[논문]활성탄에 의한 Acid Fuchsin 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학 및 열역학 특성치에 대한 해석

이종집

doi:10.9713/kcer.2020.58.3.458

활성탄에 의한 Acid Fuchsin 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학 및 열역학 특성치에 대한 해석
Analysis on Isotherm, Kinetic and Thermodynamic Properties for Adsorption of Acid Fuchsin Dye by Activated Carbon 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.58 no.3, 2020년, pp.458 - 465

초록
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활성탄에 의한 acid fuchsin (AF) 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학 및 열역학적 특성치를 흡착제의 양, pH, 초기 농도, 접촉시간 및 온도를 변수로 하여 수행하였다. 활성탄을 사용한 AF의 흡착에 대한 pH의 영향은 산성(pH 8)에서 흡착백분율이 높은 욕조 현상을 나타냈다. 등온흡착 데이터는 Freundlich, Langmuir, Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 맞춰 보았다. Freundlich 식이 가장 높은 일치도를 나타냈으며, 흡착메카니즘이 다분자층 흡착임을 알았다. 흡착용량은 온도증가와 함께 증가하였다. Freundlich의 분리계수는 이 흡착공정이 적합한 처리공정임을 나타냈다. Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 의해 평가된 흡착 에너지는 활성탄에 의한 AF의 흡착이 물리 흡착임을 확인시켰다. 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞았다. 입자내 확산 모델에 의해 흡착점에서의 표면 확산이 율속단계로 평가되었다. 흡착공정의 활성화 에너지와 엔탈피 변화는 각각 21.19 kJ/mol, 23.05 kJ/mol 이었다. Gibbs 자유 에너지 변화는 흡착반응이 온도가 높아질수록 자발성이 더 진다는 것을 알려주었다. 양의 엔트로피는 이공정이 비가역적이라는 것을 나타냈다. 등량 흡착열은 본질덕으로 물리흡착임을 나타냈다.

Abstract ▼ AI-Helper

Isotherms, kinetics and thermodynamic properties for adsorption of acid fuchsin (AF) dye by activated carbon were carried out using variables such as dose of adsorbent, pH, initial concentration and contact time and temperature. The effect of pH on adsorption of AF showed a bathtub with high adsorption percentage in acidic (pH 8). Isothermal adsorption data were fitted to the Freundlich, Langmuir, and Dubinin-Radushkevich isotherm models. Freundlich isothem model showed the highest agreement and confirmed that the adsorption mechanism was multilayer adsorption. It was found that adsorption capacity increased with increasing temperature. Freundlich's separation factor showed that this adsorption process was an favorable treatment process. Estimated adsorption energy by Dubinin-Radushkevich isotherm model indicated that the adsorption of AF by activated carbon is a physical adsorption. Adsorption kinetics was found to follow the pseudo-second-order kinetic model. Surface diffusion at adsorption site was evaluated as a rate controlling step by the intraparticle diffusion model. Thermodynamic parameters such as activation energy, Gibbs free energy, enthalpy entropy and isosteric heat of adsorption were investigated. The activation energy and enthalpy change of the adsorption process were 21.19 kJ / mol and 23.05 kJ / mol, respectively. Gibbs free energy was found that the adsorption reaction became more spontaneously with increasing temperature. Positive entropy was indicated that this process was irreversible. The isosteric heat of adsorption was indicated physical adsorption in nature.

주제어

표/그림 (19)

표 Table 2. Structure and characteristics of aniline blue
표 Table 1. Physical properties of activated carbon
그림 Fig. 1. Effect of carbon dose for AF adsorption.
그림 Fig. 2. Effect of pH for AF adsorption on activated carbon.
그림 Fig. 3. Freundlich isotherms for adsorption of AF by activated carbon.
그림 Fig. 4. Langmuir isotherms for adsorption of AF by activated carbon.
표 Table 3. Isotherm model parameters for adsorption of AF by activated carbon
그림 Fig. 5. Dubinin-Radushkevich isotherms for aadsorption of AF by activated carbon.
그림 Fig. 6. Harkins-Jura isotherms for adsorption of AF by activated carbon.
그림 Fig. 7. Pseudo first order kinetic model plots for adsorption of AF by activated carbon at different initial concentrations.
그림 Fig. 8. Pseudo second order kinetic model plots for adsorption of AF by activated carbon at different initial concentrations.
그림 Fig. 9. Intraparticle diffusion model plots for adsorption of AF by activated carbon at different concentrations.
그림 Fig. 10. Pseudo second order kinetic model plots for adsorption of AF by activated carbon at different temperatures.
표 Table 4. Pseudo first order and pseudo second order kinetic model parameters for adsorption of AF by activated carbon at different initial concentrations
표 Table 5. Intraparticle diffusion parameters for adsorption of AF by activated carbon at different initial concentrations
그림 Fig. 11. Plot of isosteric heat of adsorption against surface loading for adsorption of AF by activated carbon.
표 Table 6. pseudo second order kinetic model parameters for adsorption of AF by activated carbon at different temperatures
표 Table 7. Thermodynamic Parameters for aniline blue adsorption on activated carbon at different Temperature
표 Table 8. Isosteric Heat of Adsorption for Adsorpion of AF by Activated carbon

AI 본문요약
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문제 정의

그러나 다수의 연구가 이루어졌음에도 불구하고 흡착능이 뛰어난 염가의 흡착제인 활성탄을 사용하여 흡착 등온선, 동력학 및 열역학적 특성 치에 대해 함께 분석한 연구는 찾아보기 어려웠다. 따라서 본 연구에서는 활성탄을 사용하여 AF 염료를 흡착하는 실험을 진행하여 등온흡착실험을 통하여 Langmuir, Freundlich, Temkin, Dubinin-Radushkevich 및 Harkins-Jura 식의 흡착인자와 분리계수를 평가하여 흡착 메카니즘을 알아내고 흡착조작의 타당성을 판단해 보고자 하였다. 또한 각각 초기농도와 흡착 온도를 변수로 한 흡착 속도 실험을 통하여 이들이 흡착반응에 미치는 영향을 고찰하고, 유사일차 반응속도식, 유사이차 반응속도식 및 입자내 확산 모델을 적용하여 동력학적인 해석과 함께, 열역학적 특성치를 조사하여 활성탄에 의한 AF의 흡착 공정에 대한 수월성, 자발성, 반응열, 흡착 상태 및 상호작용 등에 대해 분석함으로써 차후 흡착공정에 필요한 자료를 얻고자 하였다.
따라서 본 연구에서는 활성탄을 사용하여 AF 염료를 흡착하는 실험을 진행하여 등온흡착실험을 통하여 Langmuir, Freundlich, Temkin, Dubinin-Radushkevich 및 Harkins-Jura 식의 흡착인자와 분리계수를 평가하여 흡착 메카니즘을 알아내고 흡착조작의 타당성을 판단해 보고자 하였다. 또한 각각 초기농도와 흡착 온도를 변수로 한 흡착 속도 실험을 통하여 이들이 흡착반응에 미치는 영향을 고찰하고, 유사일차 반응속도식, 유사이차 반응속도식 및 입자내 확산 모델을 적용하여 동력학적인 해석과 함께, 열역학적 특성치를 조사하여 활성탄에 의한 AF의 흡착 공정에 대한 수월성, 자발성, 반응열, 흡착 상태 및 상호작용 등에 대해 분석함으로써 차후 흡착공정에 필요한 자료를 얻고자 하였다.
본 연구에서는 활성탄을 사용하여 AF 염료를 흡착하는데 필요한 등온선과 흡착동력학 및 열역학적 특성치들에 대하여 조사하였다. 활성탄을 사용한 AF의 흡착에 대한 pH의 영향은 산성과 염기성에 서의 흡착백분율이 높은 욕조 현상을 나타냈다.

제안 방법

흡착제는 Table 2와 같은 물성을 가진 입상 활성탄 (GAC, DY Carbon)을 70℃의 증류수로 24시간 침지하여 사용하였다(이하 침지 활성탄). AF의 농도는 UV-visible spectrophotometer (Shimadzu, UV-2600P)를 사용하여 542 nm에서의 흡광도 측정값을 사용하여 분석하였다
이를 온도 조건 298 K~318 K 범위에서 10℃ 간격으로 차이를 주고 항온조에서 100 rpm으로 24시간동안 흡착시켰다. 농도별 흡착속도 실험은 298 K, 100 rpm으로 조정된 에서 왕복식 항온진탕기에서 각각 초기농도 100, 200, 300 mg/L인 AF 용액 100 mL에 침지 활성탄 200 mg 씩 넣고 24시간 동안 흡착하면서 1시간 간격으로 상층 액의 농도를 측정하였다. 온도별 흡착속도실험은 298, 308, 318 K에서 초기농도 100 mg/L의 AF 용액 100 mL에 입상 활성탄 200 mg 씩첨가한 후 동일한 조건으로 진탕하면서 흡착시킨 후 매시간 마다흡착농도를 분석하였다.
이를 침지 활성탄 100 mg과 함께 유리병에 넣은 후 왕복식 항온진탕기에서 298 K, 100 rpm 조건으로 24시간동안 흡착한 다음 잔류농도를 측정하여 pH에 따른 흡착 량의 변화를 조사하였다. 등온흡착실험은 AF 100 mg/L 용액 100 mL에 25~200 mg의 범위의 침지 활성탄을 소정의 간격으로 첨가한 후 각각을 유리병에 넣어 제조하였다. 이를 온도 조건 298 K~318 K 범위에서 10℃ 간격으로 차이를 주고 항온조에서 100 rpm으로 24시간동안 흡착시켰다.
농도별 흡착속도 실험은 298 K, 100 rpm으로 조정된 에서 왕복식 항온진탕기에서 각각 초기농도 100, 200, 300 mg/L인 AF 용액 100 mL에 침지 활성탄 200 mg 씩 넣고 24시간 동안 흡착하면서 1시간 간격으로 상층 액의 농도를 측정하였다. 온도별 흡착속도실험은 298, 308, 318 K에서 초기농도 100 mg/L의 AF 용액 100 mL에 입상 활성탄 200 mg 씩첨가한 후 동일한 조건으로 진탕하면서 흡착시킨 후 매시간 마다흡착농도를 분석하였다.
pH별 흡착실험은 AF 100 mg/L 용액 100 mL를 pH 3~11에서 완충용액을 사용하여 해당되는 pH로 제조하였다. 이를 침지 활성탄 100 mg과 함께 유리병에 넣은 후 왕복식 항온진탕기에서 298 K, 100 rpm 조건으로 24시간동안 흡착한 다음 잔류농도를 측정하여 pH에 따른 흡착 량의 변화를 조사하였다. 등온흡착실험은 AF 100 mg/L 용액 100 mL에 25~200 mg의 범위의 침지 활성탄을 소정의 간격으로 첨가한 후 각각을 유리병에 넣어 제조하였다.
입상 활성탄의 투입량에 대한 흡착률을 조사하기 위하여 초기농도 100 mg/L인 AF 용액 100 mL에 대하여 침지 활성탄을 건조기준 질량으로 25~200 mg 범위에서 다르게 첨가한 후 각각 다른 유리병에 넣고, 왕복식 항온진탕기(Jeio Tek, BS-21)에서 298 K, 100 rpm 조건으로 24시간 동안 흡착시킨 후 잔류 농도를 분석하여 활성탄의 투입량을 결정하였다. pH별 흡착실험은 AF 100 mg/L 용액 100 mL를 pH 3~11에서 완충용액을 사용하여 해당되는 pH로 제조하였다.
활성탄에 대한 AF 염료의 흡착 반응을 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식에 적용하여 속도론적으로 해석하고자 하였다.

이론/모형

활성탄을 사용한 AF의 흡착에 대한 pH의 영향은 산성과 염기성에 서의 흡착백분율이 높은 욕조 현상을 나타냈다. 등온흡착을 해석하기 위해 Freundlich, Langmuir, Temkin, Dubinin-Radushkevich, Elovich, Harkins-Jura 등온식을 사용하였다. Freundlich식이 가장 높은 일치 도를 나타냈으며, Freundlich 식과 Harkins-Jura 식의 일치도로부터 다층흡착임을 확인하였다.

성능/효과

등온흡착을 해석하기 위해 Freundlich, Langmuir, Temkin, Dubinin-Radushkevich, Elovich, Harkins-Jura 등온식을 사용하였다. Freundlich식이 가장 높은 일치 도를 나타냈으며, Freundlich 식과 Harkins-Jura 식의 일치도로부터 다층흡착임을 확인하였다. Freundlich 식의 불균일도(n=3.
68 J/mol K)은 활성탄에 대한 AF 염료의 친화도가 좋고 흡착이 진행됨에 따라 흡착시스템의 무질서도가 증가함을 나타냈고. Gibbs 자유 에너지 변화는 온도가 증가함에 따라 감소했기 때문에 온도가 올라갈수록 흡착공 정의 자발성이 더 커지는 것을 확인하였다. 등량흡착열은 34.
9988로 유사이차 반응속도식에 아주 잘 맞는다. 계산된 평형 흡착량의 오차백분율도 5.17~6.87%로 오차범위 7% 이내로 잘 맞는다는 것을 확인하였다.
동력학적 실험결과는 유사 이차 반응속도식이 유사일차 반응속도식보다 일치도가 높고 실험값과 계산값의 오차도 더 작았다. 그리고 입자내 확산식을 이용하여 도시한 그래프의 기울기가 낮은 입자내 확산이 율속단계임을 확인 하였다. 활성화 에너지는 21.
938 kJ/mol)는물리흡착(E<8 kJ/mol)임을 나타냈다. 동력학적 실험결과는 유사 이차 반응속도식이 유사일차 반응속도식보다 일치도가 높고 실험값과 계산값의 오차도 더 작았다. 그리고 입자내 확산식을 이용하여 도시한 그래프의 기울기가 낮은 입자내 확산이 율속단계임을 확인 하였다.
등량흡착열은 물리흡 착일 경우 ΔHx < 80 kJ/mol 인데 활성탄에 의한 AF의 흡착은 34.4~60.4kJ/mol로 물리흡착임을 확인할 수 있었다.
7%로 훨씬 더 낮았다. 따라서 본 실험조건에서 흡착반응의 동력학은 유사이차 반응속도식이 실험데이터를 나타내기에 유사일차반응속도식보다 더 적합하다는 것을알 수 있었다. 유사이차반응속도식은 대부분의 흡착제-흡착질 시스템의 실험에서 실험데이터와 잘 맞으며, 유사한 실험결과가 많이 있다[15,16].
50 kJ/mol로 음수 값이 커지는 경향을 나타냈다. 따라서 온도가 올라 갈수록 흡착반응의 자발성이 커진다는 것을 알 수 있었다.
< 1일 때 효율적인 흡착처리가 가능 하다. 본 실험에서 얻은 무차원 분리계수는 모든 온도에서 R L = 0.063~0.489로 0~1 사이에 들어가서 이 조건을 만족하였기 때문에 Langmuir 등온흡착식에 의해서도 활성탄에 의한 AF의 흡착처리가효과적인 공정이라는 것을 확인할 수 있었다.
본 연구에서 Gibbs 자유에너지 변화는 -8.39~10.50 kJ/mol로 AF의 흡착반응이 물리흡착(ΔG = -20~0 kJ/mol) 이라는 것을 나타내준다.
그 이유는 흡착이 진행되면서 흡착제 표면 부위의 분포 또는 표면밀도의 증가에 따른 흡착제-흡착질 사이의 상호작용이 발생하는 것을감소시키는 작용이 일어나기 때문이다[12]. 본 연구에서의 실험값들은 주어진 온도범위에서 1/n=0.319~0.381로 나타나서 활성탄에 의한 AF의 흡착이 적합한 공정임을 알 수 있었다.
05 kJ/mol)는 흡착과정이 흡열반응임을 보여주었다. 엔트로피 변화(105.68 J/mol K)은 활성탄에 대한 AF 염료의 친화도가 좋고 흡착이 진행됨에 따라 흡착시스템의 무질서도가 증가함을 나타냈고. Gibbs 자유 에너지 변화는 온도가 증가함에 따라 감소했기 때문에 온도가 올라갈수록 흡착공 정의 자발성이 더 커지는 것을 확인하였다.
온도가 298 K~318 K로 증가할수록 흡착용량(Qo)도 116.16 < 130.10 < 150.66 mg/g 으로 커졌기 때문에 온도가 증가할수록 흡착강도가 강해지는 흡열반응으로 진행되었음을 확인할 수 있었다.
온도가 증가함에 따라 q D 값은 101.99 < 109.38 < 121.29 mg/g으로 증가 함을 알 수 있는데 이를 통하여 온도가 증가할수록 흡착제-흡착질 사이의 결합력이 증가하여 흡착량이 커지는 흡열반응으로 진행됨을알 수 있었다.
이 결과는 유사일차반응속도식을 적용하는 것이 적절하지 않다는 것을 나타낸다. 이에 반해 유사이차반응속도식은 r² =0.9966~0.9990으로 유사일차 반응속도식보다 일치도가 더 높고, 평형흡착량 계산값도 오차백분율이 4.76~19.7%로 훨씬 더 낮았다. 따라서 본 실험조건에서 흡착반응의 동력학은 유사이차 반응속도식이 실험데이터를 나타내기에 유사일차반응속도식보다 더 적합하다는 것을알 수 있었다.
본 연구에서는 활성탄을 사용하여 AF 염료를 흡착하는데 필요한 등온선과 흡착동력학 및 열역학적 특성치들에 대하여 조사하였다. 활성탄을 사용한 AF의 흡착에 대한 pH의 영향은 산성과 염기성에 서의 흡착백분율이 높은 욕조 현상을 나타냈다. 등온흡착을 해석하기 위해 Freundlich, Langmuir, Temkin, Dubinin-Radushkevich, Elovich, Harkins-Jura 등온식을 사용하였다.
그리고 입자내 확산식을 이용하여 도시한 그래프의 기울기가 낮은 입자내 확산이 율속단계임을 확인 하였다. 활성화 에너지는 21.19 kJ/mol 비교적 수월하게 반응이 일어날 수 있음을 나타냈고, 엔탈피 변화(23.05 kJ/mol)는 흡착과정이 흡열반응임을 보여주었다. 엔트로피 변화(105.
10에 나타내었고, 각 반응온도에서의 평형흡착량과 속도상수를 계산한 결과는 Table 6과 같다. 흡착 공정의 반응온도가 증가할수록 평형 흡착량과 속도상수는 증가하는 것으로 나타났다. 농도별 흡착속도실험의 결과와 동일하게 세 온도 에서 상관계수(r 2 )는0.
Table 7에 열역학적 특성치 값들을 종합하여 나타냈다. 흡착반응의 엔탈피 변화는 23.05 kJ/mol로 AF의 흡착공정은 흡열반응임을 확인하였다. 엔트로피 변화는 105.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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