[논문]테일러 반응기 내의 입자응집과 분해에 관한 수치 연구

이승훈; 전동협

doi:10.3795/ksme-b.2016.40.6.365

테일러 반응기 내의 입자응집과 분해에 관한 수치 연구
Numerical Study of Aggregation and Breakage of Particles in Taylor Reactor 원문보기

大韓機械學會論文集. Transactions of the Korean Society of Mechanical Engineers. B. B, v.40 no.6 = no.369, 2016년, pp.365 - 372

이승훈 (서울대학교 기계항공공학부) , 전동협 (동국대학교 기계부품시스템공학과)

초록
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전산유체역학(CFD)을 이용하여 테일러 반응기 내 입자간 응집과 분해반응을 고려한 유동해석을 수행하였다. 입자크기분포를 파악하기 위하여 모멘트 적분법(QMOM)을 이용하여 집합체 균형방정식(Population Balance Equation)을 계산하였다. 초기 여섯 개의 모멘트를 이용하였으며, 응집커널은 Brownian kernel 과 turbulent kernel의 합을, 그리고 분해커널은 멱법칙 커널(power-law kernel)을 사용하였다. 입자의 초기 부피분율에 따른 최종 입자크기를 예측하였다. 그 결과, 초기 부피분율이 증가할수록 입자의 크기와 초기 성장속도가 증가하는 것을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Using the computational fluid dynamics (CFD) technique, we simulated the fluid flow in a Taylor reactor considering the aggregation and breakage of particles. We calculated the population balance equation (PBE) to determine the particle-size distribution by implementing the quadrature method-of-moment (QMOM). It was used that six moments for an initial moments, the sum of Brownian kernel and turbulent kernel for aggregation kernel, and power-law kernel for breakage kernel. We predicted the final mean particle size when the particle had various initial volume fraction values. The result showed that the mean particle size and initial growth rate increased as the initial volume fraction of the particle increased.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구의 목적은 위의 내용을 바탕으로 응집과 분해 커널를 적용한 QMOM 기법을 이용하여 테일러 반응기 내의 입자 응집과 분해 반응을 해석하고, 실험 결과와의 비교를 통해 그 타당성을 알아보는 데 있다. 또한 입자 형상 및 크기 분포에 영향을 미치는 초기 반응물의 농도에 대한 경향성을 알아보기 위해, 입자의 초기 부피분율과 같은 초기 해석 조건에 따른 반응기 내의 최종 입자 크기를 비교하여 초기 공정 조건과 입자의 초기 부피분율의 관계를 이용한 최적 공정 조건을 예측하고자 한다.⁽¹⁷⁾
본 연구의 목적은 위의 내용을 바탕으로 응집과 분해 커널를 적용한 QMOM 기법을 이용하여 테일러 반응기 내의 입자 응집과 분해 반응을 해석하고, 실험 결과와의 비교를 통해 그 타당성을 알아보는 데 있다. 또한 입자 형상 및 크기 분포에 영향을 미치는 초기 반응물의 농도에 대한 경향성을 알아보기 위해, 입자의 초기 부피분율과 같은 초기 해석 조건에 따른 반응기 내의 최종 입자 크기를 비교하여 초기 공정 조건과 입자의 초기 부피분율의 관계를 이용한 최적 공정 조건을 예측하고자 한다.

가설 설정

하지만 1차 반응인 핵 생성과 입자성장 반응은 복잡한 화학반응으로, 정확한 매커니즘은 알려진 바가 없으며 1차 반응을 고려한 양극재 입자의 크기와 분포를 예측하는 것은 쉽지 않다. 따라서, 본 연구는 화학반응속도가 비교적 빠른 1차 반응을 통하여 일정크기의 입자가 형성되었다는 가정하에, 반응기 내의 입자간 응집과 분해만을 다룬다.
는 k번째 상의 부피분율이다. 첫 번째 상(phase 1)과 두 번째 상(phase 2)이 같은 속도로 움직인다고 가정하였으며, 각 상(phase)간의 slip-velocity는 계산에 포함하지 않았다.

제안 방법

입자의 크기와 분포에 영향을 주는 주요 공정변수 중 하나인 초기 반응물의 농도의 영향을 알아 보았다. 일반적으로 화학반응시 생성물의 반응 속도는 초기 반응물의 농도에 따라 달라진다.

대상 데이터

4와 같다. Serra 등⁽²⁰⁾과 Serra & Casamitjana^(21,22)의 실험 데이터를 사용하였으며, 실험과 동일한 조건 으로 수치해석을 수행하였다. Fig.
계산 격자의 독립성을 파악하기 위해 해석은 두 case로 나누어 수행하였다. case 1은 반경 방향으로 18개, 그리고 반응기 길이방향으로는 181개의 node를 만들어 총 3,060 개의 격자(coarse mesh)를 적용하였고, case 2는 반경 및 길이방향으로 각각 두 배씩 증가시켜 총 12,600개의 격자(fine mesh)를적용하였다. Fig.
3에서 확인한 바와 같이 속도 분포와 유동 특성의 차이로 발생한 결과라 판단된다. 따라서, 이후 수치 해석은 12,600개의 격자로 구성된 case 2를 적용하였다.
해석에 사용된 반응기의 외부 실린더와 내부 실린더의 반지름은 각각 r₁= 96.5 mm, r₂= 80 mm이며, 축 방향 길이(H)는 360 mm이다. 동심의 원형 실린더이므로 축 대칭의 2D모델링을 하였으며, 난류 해석을 위해 Reynolds stress 모델과 Standard wall function을 적용하였다.

데이터처리

먼저, 유동장 해석을 통하여 속도 분포와 난류성이 정상상태에 도달할 때까지 계산되었다. 이후, 초기 모멘트 값을 설정하여 시간 간격을 10 s으로 일정하게 하여 PBE 해석을 수행하였다. 초기 모멘트 값은 입자의 초기 부피분율(Φ_v= 2.
PBE해석 방법 중 하나인 QMOM을 이용하여 테일러 반응기 내의 입자응집 및 분해반응을 해석하였다. 해석 결과와 실험 데이터와의 비교를 통해 모델 타당성을 논의하였고, 이를 바탕으로 입자의 초기 부피분율 변화에 따른 결과를 분석하였다. 또한 계산격자의 독립성을 알아보기 위해 두 case로 나누어 내부 실린더의 각속도가 각각 165 rpm과 211 rpm에 대해 계산하였다.
해석 모델의 타당성을 알아보기 위하여 내부 실린더의 각속도가 각각 165 rpm과 211 rpm일 때의 실험결과와 해석결과를 비교하였으며, 결과는 Fig.4와 같다. Serra 등⁽²⁰⁾과 Serra & Casamitjana^(21,22)의 실험 데이터를 사용하였으며, 실험과 동일한 조건 으로 수치해석을 수행하였다.

이론/모형

PBE해석 방법 중 하나인 QMOM을 이용하여 테일러 반응기 내의 입자응집 및 분해반응을 해석하였다. 해석 결과와 실험 데이터와의 비교를 통해 모델 타당성을 논의하였고, 이를 바탕으로 입자의 초기 부피분율 변화에 따른 결과를 분석하였다.
다상 유동을 해석하기 위하여, Eulerian-Eulerian 방법 중 하나인 Mixture model를 이용하였다. Mixture model에서 첫 번째 상은 연속체로 인식하며, 두 번째 상은 분산되는 상으로 인식한다.
5 mm, r₂= 80 mm이며, 축 방향 길이(H)는 360 mm이다. 동심의 원형 실린더이므로 축 대칭의 2D모델링을 하였으며, 난류 해석을 위해 Reynolds stress 모델과 Standard wall function을 적용하였다. 입자의 침전 현상을 방지하기 위해 입자와 용액의 밀도(ρ=1055 kg/m³)를 같게 하였다.
상용해석도구인 ANSYS FLUENT를 사용하였고, 집합체 균형 모듈을 통해 모멘트 적분법을 적용하였다. 또한 집합체 균형 방정식에 사용된 응집과 분해 커널은 사용자 정의 함수(User Defined Function)를 이용하여 계산하였다.⁽¹⁹⁾
하나는 크기가 L인 입자의 분해 커널를 나타내는 g(L)이며, 나머지 하나는 크기가 L인 입자로부터 크기가 λ인 입자가 어떻게 분해될 것인지를 결정짓는 확률밀도함수, β ( L | λ)이다. 분해 현상을 표현하기 위해 여러 저자들이 다양한 형태의 분해 커널을 유도하였으며, 본 연구에 사용된 분해 커널은 멱법칙 커널(power-law kernel)로 다음과 같다.
5×10^-5)과 크기(L₀= 2×10^-6m)에 의해 계산되었다. 상용해석도구인 ANSYS FLUENT를 사용하였고, 집합체 균형 모듈을 통해 모멘트 적분법을 적용하였다. 또한 집합체 균형 방정식에 사용된 응집과 분해 커널은 사용자 정의 함수(User Defined Function)를 이용하여 계산하였다.
⁽⁷⁾ 따라서 본 연구에서는 산업현장에서 응용되고 있는 난류 영역만을 다루었다. 유동 해석을 위하여 난류 모델을 적용한 연속방정식과 Navier-Stokes 방정식이 사용되었고, 입자해석을 위하여 집합체 균형방정식(Population Balance Equation, PBE) 이 사용되었다. PBE는 입자의 핵 생성과 성장, 그리고 입자간의 응집과 분해를 해석하기 위해 입자 크기 분포항으로 이루어진 연속방정식이다.
MM의 문제점을 해결하기 위해 적분 근사(Quadrature Approximation)를 이용한 모멘트 적분법(QMOM)이 McGraw⁽¹¹⁾에 의해 처음으로 제시되었다. 이 방법은 Gordon⁽¹²⁾ 이 제시한 상관 오차(Product Difference, PD) 알고리즘을 이용하여, 입자의 길이 또는 부피로 표현된 PBE를 해석하는 방법이다. 이후 QMOM이 갖는 계산의 용이성을 이용한 CFD 해석이 다수 보고되었다.
입자 개체군(particle population) 해석을 위해 입자의 부피로 표현된 수밀도함수(number density function)를 적용하였고, 입자의 응집과 분해만을 다룰 경우 PBE는 다음과 같이 표현된다.

성능/효과

Fig. 3(a)와 3(b)의 결과를 통하여 반응기 내 테일러 와류가 형성되는 것을 확인할 수 있으며, 형성된 테일러 와류로 인해 반응기 내에서 입자간 응집과 분해 과정이 충분히 발생할 수 있을 것으로 예측된다. 각 case별로 속도 분포가 다르므로 이에 따른 PBE 계산 또한 차이를 보일 것이라 예상된다.
이는 입자의 초기 부피분율이 증가할수록 반응기 전체에 걸쳐 입자 크기 분포가 고르게 형성된다는 것을 의미한다. 결과적으로 입자의 초기 부피분율의 증가는 수렴한 최종 입자 크기를 증가시키므로 전기 화학적 성능에는 부정적인 영향을 미치지만(입자가 작을수록 전기화학적 성능은 좋은 결과를 나타냄), 균일한 입자 분포를 보이므로 입자 크기 분포 측면에선 긍정적인 효과를 얻을 수 있을 것이라 예상된다.
내부 실린더의 각속도 변화에 따른 최종 입자 크기는 165 rpm보다 211 rpm에서 더 작은 크기로 수렴하는 것을 확인하였다. 반응기의 회전속도와 입자의 초기 부피분율에 따른 입자 성장 경향을 고려하면, 초기 부피분율의 증가로 인한 최종 입자의 크기 증가는 내부 실린더의 회전속도 조절로 원하는 크기의 입자의 생성이 가능하리라 생각되며, 초기 부피분율의 증가에 따라 반응기 전체에 걸쳐 형성된 균일한 입자분포는 전기화학적 성능향상에 도움이 될 것으로 판단된다.
주로 원하는 크기의 입자생성을 위하여 반응기의 회전속도를 조절하는 방법을 택하고 있지만, 본 연구결과를 통해 반응기 내의 입자의 초기 부피분율과 화학반응간의 관계를 이용하여 높은 회전속도로 운전하지 않아도 입자크기의 조절이 가능함을 알 수 있다. 또한 입자의 초기 부피분율의 증가는 입자의 크기를 증가시키고 입자의 분포를 균일하게 함을 알 수 있었다.
계산 격자가 많은 경우, 실험 결과와 유사한 경향을 나타냈으며 165 rpm보다 211 rpm에 대한 결과가 실험과 유사하게 나왔다. 본 연구의 해석영역이 난류라는 점을 고려했을 때, 회전수 증가에 따른 난류계산과 속도 분포계산이 case 1보다 case 2에서 더 정확하며, 적용한 kernel 조합이 난류성이 강한 영역에 더 잘 부합한다는 결론을 얻을 수 있었다.
Wright 등⁽¹⁶⁾은 에어로졸(aerosol) 역학에 적용하여 입자의 부피와 표면적으로 표현된 PBE를 해석한 바 있다. 이들 결과로부터 QMOM을 이용한 입자의 응집 및 분해 해석이 실험 결과와 일치한다는 것을 확인할 수 있었다.
입자의 초기 부피분율이 클수록 초기 입자 성장 속도가 빨라지고, 최종 입자의 크기 또한 증가한다는 것을 확인할 수 있었다. 주로 원하는 크기의 입자생성을 위하여 반응기의 회전속도를 조절하는 방법을 택하고 있지만, 본 연구결과를 통해 반응기 내의 입자의 초기 부피분율과 화학반응간의 관계를 이용하여 높은 회전속도로 운전하지 않아도 입자크기의 조절이 가능함을 알 수 있다.
입자의 초기 부피분율이 클수록 초기 입자 성장 속도가 빨라지고, 최종 입자의 크기 또한 증가한다는 것을 확인할 수 있었다. 주로 원하는 크기의 입자생성을 위하여 반응기의 회전속도를 조절하는 방법을 택하고 있지만, 본 연구결과를 통해 반응기 내의 입자의 초기 부피분율과 화학반응간의 관계를 이용하여 높은 회전속도로 운전하지 않아도 입자크기의 조절이 가능함을 알 수 있다. 또한 입자의 초기 부피분율의 증가는 입자의 크기를 증가시키고 입자의 분포를 균일하게 함을 알 수 있었다.

후속연구

반응기의 회전속도와 입자의 초기 부피분율에 따른 입자 성장 경향을 고려하면, 초기 부피분율의 증가로 인한 최종 입자의 크기 증가는 내부 실린더의 회전속도 조절로 원하는 크기의 입자의 생성이 가능하리라 생각되며, 초기 부피분율의 증가에 따라 반응기 전체에 걸쳐 형성된 균일한 입자분포는 전기화학적 성능향상에 도움이 될 것으로 판단된다. 추후 화학반응을 고려한상(phase)간의 물질 전달과 1차 핵반응을 포함한다면, 모델 타당성에서 보였던 초기 실험 데이터와의 오차를 줄일 수 있을 것으로 사료된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	테일러 반응기의 특징은?	테일러 반응기(Taylor reactor)는 Fig. 1과 같이 동심의 두 실린더로 구성되며, 외부 실린더는 고정된 상태로 내부 실린더의 회전에 의해 유동이 발생한다. 축 방향의 유동이 없을 때, 테일러 반응기내의 유동은 반경방향의 레이놀즈 수(Reynolds number, Re)에 의해 결정되며 다음과 같이 정의된다.
	축 방향의 유동이 없을 때, 테일러 반응기내의 유동은 무엇에 의해 결정되는가	1과 같이 동심의 두 실린더로 구성되며, 외부 실린더는 고정된 상태로 내부 실린더의 회전에 의해 유동이 발생한다. 축 방향의 유동이 없을 때, 테일러 반응기내의 유동은 반경방향의 레이놀즈 수(Reynolds number, Re)에 의해 결정되며 다음과 같이 정의된다.
	회전 속도에 따라 실린더 내부 유동을 어떻게 구분하는가	유동 영역의 기준이 되는 임계 레이놀즈 수(Recr)는 반응기 형상에 따라 다르며 임계 레이놀즈 수와 반경방향 레이놀즈 수의 비(R=Re/Recr)로 반응기의 유동 영역을 결정 지을 수 있다. 내부 실린더의 회전만을 다룰 경우, 일반적으로 반응기의 내부 유동은 실린더의 회전수에 따라 라미나 쿠에트 유동(Laminar Couette flow), 라미나 와류 유동(Lamianr Vortex flow), 웨이비 와류 유동(Wavy Vortex flow),그리고 난류 와류 유동(Turbulent Vortex flow)로 구분된다.(1)

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

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용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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