활성탄을 이용한 Acid Yellow 14 흡착에 대한 평형, 동역학 및 열역학 파라미터의 연구 Equilibrium, Kinetic and Thermodynamic Parameter Studies on Adsorption of Acid Yellow 14 Using Activated Carbon원문보기
활성탄을 사용한 Acid Yellow 14 염료의 흡착 실험은 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 등온식을 사용하여 해석하였는데, Freundlich 식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 상수(1/n=0.129~0.212)와 Langmuir 분리계수($R_L=0.202{\sim}0.243$)로부터 활성탄에 의한 Acid Yellow 14의 흡착조작은 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Temkin의 흡착열관련상수(B)는 5.101~9.164 J/mol로 평가되어, 흡착공정이 물리흡착임을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식에 적용해 본 결과, 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지(-4.81~-10.33 kJ/mol)와 엔탈피(+78.59 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타낸다.
활성탄을 사용한 Acid Yellow 14 염료의 흡착 실험은 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 등온식을 사용하여 해석하였는데, Freundlich 식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 상수(1/n=0.129~0.212)와 Langmuir 분리계수($R_L=0.202{\sim}0.243$)로부터 활성탄에 의한 Acid Yellow 14의 흡착조작은 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Temkin의 흡착열관련상수(B)는 5.101~9.164 J/mol로 평가되어, 흡착공정이 물리흡착임을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식에 적용해 본 결과, 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지(-4.81~-10.33 kJ/mol)와 엔탈피(+78.59 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타낸다.
Adsorption experiments of Acid Yellow 14 dye using activated carbon were carried out as function of adsorbent dose, pH, initial concentration, contact time and temperature. The equilibrium adsorption data were analyzed by Langmuir, Freundlich and Temkin isotherm model. The experimental data were bes...
Adsorption experiments of Acid Yellow 14 dye using activated carbon were carried out as function of adsorbent dose, pH, initial concentration, contact time and temperature. The equilibrium adsorption data were analyzed by Langmuir, Freundlich and Temkin isotherm model. The experimental data were best represented by Freundlich isotherm model. Base on the estimated Freundlich constant (1/n=0.129~0.212) and Langmuir separation factor ($R_L=0.202{\sim}0.243$), this process could be employed as effective treatment method. The heat of adsorption of Temkin isotherm model was 5.101~9.164 J/mol indicated that the adsorption process followed a physical adsorption. Adsorption kinetics experimental data were modeled using the pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic equation. It was shown that pseudo-second-order kinetic equation could best describe the adsorption kinetics. Base on the negative Gibbs free energy (-4.81~-10.33 kJ/mol) and positive enthalpy (+78.59 kJ/mol) indicate that the adsorption is spontaneous and endothermic process.
Adsorption experiments of Acid Yellow 14 dye using activated carbon were carried out as function of adsorbent dose, pH, initial concentration, contact time and temperature. The equilibrium adsorption data were analyzed by Langmuir, Freundlich and Temkin isotherm model. The experimental data were best represented by Freundlich isotherm model. Base on the estimated Freundlich constant (1/n=0.129~0.212) and Langmuir separation factor ($R_L=0.202{\sim}0.243$), this process could be employed as effective treatment method. The heat of adsorption of Temkin isotherm model was 5.101~9.164 J/mol indicated that the adsorption process followed a physical adsorption. Adsorption kinetics experimental data were modeled using the pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic equation. It was shown that pseudo-second-order kinetic equation could best describe the adsorption kinetics. Base on the negative Gibbs free energy (-4.81~-10.33 kJ/mol) and positive enthalpy (+78.59 kJ/mol) indicate that the adsorption is spontaneous and endothermic process.
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문제 정의
본 연구에서는 야자계 활성탄을 사용하여 Acid Yellow 14 염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학 파라미터에 대하여 조사하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
따라서 Acid Yellow 14에 대한 흡착실험과 흡착특성에 대한 조사가 필요하다고 판단하였다. 본 연구에서는 활성탄을 흡착제로 사용하여 Acid Yellow 14를 흡착제거하는 과정을 대상으로 활성탄의 양과 pH가 흡착에 미치는 영향을 먼저 조사하고, 등온흡착실험을 통하여 Langmuir와 Freundlich 식의 흡착평형인자를 평가하여 활성탄을 사용한 흡착조작의 유효성을 알아보고 Temkin 식의 파라미터를 해석하여 흡착공정이 물리흡착 또는 화학흡착인지 판단해 보고자 하였다. 흡착속도 실험을 통하여 Acid Yellow 14의 초기농도와 흡착온도 등이 흡착반응에 미치는 영향을 고찰하여 동역학적인 해석과 함께 열역학적 파라미터를 조사하여 흡착반응의 자발성과 흡열 또는 발열 반응인지 해석하였다.
가설 설정
Langmuir는 흡착에너지가 균일한 흡착제 표면에 흡착질이 단분자층을 형성하는 것에 의해 흡착이 일어나며 흡착된 분자사이에 상호작용은 없다고 가정하였으며, 다음과 같은 식을 제시하였다
제안 방법
등온흡착실험은 298, 308, 318 K에서 초기농도 100 mg/L인 Acid yellow 14 용액 50 mL에 침지 활성탄을 50~500 mg(이하 건조기준질량)의 범위에서 각각 유리병에 넣고 왕복식 항온수조(Jeiotec, BS-21)에서 100 rpm의 속도로 24시간 동안 흡착시켰다. 농도별 흡착속도실험은 Acid yellow 14의 초기농도를 50, 100, 150 mg/L로 조정한 상태에서 100 rpm으로 흡착평형에 도달 할 때까지 매시간별로 여액의 농도를 측정하였다. 등온흡착속도실험은 298, 308, 318 K에서 초기농도 100 mg/L의 Acid yellow 14 용액 50mL에 침지활성탄 200 mg을 첨가하여 같은 방법으로 흡착시킨 후 1시간 간격으로 흡착속도를 분석하였다.
농도별 흡착속도실험은 Acid yellow 14의 초기농도를 50, 100, 150 mg/L로 조정한 상태에서 100 rpm으로 흡착평형에 도달 할 때까지 매시간별로 여액의 농도를 측정하였다. 등온흡착속도실험은 298, 308, 318 K에서 초기농도 100 mg/L의 Acid yellow 14 용액 50mL에 침지활성탄 200 mg을 첨가하여 같은 방법으로 흡착시킨 후 1시간 간격으로 흡착속도를 분석하였다.
등온흡착실험은 298, 308, 318 K에서 초기농도 100 mg/L인 Acid yellow 14 용액 50 mL에 침지 활성탄을 50~500 mg(이하 건조기준질량)의 범위에서 각각 유리병에 넣고 왕복식 항온수조(Jeiotec, BS-21)에서 100 rpm의 속도로 24시간 동안 흡착시켰다. 농도별 흡착속도실험은 Acid yellow 14의 초기농도를 50, 100, 150 mg/L로 조정한 상태에서 100 rpm으로 흡착평형에 도달 할 때까지 매시간별로 여액의 농도를 측정하였다.
활성탄의투입량에따른 Acid yellow 14의흡착백분율을 알아보기 위하여, 초기농도 100 g/mL인 Acid Yellow 14 용액 50 mL에 대하여, 침지활성탄을 50~500 mg(건조기준 질량) 범위에서 각각 다르게 유리병에 넣고, 왕복식 항온진탕기(Jeio Tek, BS-21)에서 298 K, 100 rpm 조건으로 24시간 동안 흡착시킨 후 잔류 농도를 UV-Vis 흡수분광기(Shimadzu, UV-1800)에서 최대흡수파장 408 nm의 흡광도를 측정하여 결정하였다. pH에의한 흡착의영향을알아보기위하여 Acid Yellow 14 100 mg/L 용액 50 mL를 NaOH와 HCl을 사용하여 각각 pH 3~11로 만든 후 100 mL 유리병에 넣고 같은 조건으로 24시간 항온진탕하였다.
본 연구에서는 활성탄을 흡착제로 사용하여 Acid Yellow 14를 흡착제거하는 과정을 대상으로 활성탄의 양과 pH가 흡착에 미치는 영향을 먼저 조사하고, 등온흡착실험을 통하여 Langmuir와 Freundlich 식의 흡착평형인자를 평가하여 활성탄을 사용한 흡착조작의 유효성을 알아보고 Temkin 식의 파라미터를 해석하여 흡착공정이 물리흡착 또는 화학흡착인지 판단해 보고자 하였다. 흡착속도 실험을 통하여 Acid Yellow 14의 초기농도와 흡착온도 등이 흡착반응에 미치는 영향을 고찰하여 동역학적인 해석과 함께 열역학적 파라미터를 조사하여 흡착반응의 자발성과 흡열 또는 발열 반응인지 해석하였다.
대상 데이터
본 연구에서는 그동안 지속적으로 해왔던 활성탄을 사용한 염료흡착 연구의 하나로서 Acid Yellow 계 염료의 일종인 Acid Yellow 14 염료를 대상으로 선정하여 실험하였다.
흡착제로 사용한 야자계 입상활성탄(DY Carbon Co.)은 전처리과정으로 순수로 수회 세척한 후 건조기로 378±1 K에서 12시간 건조한 것을 필요한 양만큼 취하여, 348 K의 순수에 24 시간 동안 침지시킨 후 사용하였다(이하 침지활성탄).
데이터처리
999)이 더 크기때문에 활성탄에 의한 Acid Yellow 14의 흡착공정은 유사이차반응속도식에 더 잘 맞는 것을 알 수 있었다. 또한 계산으로 구한 평형흡착량(qe,cal) 값과 실험값(qe,exp)을 비교하여 오차백분율(error percent)을 구하였다.
이론/모형
Krishnamoorthy 등[7]이 Acid Yellow 24 염료를 제거하기 위해 Lufa Acutangula Seed Hull (LASH)을 사용하여 흡착실험을 수행하였다. 흡착제의 양이 흡착율에 미치는 영향을 알아보기 위해서 초기농도 100 mg/L에 대해 0.
활성탄에 대한 Acid Yellow 14의 흡착반응을 속도론적으로 살펴보기 위해 다음과 같은 유사1차반응속도식 (5)과 유사 2차반응속도식 (6)에 적용하여 보았다
성능/효과
(1) 활성탄에 의한 Acid Yellow 14 염료의 흡착은 Acid Yellow 14가 해리하여 SO3-, Cl- 등과 같이 음이온 상태로 되므로 활성탄의 표면이 양이온 상태로 되는 산성영역인 pH 3~5에서 약 7~10%의흡착율이 향상된 것을 알았다.
(2) 등온흡착평형관계를 검토한 결과 Freundlich 식이 Langmuir 식과 Temkin 식 보다 더 잘 맞으며, Freundlich 식의 평가된 1/n 값(0.204~0.243)과 Langmur 식으로 구한 RL 값(0.016~0.018)으로 부터 활성탄에 의한 Acid Yellow 14 염료의 흡착조작이 아주 효과적으로 진행 될 수 있다는 것을 알았다. 평가된 Temkin 식의 흡착열관련상수(B)는 5.
(3) 흡착공정에대한 동력학적해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식에 비해 일치도가높았으며,계산된 평형흡착량은 실험값과 오차율은 농도별 흡착속도실험에서는15% 이내였고, 온도별 흡착속도실험에서는 9% 이내로 잘 맞았다.
(4) 활성탄에 대한 Acid Yellow 14 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 Gibbs 자유에너지값이 감소하였기 때문에 자발성이 높아지는 것으로 나타났고, 엔탈피 변화는 양수 값(+78.59 kJ/mol)으로나타나서 흡열반응으로 진행됨을 알았다.
Gibbs 자유에너지 변화값은 흡착온도가 298, 308, 318 K로 증가할수록 −5.639 > −6.304 > −14.510kJ/mol 순으로 작아졌기 때문에 온도가 올라갈수록 흡착반응의 자발성이 더 높아진다는 것을 알 수 있었다.
Table 4에서 알 수 있듯이 Acid Yellow 14의 초기농도가 10, 20, 30 mg/L일때유사일차반응속도식에의해계산한오차율은각각 75.67%,13.87%, 19.65% 이었고, 유사이차반응속도식에 의해 계산한 평형 흡착량은 14.51%, 10.55%, 8.2%로 나타났다. 따라서 본 실험조건 에서는 유사이차반응속도식이 오차율 15% 이내로 더 적합하다는 것을 알 수 있었다.
Acid Yellow계 염료 제거에 대한 선행 연구를 살펴보면 먼저 Ashraf 등[6]은 Acid Yellow 17 염료 제거에 대해 Bio-sorbent인 Typha Angustata를 사용하여 흡착실험을 수행했다. pH 2에서 10까지 흡착실험을 수행한 결과 pH 2에서 최고의 흡착율을 나타내었고, 등온흡착평형은 Freundlich 흡착 등온식보다 Langmuir 흡착 등온식에 더 적합하다는 것을 보여주었으며, 유사2차반응속도식이 유사1차반응속도식보다 더 잘 맞는다고 확인하였다.
9% 제거할 수 있다. 그러나 흡착백분율 곡선의 기울기가 200 mg까지 가파른 기울기를 보이지만 그 이후의 기울기가 완만해져서 첨가량 대비 흡착백분율은 감소하는 것으로 나타났으며, 활성탄의 단위질량당 흡착량도 250 mg 에서는 20 mg/g 이하로 낮아졌기 때문에 비효율적이라고 판단되어, 흡착백분율과 단위질량당 흡착량을 동시에 고려한 최적첨가량은 89.7%의 흡착백분율을 나타낸 200 mg 임을 알 수 있었다.
Lun 등[8]은 Acid Yellow 34 염료 제거에 대해 Bio-sorbent인 Silk Sericin을 사용하여 흡착실험을 수행한 결과 흡착평형 관계는 Langmuir 흡착 등온식보다 Freundlich 흡착 등온식에 더 적합했으며, 유사2차반응속도식(Pseudo Second Order Kinetics Model)이 유사1차반응속도식(Pseudo First Order Kinetics Model)보다 더 적합하다고 했다. 그리고 pH 1.5에서 8까지 실험해 본 결과, 흡착율은 pH 1.5에서 가장 높았으며 pH가 높아질수록 흡착율이 낮아지는 것을 확인하였다. Malik [9]은 톱밥과 볏짚으로 만든 활성탄으로 Acid Yellow 36 염료를흡착하는실험에서 pH 3에서 흡착이가장잘 되고, 흡착평형은 Langmuir와 Freundlich 흡착 등온식에 모두 잘 맞으며, 동력학적 파라미터는 유사일차반응속도식에 일치한다고 하였다.
Alkan 등[10]은 Sepiolite를 사용하여 Acid Yellow 49의 흡착실험을 수행한 결과 Langmuir 흡착 등온식보다 Freundlich 흡착 등온식이 더 적합하다고 했다. 그리고 pH 영향을 알아보기 위해 pH 3, 5, 7, 9, 11에서 실험 한 결과, pH 3에서 가장 높은 흡착율을 보였으며, 온도가 올라갈수록 흡착이 잘 된다는 것으로 관찰됐다.
Iqbal 등[11]은 Chitosan을 사용하여 Acid Yellow 73의 흡착실험을 수행한 결과, 흡착평형 관계는 Langmuir 흡착 등온식이 적합했다. 그리고 입자크기가 흡착율에 미치는 영향을 알아보기 위해 0.2, 0.4, 0.6 nm에서 실험한 결과 입자크기가 작아질수록 흡착율이 높아진다는 것을 확인하였다.
2%로 나타났다. 따라서 본 실험조건 에서는 유사이차반응속도식이 오차율 15% 이내로 더 적합하다는 것을 알 수 있었다.
943 mg/g 순으로 증가하였다. 본 연구에서 평가된 분리계수(1/n) 값은 0.204~0.243으로 아주 효과적인 흡착조작이 가능한 범위(1/n = 0.1~0.5)에 속한다는 것을 알 수 있었다[14].
8은 298, 308, 318 K에서 온도별 흡착속도실험 결과를 유사2차 반응속도식에 적용하여 나타낸 것으로 각 반응온도에서의 평형흡착량과 속도상수를 계산한 결과는 Table 5와 같다. 세 가지 온도에서 모두 상관계수(r2)가 0.999 이상이고, 평형흡착량도 실험값과 오차율 9% 이내여서 유사2차 반응속도식에 잘 부합하는 것을 알 수 있다. 또한 반응온도가 증가할수록 평형흡착량이 증가하며 속도상수는 커지며, 온도가 올라갈수록 포인트 수가 줄어드는데 그 이유는 높은 온도에서는 낮은 온도보다 훨씬 빠르게 흡착이 되었기 때문에 흡착평형에 빨리 도달하였기 때문이다[16].
이들 그래프로부터 속도식의 파라미터 값들을 계산한 결과를 Table 4에 나타냈다. 속도식에 대한 일치도를 나타내는 r2 값은 유사일차반응속도식(0.889~0.997) 보다 유사이차반응속도식(0.999)이 더 크기때문에 활성탄에 의한 Acid Yellow 14의 흡착공정은 유사이차반응속도식에 더 잘 맞는 것을 알 수 있었다. 또한 계산으로 구한 평형흡착량(qe,cal) 값과 실험값(qe,exp)을 비교하여 오차백분율(error percent)을 구하였다.
2와 같이 pH가 낮아질수록 흡착백분율이 증가하는 것으로 나타났다. 최적 pH는 3이였고, 흡착율은 98.7%로 나타났다. 가장 낮은 흡착백분율을 보여준 pH 11은 87.
활성탄을 사용한 Acid Yellow 14의 흡착에 있어서 pH가 흡착에 미치는 영향을 알아내기 위하여 실험한 결과는 Fig. 2와 같이 pH가 낮아질수록 흡착백분율이 증가하는 것으로 나타났다. 최적 pH는 3이였고, 흡착율은 98.
Krishnamoorthy 등[7]이 Acid Yellow 24 염료를 제거하기 위해 Lufa Acutangula Seed Hull (LASH)을 사용하여 흡착실험을 수행하였다. 흡착제의 양이 흡착율에 미치는 영향을 알아보기 위해서 초기농도 100 mg/L에 대해 0.2에서 2.4 mg까지 실험한 결과, 0.2에서 1 mg까지는 흡착율이 서서히 증가했지만, 1에서 2.4 mg까지는 동일한 흡착율(약 92%)을 보여주었다. 그리고 등온흡착평형은 Langmuir, Freundlich, Temkin 흡착 등온식의 상관계수를 비교했을 때, 각각 0.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
본 실험에서 흡착제로 사용한 것은?
흡착제로 사용한 야자계 입상활성탄(DY Carbon Co.)은 전처리과정으로 순수로 수회 세척한 후 건조기로 378±1 K에서 12시간 건조한 것을 필요한 양만큼 취하여, 348 K의 순수에 24 시간 동안 침지시킨 후 사용하였다(이하 침지활성탄). 실험에 사용한 활성탄의 물리적 특성을 Table 1에 나타내었다.
야자계 활성탄을 사용하여 Acid Yellow 14 염료를 흡착하는 연구의 결과는 어떠했는가?
(1) 활성탄에 의한 Acid Yellow 14 염료의 흡착은 Acid Yellow 14가 해리하여 SO3-, Cl- 등과 같이 음이온 상태로 되므로 활성탄의 표면이 양이온 상태로 되는 산성영역인 pH 3~5에서 약 7~10%의흡착율이 향상된 것을 알았다.
(2) 등온흡착평형관계를 검토한 결과 Freundlich 식이 Langmuir 식과 Temkin 식 보다 더 잘 맞으며, Freundlich 식의 평가된 1/n 값(0.204~0.243)과 Langmur 식으로 구한 RL 값(0.016~0.018)으로 부터 활성탄에 의한 Acid Yellow 14 염료의 흡착조작이 아주 효과적으로 진행 될 수 있다는 것을 알았다. 평가된 Temkin 식의 흡착열관련상수(B)는 5.101~9.164 J/mol 로 물리흡착공정임을 알았다
(3) 흡착공정에대한동력학적해석을통해반응속도식의적용결과는유사이차반응속도식이유사일차반응속도식에비해일치도가높았으며,계산된평형흡착량은실험값과오차율은농도별흡착속도실험에서는15% 이내였고, 온도별 흡착속도실험에서는 9% 이내로 잘 맞았다.
(4) 활성탄에 대한 Acid Yellow 14 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 Gibbs 자유에너지값이 감소하였기 때문에 자발성이 높아지는 것으로 나타났고, 엔탈피 변화는 양수 값(+78.59 kJ/mol)으로나타나서 흡열반응으로 진행됨을 알았다.
흡착제들 중에서 활성탄이 가지는 특성은?
흡착제로는 활성탄, 점토(Clay), 실리카, 제올라이트 등과 같은 물질들이 있으며 수용액 중에 존재하는 저농도의 염료를 제거할 수 있는 가능성에 대해 조사된 바가 있다[3,4]. 흡착제들 중에서 활성탄은 코코넛 껍질, 유연탄, 톱밥, 대나무, 초본류 등 다양한 원료로부터 만들 수 있으며, 미세한 기공구조, 넓은 비표면적과 큰 흡착 용량의 독특한 특성 때문에 액체와 기체 정화 모두에서 가장 많이 이용된다[5].
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