이 기여하는 3 개의 ROI를 선정하였다. 먼저, ROI-1은 우라늄 붕괴 계열의 끝단인 ²¹⁴Pb(242keV, 7.
원료물질의 경우 Zr계열 광물, 인광석, 보오크사이트(Bauxite) 및 알루미나(Alumina), 염화칼륨(KCl) 등의 K계열 원료물질, 석탄, 점토광물, 탄산염 및 대리석으로 구성되며, 공정부산물은 제강 및 제련, 화력발전 및 비료제조 공정 등에서 발생하는 분진, 석고, 석탄재, 슬래그, 내화물, 비료, 슬러지 및 탈사잔류물 등으로 구성된다[10∼16].
국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물에 대한 특성 DB를 구축하기 위하여 물리화학적 및 방사선적 특성조사를 위한 표본시료를 준비하였다. 이를 위해, 과거 원자력연구원에 분석 의뢰된 시료들을 그 종류 및 수량에 따라 재 분류하였으며, 그 결과 원료물질 및 공정부산물에 대하여 약 220여개, 총 16종의 시료를 선정하였다. 원료물질의 경우 Zr계열 광물, 인광석, 보오크사이트(Bauxite) 및 알루미나(Alumina), 염화칼륨(KCl) 등의 K계열 원료물질, 석탄, 점토광물, 탄산염 및 대리석으로 구성되며, 공정부산물은 제강 및 제련, 화력발전 및 비료제조 공정 등에서 발생하는 분진, 석고, 석탄재, 슬래그, 내화물, 비료, 슬러지 및 탈사잔류물 등으로 구성된다[10∼16].

데이터처리

본 연구에서는 ROI 구간별 계수율과 핵종별 방사능농도 간의 상관성을 평가하기 위하여 피어슨 상관계수(Pearson’s product moment correlation coefficient)를 유도하였으며, 그 수학적 표현은 식 (2)와 같다.
, ED-XRF, ICP-MS의 분석 결과, 스크리닝 장비와 방사능농도 상관성 그래프, 최적의 분석방법을 선택하기 위한 요약정보, 결과 저장을 선택할 수 있는 메뉴와 기능을 제공하는 영역이다. 앞서 스크리닝 장비와 정밀 방사능 분석장비의 기초 분석 자료를 바탕으로 상관관계를 평가하였으며, 이 중 상관성이 유효한 결과들은 특성DB에 수록하였다. LaBr₃검출기를 이용한 에너지스펙트럼에서 구간별 계수율과 천연방사성핵종의 농도는 밀접한 관계가 있다.

성능/효과

이때, 감마 핵종분석에서는 시료 내 방사평형 관계에 있는 ^234mPa의 방사능농도로부터²³⁸U의 방사능 값을 유도하였다. 그림에서보듯이, 두 측정결과에서의 상관계수는 약 0.933으로 강한 상관관계를 보였으며, 이는 XRF 등을 이용한 신속 스크리닝을 통해 측정된 원소성분으로부터 특정 핵종의 방사능농도를 정확하게 예측할 수 있음을 의미한다. 따라서 상관관계가 명확한 물질에 대하여 계수율 또는 원소성분비와 방사능농도 간의 선형회귀분석 결과를 DB화함으로써 향후 해당 물질에 대한 신속 스크리닝 과정에서 얻은 정보만으로 방사능농도를 평가하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서 구축된 특성DB를 통해 시료 조건에 따른 선택성에 관한 사전정보를 사용자가 미리 인지하면 방사능 농도 평가 시 오류를 최소화하고 분석 효율을 높일 수 있다. 또한, 표준운영절차의 방사능농도 조사를 위한 시료분류 체계에서 참조자료로써 활용하면 시험자 측면에서는 실제 분석 시 시행착오에 걸리는 시간을 줄이고, 관리자 또는 규제자 측면에서는 분석결과에 대한 신뢰성을 확보할 수 있다.
일반적으로 상관계수 값이 0.7 이상일 경우, 강한 선형관계가 있는 것으로 판단하기 때문에, 본 연구에서는 ROI 구간별 계수율과 핵종별 방사능농도 간의 상관계수의 크기가 0.7이상일 경우 선형적인 상관관계가 존재하는 것으로 보았다. Fig.
즉, Zr계열에서 총 34개의 표본시료를 감마분광분석한 결과 40K은 약 0.01에서 1.6 Bq·g-1의 방사능분포를 보였으며, 약 0.2 Bq·g-1 수준의 평균 방사능농도를 보였다.
측정결과 선택 및 저장영역은 HPGe와 LaBr₃, ED-XRF, ICP-MS의 분석 결과, 스크리닝 장비와 방사능농도 상관성 그래프, 최적의 분석방법을 선택하기 위한 요약정보, 결과 저장을 선택할 수 있는 메뉴와 기능을 제공하는 영역이다. 앞서 스크리닝 장비와 정밀 방사능 분석장비의 기초 분석 자료를 바탕으로 상관관계를 평가하였으며, 이 중 상관성이 유효한 결과들은 특성DB에 수록하였다.
토륨 붕괴계열에서는 평균적으로 약 0.5 Bq·g-1 수준 그리고 우라늄 붕괴계열에서는 약 2.7 Bq·g-1 수준의 평균 방사능농도로 조사되었다.
3의 ROI-1, ROI-2, ROI-3은 ²³⁸U와²³²Th가 기여하는 영역으로, 이 구간에 대한 계수율 정보와 그래프를 함께 나타내었다. 현장에서 측정된 에너지스펙트럼과 특성DB의 결과를 비교함으로써 ²³⁸U, ²³²Th의 방사능농도 분포 유추와 평형깨짐과 같은 정보를 확인 할 수 있다. 또한 ED-XRF를 통해 분석된 원소성분비의 raw데이터는 테이블로 제공하고, 이 중 주요성분은 한눈에 파악할 수 있도록 파이차트로 나타내었다.

후속연구

더 나아가 DB에 수록된 특성변수와 방사능농도의 상관관계 자료를 통해 스크리닝 과정 중 신속하게 방사능농도를 예측하고 불필요한 분석을 자제함으로 사회 및 경제적인 비용을 절감할 수 있을 것으로 판단된다. 그러나 DB 구축과정에서 확인된 미지의 시료나 충분치 못한 수량의 표본시료 등으로 상관관계 도출이 어려웠던 문제점을 보완하기 위하여 데이터 축적 및 상관관계 분석을 지속하여야 할 것으로 판단된다. 또한, 원료물질 및 공정부산물에 대한 방사능농도 평가 시 특성DB의 역할은 매우 중요함으로 주기 적인 점검과 보완은 반드시 선행되어야 한다.
또한, 표준운영절차의 방사능농도 조사를 위한 시료분류 체계에서 참조자료로써 활용하면 시험자 측면에서는 실제 분석 시 시행착오에 걸리는 시간을 줄이고, 관리자 또는 규제자 측면에서는 분석결과에 대한 신뢰성을 확보할 수 있다. 더 나아가 DB에 수록된 특성변수와 방사능농도의 상관관계 자료를 통해 스크리닝 과정 중 신속하게 방사능농도를 예측하고 불필요한 분석을 자제함으로 사회 및 경제적인 비용을 절감할 수 있을 것으로 판단된다. 그러나 DB 구축과정에서 확인된 미지의 시료나 충분치 못한 수량의 표본시료 등으로 상관관계 도출이 어려웠던 문제점을 보완하기 위하여 데이터 축적 및 상관관계 분석을 지속하여야 할 것으로 판단된다.
이를 위해서는 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성에 대한 기초 자료와 각 특성 변수들 간의 상관관계를 통해 최적의 분석방법을 제시할 수 있는 특성 데이터베이스의 구축이 필요하다. 더 나아가 신속 스크리닝 개념으로 소형 감마선검출기 또는 X-선 형광 분광기(X-ray fluorescence spectrometer, XRF)를 이용한 시료의 계수율 또는 성분분석 결과와 해당 물질의 방사능농도 간의 상관성을 평가하여 DB화함으로써, 스크리닝 기법으로 평가된 방사능농도 분포가 규제기준보다 크게 작거나 초과하는 시료의 경우 불필요한 분석을 자재하여 사회 및 경제적 비용을 줄이는 연구도 필요한 상황이다.
LaBr₃검출기를 이용한 에너지스펙트럼에서 구간별 계수율과 천연방사성핵종의 농도는 밀접한 관계가 있다. 따라서 HPGe로 분석된 핵종의 분석결과와의 상관관계를 평가한 자료를 참조하여 스크리닝 과정 중 천연방사성핵종의 방사능 농도 분포를 예측할 수 있는 자료로 활용할 수 있다. 두 특성 변수 간 상관관계 그래프는 Fig.
933으로 강한 상관관계를 보였으며, 이는 XRF 등을 이용한 신속 스크리닝을 통해 측정된 원소성분으로부터 특정 핵종의 방사능농도를 정확하게 예측할 수 있음을 의미한다. 따라서 상관관계가 명확한 물질에 대하여 계수율 또는 원소성분비와 방사능농도 간의 선형회귀분석 결과를 DB화함으로써 향후 해당 물질에 대한 신속 스크리닝 과정에서 얻은 정보만으로 방사능농도를 평가하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 판단된다.
이를 토대로 ROI 구간별 계수율, 원소성분함량 그리고 방사능농도 등 특성변수들 간의 상관관계를 도출하여 특성DB에 수록함으로써 신속 스크리닝 과정에서 얻을 수 있는 임의의 특성변수로부터 해당 물질의 방사능농도를 예측하는데 필요한 기초 자료로 활용하고자 하였다. 이상과 같이, 개발된 원료물질 또는 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성 DB는 해당 물질의 방사능농도 분석을 수행하기에 앞서, 분석을 위한 절차 및 방법을 수립하는데 유용한 정보를 제공할 수 있을 것으로 판단된다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	방사선피폭을 방지하거나 저감하기 위해 무엇을 제시하는가?	원료물질 또는 공정부산물 등에 존재하는 천연방사성핵종에 의한 종사자 및 일반인의 방사선피폭을 방지하거나 저감하기 위하여 생활주변방사선안전관리법에서는 해당 물질 내 천연방사성핵종들의 방사능농도에 따른 안전관리 체계를 제시하고 있다. 즉, 40K의 농도가 1 Bq·g-1을 초과하거나 그 외 235/238U, 232Th 등 천연방사성핵종 농도가 0.
	천연방사성핵종의 방사능농도 평가 시 분석법에 대한 한계를 인지하기 위해 무엇이 필요한가?	그러나 선행 연구[6∼9]에서 보듯이, 원료물질 및 공정부산물 시료의 분석에는 매질 특성 및 붕괴계열 내 비평형 등 시료조건에 의한 선택성이 존재하므로 해당 물질 내 천연방사성핵종의 방사능농도 평가 시 분석법에 대한 한계를 명확히 인지 하는 것이 중요하다. 이를 위해서는 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성에 대한 기초 자료와 각 특성 변수들 간의 상관관계를 통해 최적의 분석방법을 제시할 수 있는 특성 데이터베이스의 구축이 필요하다. 더 나아가 신속 스크리닝 개념으로 소형 감마선검출기 또는 X-선 형광 분광기(X-ray fluorescence spectrometer, XRF)를 이용한 시료의 계수율 또는 성분분석 결과와 해당 물질의 방사능농도 간의 상관성을 평가하여 DB화함으로써, 스크리닝 기법으로 평가된 방사능농도 분포가 규제기준보다 크게 작거나 초과하는 시료의 경우 불필요한 분석을 자재하여 사회 및 경제적 비용을 줄이는 연구도 필요한 상황이다.
	원료물질의 정의는 무엇인가?	원료물질 또는 공정부산물 등에 존재하는 천연방사성핵종에 의한 종사자 및 일반인의 방사선피폭을 방지하거나 저감하기 위하여 생활주변방사선안전관리법에서는 해당 물질 내 천연방사성핵종들의 방사능농도에 따른 안전관리 체계를 제시하고 있다. 즉, 40K의 농도가 1 Bq·g-1을 초과하거나 그 외 235/238U, 232Th 등 천연방사성핵종 농도가 0.1 Bq·g-1을 넘는 물질을 원료물질로 정의하며, 원료물질을 처리하는 공정에서 발생하는 물질 중 40K의 농도 5 Bq·g-1 및 그 외 천연방사성핵종의 농도가 0.5 Bq·g-1을 초과하는 물질을 공정부산물로 고시하여 규제하고 있다.

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