[국내논문]병열 1차 반응속도식을 이용한 유기성 슬러지 수열탄화 반응온도별 메탄생산퍼텐셜 평가 Assessment of Methane Potential in Hydro-thermal Carbonization reaction of Organic Sludge Using Parallel First Order Kinetics원문보기
BACKGROUND: Hydrothermal carbonization reaction is the thermo-chemical energy conversion technology for producing the solid fuel of high carbon density from organic wastes. The hydrothermal carbonization reaction is accompanied by the thermal hydrolysis reaction which converse particulate organic ma...
BACKGROUND: Hydrothermal carbonization reaction is the thermo-chemical energy conversion technology for producing the solid fuel of high carbon density from organic wastes. The hydrothermal carbonization reaction is accompanied by the thermal hydrolysis reaction which converse particulate organic matters to soluble forms (hydro-thermal hydrolysate). Recently, hydrothermal carbonization is adopted as a pre-treatment technology to improve anaerobic digestion efficiency. This research was carried out to assess the effects of hydro-thermal reaction temperature on the methane potential and anaerobic biodegradability in the thermal hydrolysate of organic sludge generating from the wastewater treatment plant of poultry slaughterhouse .METHODS AND RESULTS: Wastewater treatment sludge cake of poultry slaughterhouse was treated in the different hydro-thermal reaction temperature of 170, 180, 190, 200, and 220℃. Theoretical and experimental methane potential for each hydro-thermal hydrolysate were measured. Then, the organic substance fractions of hydro-thermal hydrolysate were characterized by the optimization of the parallel first order kinetics model. The increase of hydro-thermal reaction temperature from 170℃ to 220℃ caused the enhancement of hydrolysis efficiency. And the methane potential showed the maximum value of 0.381 Nm3 kg-1-VSadded in the hydro-thermal reaction temperature of 190℃. Biodegradable volatile solid(VSB) content have accounted for 66.41% in 170℃, 72.70% in 180℃, 79.78% in 190℃, 67.05% in 200℃, and 70.31% in 220℃, respectively. The persistent VS content increased with hydro-thermal reaction temperature, which occupied 0.18% for 170℃, 2.96% for 180℃, 6.32% for 190℃, 17.52% for 200℃, and 20.55% for 220℃.CONCLUSION: Biodegradable volatile solid showed the highest amount in the hydro-thermal reaction temperature of 190℃, and then, the optimum hydro-thermal reaction temperature for organic sludge was assessed as 190℃ in the aspect of the methane production. The rise of hydro-thermal reaction temperature caused increase of persistent organic matter content.
BACKGROUND: Hydrothermal carbonization reaction is the thermo-chemical energy conversion technology for producing the solid fuel of high carbon density from organic wastes. The hydrothermal carbonization reaction is accompanied by the thermal hydrolysis reaction which converse particulate organic matters to soluble forms (hydro-thermal hydrolysate). Recently, hydrothermal carbonization is adopted as a pre-treatment technology to improve anaerobic digestion efficiency. This research was carried out to assess the effects of hydro-thermal reaction temperature on the methane potential and anaerobic biodegradability in the thermal hydrolysate of organic sludge generating from the wastewater treatment plant of poultry slaughterhouse .METHODS AND RESULTS: Wastewater treatment sludge cake of poultry slaughterhouse was treated in the different hydro-thermal reaction temperature of 170, 180, 190, 200, and 220℃. Theoretical and experimental methane potential for each hydro-thermal hydrolysate were measured. Then, the organic substance fractions of hydro-thermal hydrolysate were characterized by the optimization of the parallel first order kinetics model. The increase of hydro-thermal reaction temperature from 170℃ to 220℃ caused the enhancement of hydrolysis efficiency. And the methane potential showed the maximum value of 0.381 Nm3 kg-1-VSadded in the hydro-thermal reaction temperature of 190℃. Biodegradable volatile solid(VSB) content have accounted for 66.41% in 170℃, 72.70% in 180℃, 79.78% in 190℃, 67.05% in 200℃, and 70.31% in 220℃, respectively. The persistent VS content increased with hydro-thermal reaction temperature, which occupied 0.18% for 170℃, 2.96% for 180℃, 6.32% for 190℃, 17.52% for 200℃, and 20.55% for 220℃.CONCLUSION: Biodegradable volatile solid showed the highest amount in the hydro-thermal reaction temperature of 190℃, and then, the optimum hydro-thermal reaction temperature for organic sludge was assessed as 190℃ in the aspect of the methane production. The rise of hydro-thermal reaction temperature caused increase of persistent organic matter content.
그러나 지금까지의 수열탄화 연구는 SCOD의 증가 효과에 따른 유기물 가용화를 중심으로 연구되어 왔으며, 유기 기질의 종류와 특성에 따른 혐기소화 미생물 반응특성 연구는 미미한 상황이다. 따라서 본 연구에서는 유기성 슬러지의 수열탄화에서 반응온도가 수열탄화액의 혐기소화 효율에 미치는 영향을 분석하기 위하여 유기 기질의 구성을 난분해성(Non-biodegradable), 분해저항성(Persistent), 이분해성(Biodegradable)의 유기물로 정의하고, 평행 1차 반응속도식(Parallel first order kinetics)을 이용하여 수열탄화 반응 온도별 유기물의 분포 특성을 분석하였다.
제안 방법
Fig. 1은 유기성 슬러지의 메탄생산퍼텐설 시험을 통해 얻은 수열탄화액의 누적 메탄생산곡선과 Modified Gompertz model, Parallel first order kinetics model을 이용하여 최적화한 곡선을 비교하였다. 또한 Table 4와 Table 5는 각각 유기성 슬러지 수열탄화액의 누적 메탄생산곡선을 각각 Modified Gompertz model과 Parallel first order kinetics model을 이용하여 최적화한 최종 메탄생산퍼텐셜(Bu)과 모델 인자들을 나타내었다.
6)하였으며, 또 생분해성 유기물(VSB)은 Eq. 7과 같이 혐기소화과정에서 초기에 쉽게 분해되는 이분해성(Easily biodegradable) 유기물(VSe)과 분해저항성이 있어 혐기소화 후기에 천천히 분해되는 분해저항성(Persistent) 유기물(VSp)로 구분하여 정의하였다.
본 연구는 유기성 슬러지의 수열탄화 전처리가 수열탄화액의 혐기소화와 혐기적 유기물 분해 특성에 미치는 영향을 분석하고자 170∼220℃의 열화학적 반응온도에서 생산된 유기성 슬러지 수열탄화액에 대하여 메탄생산퍼텐셜을 측정하고 평행 1차 반응속도식(Parallel first order kinetics)을 이용하여 유기물의 분포 특성을 분석하였다. 수열탄화액의 이론적 메탄생산퍼텐셜은 200℃에서 0.
(2000)는 Parallel first order kinetics model을 이용한 하수슬러지의 유기물 구성 특성 연구에서 회분식 혐기반응기에서 운전 초기 빠른 반응속도를 지니는 유기물과 상대적으로 후반에 느린 반응속도를 지니는 유기물로 구분하고 하수슬러지의 누적 메탄생산곡선을 해석한 바 있다. 본 연구는 회분식 혐기반응기에서 메탄으로 전환되지 않는 유기물을 난분해성 유기물(VSNB)로 정의하였고, 상대적으로 빠른 반응속도를 나타내는 유기물을 이분해성 유기물(VSe), 상대적으로 느린 반응속도를 보이는 유기물을 분해저항성 유기물(VSp)로 정의하여 Parallel first order kinetics model을 전개하였다. 본 연구에서 나타난 바와 같이 Parallel first order kinetics model을 이용하여 유기물의 분해 반응속도의 차이로 유기물의 특성을 분별하는 것은 유기성 폐자원의 혐기소화 연구에서 유기물의 혐기소화 특성을 이해하는데 매우 유리한 측면이 있다.
본 연구에서 사용된 시험재료는 충청남도 진천에 위치하는 도계 가공장의 폐수처리 시설에서 발생하는 유기성 슬러지를 사용하였다. 채취한 슬러지의 수열탄화 반응은 외부 전기 히터(Heater)에 의해 열원을 공급하는 2 L용량의 밀폐형 회분식 압력반응기에 1 kg의 시료 원물을 정량 투입 후 170 ∼220℃(170, 180, 190, 200, 220℃) 온도 구간에서 실시하였다. 반응기의 온도는 반응기 내부에 설치한 온도 계측기로 제어하였으며, 운전시간은 승온시간 40분, 반응시간 1시간으로 하였다.
대상 데이터
메탄생산퍼텐셜 시험에 사용한 접종액(Inoculum, I)은 경기도 일죽에 위치하는 5 m3 day-1 규모 한경대학교 바이오가스 상용화 연구시설에서 혐기 소화액을 채취하여 사용하였다. 채취한 혐기소화액은 2 mm 체를 통과시킨 후, 38℃ 항온 배양기에서 배양하여 소화액 중의 이분해성의 유기물과 잔여가스를 충분히 제거하여 접종액으로 사용하였다.
본 연구에서 사용된 시험재료는 충청남도 진천에 위치하는 도계 가공장의 폐수처리 시설에서 발생하는 유기성 슬러지를 사용하였다. 채취한 슬러지의 수열탄화 반응은 외부 전기 히터(Heater)에 의해 열원을 공급하는 2 L용량의 밀폐형 회분식 압력반응기에 1 kg의 시료 원물을 정량 투입 후 170 ∼220℃(170, 180, 190, 200, 220℃) 온도 구간에서 실시하였다.
데이터처리
유기성 슬러지의 수열탄화액의 누적 메탄생산곡선은 각각 Modified Gompertz model과 Parallel First Order Kinetics를 이용하여 최적화하였으며, 두 수학적 모델에 의한 최적화도는 평균제곱근편차(Root mean square deviation, RMSD) (Eq. 8)를 분석하여 비교하였다.
이론/모형
메탄생산퍼텐셜 산출을 위한 누적 메탄생산곡선은 Modified Gompertz model(Eq. 3)을 이용하여 SigmaPlot(SigmaPlot Version 10.0, Systat Software Inc., San Jose, Califonia, USA)으로 해석하였다(Lay et al., 1998).
본 연구에서는 유기성 슬러지 수열탄화액의 반응온도별 유기물의 분포특성을 분석하기 위하여 병렬 1차 반응속도식(Parallel first order kinetics) (Eq. 4)을 적용하였다(Rao et al.
, 1991). 시료의 원소분석은 원소분석기(EA1108, Thermo Finnigan LLC, San Jose, Califonia, USA)를 사용하였으며, 총고형물(Total solid, TS), 휘발성 고형물(Volatile solid, VS), 총화학적산소요구량(Total chemical oxygen demand, TCOD), 총질소(Total nitrogen, TN), 암모니아태질소(NH4+-N), 알칼리도(Alkalinity), 휘발성지방산(Volatile fatty acid, VFA)등은 표준분석법(APHA, 1998)에 따라 3 반복으로 수행하였다.
이론적 메탄생산퍼텐셜은 공시시료의 원소분석 결과를 바탕으로 Boyle(1976)의 유기물 분해 반응식(Eq. 1)을 이용하여 화학양론적으로 산출하였다.
성능/효과
478 mL day-1를 나타내었다. Parallel first order kinetics model을 최적화하여 얻은 유기성 슬러지 수열탄화액의 최종 메탄생산퍼텐셜은 Modified Gompertz model로부터 얻은 최종 메탄생산퍼텐셜과 비교하여 수열탄화 반응온도에 따라 약 1∼10% 증가하는 것으로 나타났으며, 최종 메탄생산퍼텐셜은 170℃에서 190℃까지 0.308에서 0.381 Nm3 kg-1 -VSadded로 증가하였으며, 수열탄화 반응온도 200℃와 220℃에서 각각 0.335, 0.322 Nm3 kg-1-VSadded으로 감소하여 Modified Gompertz model을 적용하여 얻은 유기성 슬러지 수열탄화액의 최종 메탄생산퍼텐셜과 유사한 경향을 나타내었다. 또한 이분해성 유기물 계수(fe)은 수열탄화 반응온도 170℃에서 0.
55%로 나타나 수열탄화 반응온도가 상승할수록 분해저항성을 지니는 유기물의 분포가 증가하였다. 따라서 수열탄화 온도의 상승에 따라 메탄생산 효율은 190℃에서 가장 우수하였으며, 190℃ 이상으로 수열탄화 반응온도를 상승시키는 것은 분해저항성 유기물의 생성을 증가시키는 것으로 나타났다.
본 연구는 회분식 혐기반응기에서 메탄으로 전환되지 않는 유기물을 난분해성 유기물(VSNB)로 정의하였고, 상대적으로 빠른 반응속도를 나타내는 유기물을 이분해성 유기물(VSe), 상대적으로 느린 반응속도를 보이는 유기물을 분해저항성 유기물(VSp)로 정의하여 Parallel first order kinetics model을 전개하였다. 본 연구에서 나타난 바와 같이 Parallel first order kinetics model을 이용하여 유기물의 분해 반응속도의 차이로 유기물의 특성을 분별하는 것은 유기성 폐자원의 혐기소화 연구에서 유기물의 혐기소화 특성을 이해하는데 매우 유리한 측면이 있다. 그러나 Parallel first order kinetics model을 이용한 이분해성 유기물(VSe)과 분해저항성 유기물(VSp)의 분획은 단순히 혐기적 분해 반응속도의 차이만을 의미하며, 분해속도의 차이를 나타내는 유기물의 구조적, 성분적 특성을 밝히는 데는 한계가 있다.
본 연구에서 적용한 Modified Gompertz mode과 Parallel first order kinetics model의 최적화도를 비교하면, 두 개 분석 모델의 최적화 과정에서 얻은 평균제곱근 편차(RMSD)는 수열탄화 반응온도 170℃를 제외하고 Parallel First Order Kinetics model의 적용이 통계적으로 높은 최적화도를 나타내어 Modified Gompertz model보다는 Parallel first order kinetics model이 수열탄화액의 최종 메탄생산퍼텐셜을 예측하는데 더욱 유리한 것으로 판단된다.
Table 6은 Parallel first order kinetics model을 이용하여 추산한 170℃∼220℃의 수열탄화 반응온도에서 생산 된 수열탄화액의 유기물 분포를 나타내고 있다. 생분해성 유기물(VSB)의 분포는 수열탄화 반응온도 170℃에서 66.41%, 180℃에서 72.70%, 190℃에서 79.78%를 나타내면서 증가하는 경향을 보였으며, 이후 200℃에서는 67.05%로 크게 감소하였다가 220℃에서는 70.31%를 나타내었다. 또한 난분해성 유기물(VSNB)의 분포는 생분해성 유기물(VSB)의 분포와 반대의 경향을 나타내었다.
2는 유기성 슬러지의 수열탄화액의 유기물(VS) 함량을 기준으로 하여 각각의 반응온도에서 생산된 수열탄화액 중 이분해성 유기물(VSe), 분해저항성 유기물(VSp), 난분해성 유기물(VSNB)의 함량을 나타내었다. 수열탄화액의 유기물(VS) 함량은 Table 1에 나타낸 바와 같이 수열탄화 반응온도 170℃에서 6.1%, 180℃에서 6.3%, 190℃에서 6.0, 200℃에서 6.7, 그리고 220℃에서 6.9%를 나타내었으며, 이때 이분해성 유기물(VSe) 함량은 수열탄화 반응온도 170℃에서 190℃까지는 증가하였으며, 이후 200℃와 220℃에서는 급격한 이분해성 유기물(VSe)함량의 감소를 나타내었다. 이와 함께 분해저항성 유기물(VSp) 함량은 수열탄화 반응 온도의 증가와 함께 지속적으로 증가하는 것으로 나타났다.
본 연구는 유기성 슬러지의 수열탄화 전처리가 수열탄화액의 혐기소화와 혐기적 유기물 분해 특성에 미치는 영향을 분석하고자 170∼220℃의 열화학적 반응온도에서 생산된 유기성 슬러지 수열탄화액에 대하여 메탄생산퍼텐셜을 측정하고 평행 1차 반응속도식(Parallel first order kinetics)을 이용하여 유기물의 분포 특성을 분석하였다. 수열탄화액의 이론적 메탄생산퍼텐셜은 200℃에서 0.537 Nm3 kg-1-VSadded로 가장 높게 나타났으며, 실험적 메탄생산퍼텐셜은 190℃에서 0.381 Nm3 kg-1-VSadded로 가장 높게 나타났다. 평행 1차 반응속도을 이용하여 추정한 수열탄화액의 생분해성 유기물(VSB)의 분포는 수열탄화 반응온도 170℃에서 66.
유기성 슬러지 수열탄화액의 메탄생산퍼텐셜 시험을 통해 얻은 누적 메탄생산곡선에 Modified Gompertz model을 최적화하여 얻은 최종 메탄생산퍼텐셜은 수열탄화 반응온도 170℃에서 190℃까지 0.305에서 0.377 Nm3 kg-1-VSadded로 증가하였으며, 이후 수열탄화 반응온도 200℃와 220℃에서 각각 0.315, 0.290 Nm3 kg-1-VSadded으로 감소하였다. 또한 최대 메탄생산속도(Rm)는 수열탄화 반응온도 170℃에서 14.
1)을 이용하여 화학 양론적으로 산출한 이론적 메탄생산퍼텐셜(Bth)은 Table 3과 같다. 유기성 슬러지의 수열탄화액의 탄소 함량은 44.9∼45.5%, 수소 함량은 6.8∼8.0%, 산소 함량은 22.3∼26.6%, 질소 함량은 12.7∼13.2%의 범위를 보였으며, 황 함량은 수열탄화 온도 170℃와 180℃에서 각각 0.2, 0.1%를 나타내었다. 수열탄화액의 이론적 메탄생산퍼텐셜은 수열탄화 반응온도가 170℃에서 200℃까지 상승함에 따라 0.
9%를 나타내었으며, 이때 이분해성 유기물(VSe) 함량은 수열탄화 반응온도 170℃에서 190℃까지는 증가하였으며, 이후 200℃와 220℃에서는 급격한 이분해성 유기물(VSe)함량의 감소를 나타내었다. 이와 함께 분해저항성 유기물(VSp) 함량은 수열탄화 반응 온도의 증가와 함께 지속적으로 증가하는 것으로 나타났다. Parallel first order kinetics model은 기본적으로 서로 다른 반응속도를 가지는 두 가지 종류의 유기물에 대하여 각각의 1차 반응식을 조합하여 해석하는 반응속도식이다.
76%을 나타내었다. 특히 분해저항성 유기물(VSp)은 수열탄화 반응온도의 증가와 함께 증가하여 170℃에서 0.18%, 180℃에서 2.86%, 190℃에서 6.32%, 200℃에서 17.52%, 220℃에서 20.55%로 나타나 수열탄화 반응온도가 상승할수록 분해저항성을 지니는 유기물의 분포가 증가하였다. 따라서 수열탄화 온도의 상승에 따라 메탄생산 효율은 190℃에서 가장 우수하였으며, 190℃ 이상으로 수열탄화 반응온도를 상승시키는 것은 분해저항성 유기물의 생성을 증가시키는 것으로 나타났다.
381 Nm3 kg-1-VSadded로 가장 높게 나타났다. 평행 1차 반응속도을 이용하여 추정한 수열탄화액의 생분해성 유기물(VSB)의 분포는 수열탄화 반응온도 170℃에서 66.41%, 180℃에서 72.70%, 190℃에서 79.78%, 200℃에서 67.05%, 220℃에서 70.31%를 나타내었으며, 이중 이분해성 유기물(VSe)의 분포는 수열탄화 반응온도 170℃에서 66.23%, 180℃에서 69.84%, 190℃에서 73.46%, 200℃에서 49.53%, 220℃에서 49.76%을 나타내었다. 특히 분해저항성 유기물(VSp)은 수열탄화 반응온도의 증가와 함께 증가하여 170℃에서 0.
후속연구
본 연구에서 나타난 바와 같이 Parallel first order kinetics model을 이용하여 유기물의 분해 반응속도의 차이로 유기물의 특성을 분별하는 것은 유기성 폐자원의 혐기소화 연구에서 유기물의 혐기소화 특성을 이해하는데 매우 유리한 측면이 있다. 그러나 Parallel first order kinetics model을 이용한 이분해성 유기물(VSe)과 분해저항성 유기물(VSp)의 분획은 단순히 혐기적 분해 반응속도의 차이만을 의미하며, 분해속도의 차이를 나타내는 유기물의 구조적, 성분적 특성을 밝히는 데는 한계가 있다. 따라서 유기물들의 혐기적 분해 반응속도의 차이를 규명하기 위해서는 향후 반응속도를 달리하는 유기물의 구조 특성의 연구가 요구된다.
그러나 Parallel first order kinetics model을 이용한 이분해성 유기물(VSe)과 분해저항성 유기물(VSp)의 분획은 단순히 혐기적 분해 반응속도의 차이만을 의미하며, 분해속도의 차이를 나타내는 유기물의 구조적, 성분적 특성을 밝히는 데는 한계가 있다. 따라서 유기물들의 혐기적 분해 반응속도의 차이를 규명하기 위해서는 향후 반응속도를 달리하는 유기물의 구조 특성의 연구가 요구된다.
이러한 보고는 수열탄화 반응온도의 증가가 이분해성 유기물의 분포를 감소시키고 있는 본 연구의 결과와 유사한 특성을 나타낸다. 또한 Kim과 Jeon(2015)은 이러한 분해저항성 물질의 생성은 절대적인 고온·고압 조건에서만 생성되는 것은 아니며, 열가수분해 반응기의 운전에 있어서 빠른 승온시간 또는 승온속도, 반응기 내 불균일한 교반 효율로 인하여 분해저항성 물질이 생성되는 정도에 차이가 있다는 보고가 있어 향후 유기성 슬러지의 수열탄화액의 혐기소화 효율 향상을 위해서는 수열탄화 반응조건에 대한 최적화 연구가 필요할 것으로 생각된다.
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