상수원으로 유출될 가능성이 높은 잔류의약물질 대상으로 정수처리공정의 단위 공정별 잔류의 약물질 제어 효율을 평가하였다. 응집 공정에서는 Sulfonamide계 항생제는 22.6~42.1 % 제거 되었으며, Naproxen 28.2 %, Acetaminophen 20 %가 제거되었다. Trimethoprim은 4.4 %, Erythromycin은 2.4 %로 낮은 제거율을 보여 주었으며, Aspirin은 전혀 제거되지 않았다. 염소처리와 응집 혼합 공정을 적용하였을 때, 염소 주입량이 증가할수록 제거율이 증가되었다. 염소주입농도 3 mg/L일 때 Sulfonamide계 항생제, Acetaminophen, Naproxen은 100 %, Trimethoprim은약 98%로높은제거효율을나타내었으며 Erythromycin은 약 55 %, Aspirin은 약 10 %로 낮은 제거율을 보여 주었다. 분말활성탄흡착 공정을 적용하였을 때, 분말활성탄 주입 농도가 증가할수록 제거율이 증가되었다. Sulfonamide계 항생제의 경우 1 mg/L에서 약 18~50 % 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 약 80 % 이상으로 제거율이 증가하였다. 정수처리 공정에서 잔류의약물질의 효율적인 처리를 위한 염소처리와 흡착, 응집 공정의 적정 주입농도를 평가한 결과 염소 3 mg/L, 분말활성탄 10 mg/L, 응집제 15 mg/L을 적용했을 때 약 90 % 이상이 제거되었다.
상수원으로 유출될 가능성이 높은 잔류의약물질 대상으로 정수처리공정의 단위 공정별 잔류의 약물질 제어 효율을 평가하였다. 응집 공정에서는 Sulfonamide계 항생제는 22.6~42.1 % 제거 되었으며, Naproxen 28.2 %, Acetaminophen 20 %가 제거되었다. Trimethoprim은 4.4 %, Erythromycin은 2.4 %로 낮은 제거율을 보여 주었으며, Aspirin은 전혀 제거되지 않았다. 염소처리와 응집 혼합 공정을 적용하였을 때, 염소 주입량이 증가할수록 제거율이 증가되었다. 염소주입농도 3 mg/L일 때 Sulfonamide계 항생제, Acetaminophen, Naproxen은 100 %, Trimethoprim은약 98%로높은제거효율을나타내었으며 Erythromycin은 약 55 %, Aspirin은 약 10 %로 낮은 제거율을 보여 주었다. 분말활성탄 흡착 공정을 적용하였을 때, 분말활성탄 주입 농도가 증가할수록 제거율이 증가되었다. Sulfonamide계 항생제의 경우 1 mg/L에서 약 18~50 % 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 약 80 % 이상으로 제거율이 증가하였다. 정수처리 공정에서 잔류의약물질의 효율적인 처리를 위한 염소처리와 흡착, 응집 공정의 적정 주입농도를 평가한 결과 염소 3 mg/L, 분말활성탄 10 mg/L, 응집제 15 mg/L을 적용했을 때 약 90 % 이상이 제거되었다.
In the present study, we evaluated the efficiency of the drinking water treatment unit processes controlled by targeting high pharmaceutical compounds that are likely to be released into the water supply. In the coagulation process, the removal rate of sulfonamide, an antibiotic, amounted to 22.6~42...
In the present study, we evaluated the efficiency of the drinking water treatment unit processes controlled by targeting high pharmaceutical compounds that are likely to be released into the water supply. In the coagulation process, the removal rate of sulfonamide, an antibiotic, amounted to 22.6~42.1 %, that of naproxen to 28.2 %, and that of acetaminophen to 20 %. Trimethoprim has demonstrated a low removal rate (4.4 %), while the removal rate of erythromycin was 2.4 %; aspirin was not removed at all. When applying a mixture of chlorination and the coagulation process, the removal rate was increased with increasing the chlorine dosage. When the chlorine injection with the concentration of 3 mg/L was applied, sulfonamide antibiotics, acetaminophen and naproxen, were completely removed. Trimethoprim exhibited a high removal efficiency of ca. 98%, while the removal efficiency of erythromycin was about 55 %; at the same time, aspirin showed a lower removal ratio (ca. 10 %). When applying the powdered activated carbon adsorption process, the removal rate was increased with increase of the concentration of the powder activated carbon injection. Sulfonamide antibiotics showed about 18~50 % removal efficiency in the 1 mg/L, the removal rate was increased by at least 80 % in 25 mg/L. The evaluation results of the titration injection concentration of chlorine treatment and adsorption, coagulation process for the efficient processing of the remaining pharmaceutical compounds in the water treatment process, when applying the chlorine 3 mg/L, powdered activated carbon 10 mg/L and coagulant 15 mg/L were removed more than 90 %.
In the present study, we evaluated the efficiency of the drinking water treatment unit processes controlled by targeting high pharmaceutical compounds that are likely to be released into the water supply. In the coagulation process, the removal rate of sulfonamide, an antibiotic, amounted to 22.6~42.1 %, that of naproxen to 28.2 %, and that of acetaminophen to 20 %. Trimethoprim has demonstrated a low removal rate (4.4 %), while the removal rate of erythromycin was 2.4 %; aspirin was not removed at all. When applying a mixture of chlorination and the coagulation process, the removal rate was increased with increasing the chlorine dosage. When the chlorine injection with the concentration of 3 mg/L was applied, sulfonamide antibiotics, acetaminophen and naproxen, were completely removed. Trimethoprim exhibited a high removal efficiency of ca. 98%, while the removal efficiency of erythromycin was about 55 %; at the same time, aspirin showed a lower removal ratio (ca. 10 %). When applying the powdered activated carbon adsorption process, the removal rate was increased with increase of the concentration of the powder activated carbon injection. Sulfonamide antibiotics showed about 18~50 % removal efficiency in the 1 mg/L, the removal rate was increased by at least 80 % in 25 mg/L. The evaluation results of the titration injection concentration of chlorine treatment and adsorption, coagulation process for the efficient processing of the remaining pharmaceutical compounds in the water treatment process, when applying the chlorine 3 mg/L, powdered activated carbon 10 mg/L and coagulant 15 mg/L were removed more than 90 %.
* AI 자동 식별 결과로 적합하지 않은 문장이 있을 수 있으니, 이용에 유의하시기 바랍니다.
문제 정의
본 연구에서는 상수원에서 검출빈도가 높은 잔류의약물질에 대해 정수처리 공정별로 제어 효과를 검토하여 정수처리에서 효율적인 잔류 의약물질 처리방안 마련을 위한 기초 자료로 활용코자 한다.
제안 방법
1차 실험은 전염소 투입농도에 따른 제거 효과를 평가하기 위해 단계적으로 염소 주입 농도를 변화 시켜 응집침전 실험을 하였다. 염소는 1~6 mg/L 농도 범위로 하고, 응집제는 폴리염화알루미늄(PACl)을 사용하여 평상시 정수장에서 투입하는 15 mg/L 농도로 투입하였다.
2차 실험은 전염소 및 응집침전 공정에서 제어 결과를 바탕으로 분말활성탄(PAC) 농도를 변화시켜 흡착에 의한 잔류의약물질의 제거 효과를 조사하였다. 전염소 투입은 3 mg/L, 응집제(PACl)는 15 mg/L로 주입하고 Jar-tester를 이용한 조건과 잔류의약물질 농도는 1차 실험과 동일하게 설정하였다.
Jar-tester를 이용하여 염소소독, 흡착, 응집, 침전 실험을 하였으며 정수처리 단위 공정별 잔류의약물질의 제거 효과를 알아보았다.
본 연구에서는 국내 하수처리장 및 축산폐수처리장에서 빈번히 검출되고 있어, 상수원으로 유출될 가능성이 높은 잔류의약물질 9종을 정수처리공정의 주요 단위공정별로 제어 효율을 분석하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
분말활성탄 제거 효과를 알아보기 위해 전염 소와 응집제를 투여 하지 않고 시료에 분말활성탄을 단독으로 주입하여 보았다. 전체적으로 분말활성탄 주입농도를 증가시킬수록 제거율은 증가되는 경향을 나타냈다.
분말활성탄 주입농도 10 mg/L를 기준으로 전염소, 응집제 등에 따른 제거율 비교하였다(Fig. 4). 분말 활성탄 처리만 단독으로 했을 때와 응집제 처리를 추가했을 때 제거율을 비교해 본 결과 Trimethoprim과 Naproxen을 제외하고는 PAC 처리에 응집제를 추가할 때 제거율이 더 감소하였다.
시료 중 존재하는 잔류의약물질을 분석하기 위해 시료를 채취하여 On-Line SPE (고체상추출법)를 이용하여 추출, 정제, 농축하고 HPLC-MS/MS로 분석하였다.
응집침전 실험을 하였다. 염소는 1~6 mg/L 농도 범위로 하고, 응집제는 폴리염화알루미늄(PACl)을 사용하여 평상시 정수장에서 투입하는 15 mg/L 농도로 투입하였다. 잔류의약물질 9종 혼합표준용액은 약 60 ~200 ng/L로 주입하였다.
효율을 조사하였다(Table 6). 응집에 의한 제거 효율을 알아보기 위해 전염소 처리를 하지 않고 응집제인 PACl 15 mg/L를 주입하여 실험을 하였다.
일반적인 정수처리에 사용되는 산화, 응집, 흡착공정을 중심으로 잔류의약물질의 제어 효율을 검토하였다. 유효염소 3 mg/L, 응집제 15 mg/L, PAC 10 mg/L 로 주입 농도를 고정하여 공정별 제어 효율을 비교하여 Table 8에 나타내었다.
제거 효율을 비교하였다. 잔류염소 농도를 1 ~6 mg/L로 단계별로 변화시키고 응집제를 투입하여 산화와 응집, 침전에 의한 잔류의약물질 제거 효과를 알아보았다. 전체적으로 염소 주입량이 많을수록 잔류의약물질 제거율이 증가되었다.
99% 제거되었다. 전염소 및 응집 처리에서 제거율이 낮았던 Aspirin과 Erythromycin의 공정별 제거율을 비교하였다(Fig. 3). Aspirin의 경우 전염소 및 응집제 처리, 분말활성탄 단독 처리시 제거 효율이 낮았으나, 전염소(3 mg/L), 분말활성탄(25 mg/L), 응집제(15 mg/L) 투입 후 2시간 접촉시간을 주었을 때 최대 69.
전염소처리 과정에서 염소 주입량을 변화시켜 잔류의약물질 제거 효율을 비교하였다. 잔류염소 농도를 1 ~6 mg/L로 단계별로 변화시키고 응집제를 투입하여 산화와 응집, 침전에 의한 잔류의약물질 제거 효과를 알아보았다.
정수처리 과정 중 분말활성탄(Powdered activated carbon, PAC) 흡착에 의한 의약물질 제거율을 알아보기 위해 PAC, PAC/응집제, 전염소/PAC/응집제 등 혼합 공정으로 실험하였다.
정수처리 과정 중 응집 공정에서 잔류의약물질 제거 효율을 조사하였다(Table 6). 응집에 의한 제거 효율을 알아보기 위해 전염소 처리를 하지 않고 응집제인 PACl 15 mg/L를 주입하여 실험을 하였다.
Erythromycine 전염소, PAC 흡착, 응집처리를 했을 때 90% 이상 제거되었다. 제거율이 가장 낮은 Aspirine 3단계 처리를 하여도 제거율이 30% 미만으로 저조하였다. PAC 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 Erythromycine 약 94% 제거되어 최상의 제어효율을 보였으며, Aspirine 약 68% 제거율이 상승하였다.
대상 데이터
본 실험에 사용한 9종의 표준물질은 Supelco사와 Sigma-Aldrich사 제품을 사용하였으며, 분말 제품으로 순도 99%이상인 것을 사용하였다. 표준용액은 표준물질을 단계적으로 희석하여 사용하였으며.
본 연구에서는 잔류의약품 연구대상 항목을 선정하기 위한 기초자료로 환경부 및 국내 실태조사 자료를 바탕으로 국내 하천수, 하수처리장 및 축산폐수처리장에서 빈번히 검출되고 있어 상수원으로 유출될 가능성이 높은 의약물질 9종(항생제 6종, 비스테로이드성 항염증제(NSAID) 3종)을 연구대상 물질로 선정하였다(Table 1, 2).7-9
시료를 On-Line SPE 분석방법을 통해 수 ng/L까지 분석하는 방법을 적용하여 분석하였으며, HPLC는 Agilent 1260 (Agilent, USA)와 MS/MS는 Agilent 6460 (Agilent, USA)을 사용하였다. 분석컬럼은 Poroshell-120 EC-C18, 2.7 µm, 3.0×50 mm (Agilent, USA)을사용하였으며, 농축용 SPE는 HLB-PLRP(Waters, USA) 를 사용하였다(Table 4, 5).
실험에 사용한 시료는 실제 운영 중인 광주광역시덕남정수장 도착수를 사용하였다. 시료에 대해 수질분석 결과 잔류의약물질은 검출되지 않았다(Table 3).
, USA)로 측정하였다. 응집제는 폴리 염화알루미늄(PACl) 용액을 사용하였다.
이론/모형
45 µm 멤브레인 필터로 여과하여 EPA method 1694에 준하여 실험하였다. 시료를 On-Line SPE 분석방법을 통해 수 ng/L까지 분석하는 방법을 적용하여 분석하였으며, HPLC는 Agilent 1260 (Agilent, USA)와 MS/MS는 Agilent 6460 (Agilent, USA)을 사용하였다. 분석컬럼은 Poroshell-120 EC-C18, 2.
시료의 전처리는 시료를 0.45 µm 멤브레인 필터로 여과하여 EPA method 1694에 준하여 실험하였다. 시료를 On-Line SPE 분석방법을 통해 수 ng/L까지 분석하는 방법을 적용하여 분석하였으며, HPLC는 Agilent 1260 (Agilent, USA)와 MS/MS는 Agilent 6460 (Agilent, USA)을 사용하였다.
, Wako)을 초순수 증류수로 희석하여 1,000 mg/L로 조제하였다. 이 용액은 분석할 때마다 조제하여 사용하였으며, 잔류염소는 DPD Colorimetric Method를 이용하여 Pocket Colorimeter (HACH Co., USA)로 측정하였다. 응집제는 폴리 염화알루미늄(PACl) 용액을 사용하였다.
성능/효과
1. 응집 공정을 단독으로 적용하였을 때, Sulfonamide 계 항생제는 22.6~42.1%로 일부 제거 되었으며, Naproxen 28.2%, Acetaminophen 20%가 제거되었다. Trimethoprime 4.
2. 염소처리와 응집 혼합 공정을 적용하였을 때, 염소 주입량이 증가할수록 제거율이 증가되었으며, 염소주입농도 3 mg/L일 때 Sulfonamide계 항생제, Acetaminophen, Naproxene 100%, Trimethoprime 약 98% 로 높은 제거 효율을 나타내었다. Erythromycine 약 55% 제거되었으며, Aspirine 약 10%로 낮은 제거율을 보여 주었다.
3. 분말활성탄 흡착 공정을 단독으로 적용하였을 때, 분말활성탄 주입 농도가 증가할수록 제거율이 증가되었다. Sulfonamide계 항생제의 경우 1 mg/L에서 약 18~50% 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 약 80% 이상으로 제거율이 증가하였다.
4. 염소처리와 응집 혼합공정에서 제거율이 낮았던 Erythromycine 염소처리와 분말활성탄 흡착, 응집 혼합 공정 후 2시간 접촉시간을 주었을 때 최대 95%까지 제거되었으며, Aspirine 약 70% 제거되었다.
5. 정수처리 공정에서 잔류의약물질의 효율적인 처리를 위한 염소처리와 흡착, 응집 공정의 적정 주입농도를 평가한 결과 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophen, Naproxen, Trimethoprime 유효염소 3 mg/L, 분말 활성탄 10 mg/L, 응집제 15 mg/L을 적용했을 때, 약 90% 이상이 제거되었다. Erythromycin과 Aspirine 분말 활성탄 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 약 94%, 70%의 우수한 제어 효율을 보였다.
정수처리 공정에서 잔류의약물질의 효율적인 처리를 위한 염소처리와 흡착, 응집 공정의 적정 주입농도를 평가한 결과 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophen, Naproxen, Trimethoprime 유효염소 3 mg/L, 분말 활성탄 10 mg/L, 응집제 15 mg/L을 적용했을 때, 약 90% 이상이 제거되었다. Erythromycin과 Aspirine 분말 활성탄 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 약 94%, 70%의 우수한 제어 효율을 보였다.
제거율이 가장 낮은 Aspirine 3단계 처리를 하여도 제거율이 30% 미만으로 저조하였다. PAC 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 Erythromycine 약 94% 제거되어 최상의 제어효율을 보였으며, Aspirine 약 68% 제거율이 상승하였다.
큰 효과는 보이지 않았다. Sulfonamide계 항생제 (Sulfadimethoxine, Sulfamethoxazole, Sulfamathazine, Sulfachloropyridazine)가 22.6~42.1% 일부 제거되었으며, Prymidine계 항생제인 Trimethoprime 4.4%, Macrolide계 항생제인 Erythromycine 2.4%로 낮은 제거율을 보여 주었다. 비스테로이드성 항염증제 (NSAID)인 Naproxen과 Acetaminophene 각각 28.
전체적으로 분말활성탄 주입농도를 증가시킬수록 제거율은 증가되는 경향을 나타냈다. Sulfonamide계 항생제는 분말활성탄 1 mg/L에서 약 18~50% 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 Aspirin을 제외한 잔류의약물질 8종이 약 80% 이상 제거되었다.
2%, Acetaminophen 20%가 제거되었다. Trimethoprime 4.4%, Erythromycine 2.4%로 낮은 제거율을 보여 주었으며, Aspirine 전혀 제거되지 않았다.
2에 나타내었다. Trimethoprime 염소 주입량 3 mg/L에서 약 99% 이상 제거되었으며, Erythromycine 염소 주입량 6 mg/L에서 약 90%가 제거 되었다. Westerhoff et al.
분말활성탄과 응집제 처리 후 2시간 동안 접촉시간을 설정한 후 분석한 결과 제거율이 증가하였으며, 특히 Sulfamethoxazole의 경우 약 26%가 증가하였다. 또한 분말활성탄과 응집제 처리에 전염소 처리를 추가하니 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophene 검출되지 않았으며, 그 외 물질들도 제거율이 월등히 증가하였다. 단, Aspirine 약 26%로 제거율이 저조하였다.
4). 분말 활성탄 처리만 단독으로 했을 때와 응집제 처리를 추가했을 때 제거율을 비교해 본 결과 Trimethoprim과 Naproxen을 제외하고는 PAC 처리에 응집제를 추가할 때 제거율이 더 감소하였다. 분말활성탄과 응집제 처리 후 2시간 동안 접촉시간을 설정한 후 분석한 결과 제거율이 증가하였으며, 특히 Sulfamethoxazole의 경우 약 26%가 증가하였다.
1%까지 제거되었다. 분말활성탄 주입농도 10 mg/L에서 접촉시간 변화에 따른 Aspirin 제거 효과는 미미하였지만, Erythromycine 분말활성탄 처리 후 2시간 접촉시간을 주었을 때 약 10% 제거율이 증가하였다(Table 7). Adams et al.
분말 활성탄 처리만 단독으로 했을 때와 응집제 처리를 추가했을 때 제거율을 비교해 본 결과 Trimethoprim과 Naproxen을 제외하고는 PAC 처리에 응집제를 추가할 때 제거율이 더 감소하였다. 분말활성탄과 응집제 처리 후 2시간 동안 접촉시간을 설정한 후 분석한 결과 제거율이 증가하였으며, 특히 Sulfamethoxazole의 경우 약 26%가 증가하였다. 또한 분말활성탄과 응집제 처리에 전염소 처리를 추가하니 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophene 검출되지 않았으며, 그 외 물질들도 제거율이 월등히 증가하였다.
사람 또는 동물에 투여되는 항생제량 중에서 약 30 ~90%가 소변을 통해 활성물질로 배출 될 수 있다는 연구 결과를 고려할 때 환경 중으로 다양한 종류의 화합물들이 지속적으로 유입되고 있는 것을 알 수 있다.2 의약물질은 인간과 동물의 배설물, 폐수처리수, 하수슬러지, 축산시설, 매립장 침출수 등 다양한 경로를 통해 상수원인 강이나 호소로 유입된다(Fig.
도착수를 사용하였다. 시료에 대해 수질분석 결과 잔류의약물질은 검출되지 않았다(Table 3).
염소 처리 공정은 자유 염소에 의한 산화반응으로 미량오염물질의 분해가 가능하여 염소 주입량 6 mg/L 에서 대상 의약물질의 약 90% 이상을 산화시킨 것으로 나타났으며, 응집 공정에서 제거되지 않았던 Aspirine 산화 과정에 의해 16.1% 제거된 것으로 판단된다.
전염소(3 mg/L)처리를 하고 분말활성탄(1 mg/L) 처리, 응집제(15 mg/L)를 추가하였을 때 Sulfonamide계 항생제, Acetaminophen, Naproxene 100%, Trimethoprime 약 99% 제거되었다. 전염소 및 응집 처리에서 제거율이 낮았던 Aspirin과 Erythromycin의 공정별 제거율을 비교하였다(Fig.
주입하여 보았다. 전체적으로 분말활성탄 주입농도를 증가시킬수록 제거율은 증가되는 경향을 나타냈다. Sulfonamide계 항생제는 분말활성탄 1 mg/L에서 약 18~50% 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 Aspirin을 제외한 잔류의약물질 8종이 약 80% 이상 제거되었다.
잔류염소 농도를 1 ~6 mg/L로 단계별로 변화시키고 응집제를 투입하여 산화와 응집, 침전에 의한 잔류의약물질 제거 효과를 알아보았다. 전체적으로 염소 주입량이 많을수록 잔류의약물질 제거율이 증가되었다. Sulfonamide계 항생제의 경우는 염소주입량 1 mg/L 농도에서 약 70% 이상, 1.
전체적으로 응집 공정에서 의약물질을 제거율은 50% 이하로 큰 효과는 보이지 않았다. Sulfonamide계 항생제 (Sulfadimethoxine, Sulfamethoxazole, Sulfamathazine, Sulfachloropyridazine)가 22.
정수처리 공정별 잔류의약물질 제어 효율은 잔류의약물질의 물리·화학적인 특성 및 공정의 제어 기작에 따라 차이가 있었으며, 잔류의약물질을 단일 공정으로 처리하는 것보다 혼합 공정으로 처리함으로써 제어 효율을 향상시킬 수 있으며 정수처리의 안전성 확보가 가능하다고 판단된다.10
후속연구
국내 상수원에서 잔류의약물질이 미량 검출되고 있으므로 향후 정수장 유입 가능성을 두고 체계적이고 지속적인 모니터링과 처리 방안 마련이 필요할 것으로 판단된다.
참고문헌 (15)
Ministry of Food and Drug Safety, 2015 Food and drug statistical yearbook, 2015.
National Institute of Environmental Research, Pharmaceuticals in the Environment: sorce and Fate(III), 2010.
World Health Organization, Pharmaceuticals in Drinking-water, 2011.
H. J. Son and S. H. Jang, Env. Eng. Res, 33(6), 453-479 (2011).
F. Baquero, J. L. Martinez and R. Canton, Curr. Opin. Biotech., 19, 260-265 (2008).
National Institute of Environmental Research, Development of Analytical Method and Study of Exposure of Pharmaceuticals and Personal Care Produsts in Environment(II), 2007.
Water Quality Research Institue of Waterworks Gwangju, 2015 Water Quality Reports, 2015.
J. H. Kim, C. K. Park, M. Y. Kim and S. G. Ahn, J. Kor. Soci. Environ. Anal., 11(2), 109-118 (2008).
S. W. Nam and K. D. Zoh, J. Environ Health Sci., 39(5), 391-407 (2013).
※ AI-Helper는 부적절한 답변을 할 수 있습니다.