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문제 정의
- 본 연구에서는 상수원에서 검출빈도가 높은 잔류의약물질에 대해 정수처리 공정별로 제어 효과를 검토하여 정수처리에서 효율적인 잔류 의약물질 처리방안 마련을 위한 기초 자료로 활용코자 한다.
제안 방법
- 1차 실험은 전염소 투입농도에 따른 제거 효과를 평가하기 위해 단계적으로 염소 주입 농도를 변화 시켜 응집침전 실험을 하였다. 염소는 1~6 mg/L 농도 범위로 하고, 응집제는 폴리염화알루미늄(PACl)을 사용하여 평상시 정수장에서 투입하는 15 mg/L 농도로 투입하였다.
- 2차 실험은 전염소 및 응집침전 공정에서 제어 결과를 바탕으로 분말활성탄(PAC) 농도를 변화시켜 흡착에 의한 잔류의약물질의 제거 효과를 조사하였다. 전염소 투입은 3 mg/L, 응집제(PACl)는 15 mg/L로 주입하고 Jar-tester를 이용한 조건과 잔류의약물질 농도는 1차 실험과 동일하게 설정하였다.
- Jar-tester를 이용하여 염소소독, 흡착, 응집, 침전 실험을 하였으며 정수처리 단위 공정별 잔류의약물질의 제거 효과를 알아보았다.
- 본 연구에서는 국내 하수처리장 및 축산폐수처리장에서 빈번히 검출되고 있어, 상수원으로 유출될 가능성이 높은 잔류의약물질 9종을 정수처리공정의 주요 단위공정별로 제어 효율을 분석하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 분말활성탄 제거 효과를 알아보기 위해 전염 소와 응집제를 투여 하지 않고 시료에 분말활성탄을 단독으로 주입하여 보았다. 전체적으로 분말활성탄 주입농도를 증가시킬수록 제거율은 증가되는 경향을 나타냈다.
- 분말활성탄 주입농도 10 mg/L를 기준으로 전염소, 응집제 등에 따른 제거율 비교하였다(Fig. 4). 분말 활성탄 처리만 단독으로 했을 때와 응집제 처리를 추가했을 때 제거율을 비교해 본 결과 Trimethoprim과 Naproxen을 제외하고는 PAC 처리에 응집제를 추가할 때 제거율이 더 감소하였다.
- 시료 중 존재하는 잔류의약물질을 분석하기 위해 시료를 채취하여 On-Line SPE (고체상추출법)를 이용하여 추출, 정제, 농축하고 HPLC-MS/MS로 분석하였다.
- 응집침전 실험을 하였다. 염소는 1~6 mg/L 농도 범위로 하고, 응집제는 폴리염화알루미늄(PACl)을 사용하여 평상시 정수장에서 투입하는 15 mg/L 농도로 투입하였다. 잔류의약물질 9종 혼합표준용액은 약 60 ~200 ng/L로 주입하였다.
- 효율을 조사하였다(Table 6). 응집에 의한 제거 효율을 알아보기 위해 전염소 처리를 하지 않고 응집제인 PACl 15 mg/L를 주입하여 실험을 하였다.
- 일반적인 정수처리에 사용되는 산화, 응집, 흡착공정을 중심으로 잔류의약물질의 제어 효율을 검토하였다. 유효염소 3 mg/L, 응집제 15 mg/L, PAC 10 mg/L 로 주입 농도를 고정하여 공정별 제어 효율을 비교하여 Table 8에 나타내었다.
- 제거 효율을 비교하였다. 잔류염소 농도를 1 ~6 mg/L로 단계별로 변화시키고 응집제를 투입하여 산화와 응집, 침전에 의한 잔류의약물질 제거 효과를 알아보았다. 전체적으로 염소 주입량이 많을수록 잔류의약물질 제거율이 증가되었다.
- 99% 제거되었다. 전염소 및 응집 처리에서 제거율이 낮았던 Aspirin과 Erythromycin의 공정별 제거율을 비교하였다(Fig. 3). Aspirin의 경우 전염소 및 응집제 처리, 분말활성탄 단독 처리시 제거 효율이 낮았으나, 전염소(3 mg/L), 분말활성탄(25 mg/L), 응집제(15 mg/L) 투입 후 2시간 접촉시간을 주었을 때 최대 69.
- 전염소처리 과정에서 염소 주입량을 변화시켜 잔류의약물질 제거 효율을 비교하였다. 잔류염소 농도를 1 ~6 mg/L로 단계별로 변화시키고 응집제를 투입하여 산화와 응집, 침전에 의한 잔류의약물질 제거 효과를 알아보았다.
- 정수처리 과정 중 분말활성탄(Powdered activated carbon, PAC) 흡착에 의한 의약물질 제거율을 알아보기 위해 PAC, PAC/응집제, 전염소/PAC/응집제 등 혼합 공정으로 실험하였다.
- 정수처리 과정 중 응집 공정에서 잔류의약물질 제거 효율을 조사하였다(Table 6). 응집에 의한 제거 효율을 알아보기 위해 전염소 처리를 하지 않고 응집제인 PACl 15 mg/L를 주입하여 실험을 하였다.
- Erythromycine 전염소, PAC 흡착, 응집처리를 했을 때 90% 이상 제거되었다. 제거율이 가장 낮은 Aspirine 3단계 처리를 하여도 제거율이 30% 미만으로 저조하였다. PAC 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 Erythromycine 약 94% 제거되어 최상의 제어효율을 보였으며, Aspirine 약 68% 제거율이 상승하였다.
대상 데이터
- 본 실험에 사용한 9종의 표준물질은 Supelco사와 Sigma-Aldrich사 제품을 사용하였으며, 분말 제품으로 순도 99%이상인 것을 사용하였다. 표준용액은 표준물질을 단계적으로 희석하여 사용하였으며.
- 본 연구에서는 잔류의약품 연구대상 항목을 선정하기 위한 기초자료로 환경부 및 국내 실태조사 자료를 바탕으로 국내 하천수, 하수처리장 및 축산폐수처리장에서 빈번히 검출되고 있어 상수원으로 유출될 가능성이 높은 의약물질 9종(항생제 6종, 비스테로이드성 항염증제(NSAID) 3종)을 연구대상 물질로 선정하였다(Table 1, 2).7-9
- 시료를 On-Line SPE 분석방법을 통해 수 ng/L까지 분석하는 방법을 적용하여 분석하였으며, HPLC는 Agilent 1260 (Agilent, USA)와 MS/MS는 Agilent 6460 (Agilent, USA)을 사용하였다. 분석컬럼은 Poroshell-120 EC-C18, 2.7 µm, 3.0×50 mm (Agilent, USA)을사용하였으며, 농축용 SPE는 HLB-PLRP(Waters, USA) 를 사용하였다(Table 4, 5).
- 실험에 사용한 시료는 실제 운영 중인 광주광역시덕남정수장 도착수를 사용하였다. 시료에 대해 수질분석 결과 잔류의약물질은 검출되지 않았다(Table 3).
- , USA)로 측정하였다. 응집제는 폴리 염화알루미늄(PACl) 용액을 사용하였다.
이론/모형
- 45 µm 멤브레인 필터로 여과하여 EPA method 1694에 준하여 실험하였다. 시료를 On-Line SPE 분석방법을 통해 수 ng/L까지 분석하는 방법을 적용하여 분석하였으며, HPLC는 Agilent 1260 (Agilent, USA)와 MS/MS는 Agilent 6460 (Agilent, USA)을 사용하였다. 분석컬럼은 Poroshell-120 EC-C18, 2.
- 시료의 전처리는 시료를 0.45 µm 멤브레인 필터로 여과하여 EPA method 1694에 준하여 실험하였다. 시료를 On-Line SPE 분석방법을 통해 수 ng/L까지 분석하는 방법을 적용하여 분석하였으며, HPLC는 Agilent 1260 (Agilent, USA)와 MS/MS는 Agilent 6460 (Agilent, USA)을 사용하였다.
- , Wako)을 초순수 증류수로 희석하여 1,000 mg/L로 조제하였다. 이 용액은 분석할 때마다 조제하여 사용하였으며, 잔류염소는 DPD Colorimetric Method를 이용하여 Pocket Colorimeter (HACH Co., USA)로 측정하였다. 응집제는 폴리 염화알루미늄(PACl) 용액을 사용하였다.
성능/효과
- 1. 응집 공정을 단독으로 적용하였을 때, Sulfonamide 계 항생제는 22.6~42.1%로 일부 제거 되었으며, Naproxen 28.2%, Acetaminophen 20%가 제거되었다. Trimethoprime 4.
- 2. 염소처리와 응집 혼합 공정을 적용하였을 때, 염소 주입량이 증가할수록 제거율이 증가되었으며, 염소주입농도 3 mg/L일 때 Sulfonamide계 항생제, Acetaminophen, Naproxene 100%, Trimethoprime 약 98% 로 높은 제거 효율을 나타내었다. Erythromycine 약 55% 제거되었으며, Aspirine 약 10%로 낮은 제거율을 보여 주었다.
- 3. 분말활성탄 흡착 공정을 단독으로 적용하였을 때, 분말활성탄 주입 농도가 증가할수록 제거율이 증가되었다. Sulfonamide계 항생제의 경우 1 mg/L에서 약 18~50% 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 약 80% 이상으로 제거율이 증가하였다.
- 4. 염소처리와 응집 혼합공정에서 제거율이 낮았던 Erythromycine 염소처리와 분말활성탄 흡착, 응집 혼합 공정 후 2시간 접촉시간을 주었을 때 최대 95%까지 제거되었으며, Aspirine 약 70% 제거되었다.
- 5. 정수처리 공정에서 잔류의약물질의 효율적인 처리를 위한 염소처리와 흡착, 응집 공정의 적정 주입농도를 평가한 결과 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophen, Naproxen, Trimethoprime 유효염소 3 mg/L, 분말 활성탄 10 mg/L, 응집제 15 mg/L을 적용했을 때, 약 90% 이상이 제거되었다. Erythromycin과 Aspirine 분말 활성탄 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 약 94%, 70%의 우수한 제어 효율을 보였다.
- 정수처리 공정에서 잔류의약물질의 효율적인 처리를 위한 염소처리와 흡착, 응집 공정의 적정 주입농도를 평가한 결과 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophen, Naproxen, Trimethoprime 유효염소 3 mg/L, 분말 활성탄 10 mg/L, 응집제 15 mg/L을 적용했을 때, 약 90% 이상이 제거되었다. Erythromycin과 Aspirine 분말 활성탄 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 약 94%, 70%의 우수한 제어 효율을 보였다.
- 제거율이 가장 낮은 Aspirine 3단계 처리를 하여도 제거율이 30% 미만으로 저조하였다. PAC 주입농도를 25 mg/L로 증가시켰을 때 Erythromycine 약 94% 제거되어 최상의 제어효율을 보였으며, Aspirine 약 68% 제거율이 상승하였다.
- 큰 효과는 보이지 않았다. Sulfonamide계 항생제 (Sulfadimethoxine, Sulfamethoxazole, Sulfamathazine, Sulfachloropyridazine)가 22.6~42.1% 일부 제거되었으며, Prymidine계 항생제인 Trimethoprime 4.4%, Macrolide계 항생제인 Erythromycine 2.4%로 낮은 제거율을 보여 주었다. 비스테로이드성 항염증제 (NSAID)인 Naproxen과 Acetaminophene 각각 28.
- 전체적으로 분말활성탄 주입농도를 증가시킬수록 제거율은 증가되는 경향을 나타냈다. Sulfonamide계 항생제는 분말활성탄 1 mg/L에서 약 18~50% 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 Aspirin을 제외한 잔류의약물질 8종이 약 80% 이상 제거되었다.
- 2%, Acetaminophen 20%가 제거되었다. Trimethoprime 4.4%, Erythromycine 2.4%로 낮은 제거율을 보여 주었으며, Aspirine 전혀 제거되지 않았다.
- 2에 나타내었다. Trimethoprime 염소 주입량 3 mg/L에서 약 99% 이상 제거되었으며, Erythromycine 염소 주입량 6 mg/L에서 약 90%가 제거 되었다. Westerhoff et al.
- 분말활성탄과 응집제 처리 후 2시간 동안 접촉시간을 설정한 후 분석한 결과 제거율이 증가하였으며, 특히 Sulfamethoxazole의 경우 약 26%가 증가하였다. 또한 분말활성탄과 응집제 처리에 전염소 처리를 추가하니 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophene 검출되지 않았으며, 그 외 물질들도 제거율이 월등히 증가하였다. 단, Aspirine 약 26%로 제거율이 저조하였다.
- 4). 분말 활성탄 처리만 단독으로 했을 때와 응집제 처리를 추가했을 때 제거율을 비교해 본 결과 Trimethoprim과 Naproxen을 제외하고는 PAC 처리에 응집제를 추가할 때 제거율이 더 감소하였다. 분말활성탄과 응집제 처리 후 2시간 동안 접촉시간을 설정한 후 분석한 결과 제거율이 증가하였으며, 특히 Sulfamethoxazole의 경우 약 26%가 증가하였다.
- 1%까지 제거되었다. 분말활성탄 주입농도 10 mg/L에서 접촉시간 변화에 따른 Aspirin 제거 효과는 미미하였지만, Erythromycine 분말활성탄 처리 후 2시간 접촉시간을 주었을 때 약 10% 제거율이 증가하였다(Table 7). Adams et al.
- 분말 활성탄 처리만 단독으로 했을 때와 응집제 처리를 추가했을 때 제거율을 비교해 본 결과 Trimethoprim과 Naproxen을 제외하고는 PAC 처리에 응집제를 추가할 때 제거율이 더 감소하였다. 분말활성탄과 응집제 처리 후 2시간 동안 접촉시간을 설정한 후 분석한 결과 제거율이 증가하였으며, 특히 Sulfamethoxazole의 경우 약 26%가 증가하였다. 또한 분말활성탄과 응집제 처리에 전염소 처리를 추가하니 Sulfonamide계 항생제와 Acetaminophene 검출되지 않았으며, 그 외 물질들도 제거율이 월등히 증가하였다.
- 사람 또는 동물에 투여되는 항생제량 중에서 약 30 ~90%가 소변을 통해 활성물질로 배출 될 수 있다는 연구 결과를 고려할 때 환경 중으로 다양한 종류의 화합물들이 지속적으로 유입되고 있는 것을 알 수 있다.2 의약물질은 인간과 동물의 배설물, 폐수처리수, 하수슬러지, 축산시설, 매립장 침출수 등 다양한 경로를 통해 상수원인 강이나 호소로 유입된다(Fig.
- 도착수를 사용하였다. 시료에 대해 수질분석 결과 잔류의약물질은 검출되지 않았다(Table 3).
- 염소 처리 공정은 자유 염소에 의한 산화반응으로 미량오염물질의 분해가 가능하여 염소 주입량 6 mg/L 에서 대상 의약물질의 약 90% 이상을 산화시킨 것으로 나타났으며, 응집 공정에서 제거되지 않았던 Aspirine 산화 과정에 의해 16.1% 제거된 것으로 판단된다.
- 전염소(3 mg/L)처리를 하고 분말활성탄(1 mg/L) 처리, 응집제(15 mg/L)를 추가하였을 때 Sulfonamide계 항생제, Acetaminophen, Naproxene 100%, Trimethoprime 약 99% 제거되었다. 전염소 및 응집 처리에서 제거율이 낮았던 Aspirin과 Erythromycin의 공정별 제거율을 비교하였다(Fig.
- 주입하여 보았다. 전체적으로 분말활성탄 주입농도를 증가시킬수록 제거율은 증가되는 경향을 나타냈다. Sulfonamide계 항생제는 분말활성탄 1 mg/L에서 약 18~50% 제거율을 보였으며, 25 mg/L에서는 Aspirin을 제외한 잔류의약물질 8종이 약 80% 이상 제거되었다.
- 잔류염소 농도를 1 ~6 mg/L로 단계별로 변화시키고 응집제를 투입하여 산화와 응집, 침전에 의한 잔류의약물질 제거 효과를 알아보았다. 전체적으로 염소 주입량이 많을수록 잔류의약물질 제거율이 증가되었다. Sulfonamide계 항생제의 경우는 염소주입량 1 mg/L 농도에서 약 70% 이상, 1.
- 전체적으로 응집 공정에서 의약물질을 제거율은 50% 이하로 큰 효과는 보이지 않았다. Sulfonamide계 항생제 (Sulfadimethoxine, Sulfamethoxazole, Sulfamathazine, Sulfachloropyridazine)가 22.
- 정수처리 공정별 잔류의약물질 제어 효율은 잔류의약물질의 물리·화학적인 특성 및 공정의 제어 기작에 따라 차이가 있었으며, 잔류의약물질을 단일 공정으로 처리하는 것보다 혼합 공정으로 처리함으로써 제어 효율을 향상시킬 수 있으며 정수처리의 안전성 확보가 가능하다고 판단된다.10
후속연구
- 국내 상수원에서 잔류의약물질이 미량 검출되고 있으므로 향후 정수장 유입 가능성을 두고 체계적이고 지속적인 모니터링과 처리 방안 마련이 필요할 것으로 판단된다.
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