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문제 정의
- 본 논문에서는 나노임프린트 공정을 사용하여 나방 눈 패턴의 저 반사 효과를 얻기 위해 공정 변수의 하나인 이형 온도를 변화시켜 최적의 공정조건을 연구하였다. 이형 온도는 30℃에서 100℃까지 20℃씩 증가시켜 진행하였으며, 반사율 및 투과율 측정 장치를 통해 나방 눈 패터닝 PMMA 필름의 SEM 이미지와 반사율 및 투과율을 측정하여 비교 하였다.
- 본 논문에서는 이와 같은 불완전 충진 등의 결함을 감소시킬 수 있는 방법으로 임프린트 공정변수들 중 이형 온도(demolding temperature, DT)의 영향을 평가하였다. 이를 위하여 다양한 이형 온도에서 열 나노임프린트를 이용하여 저 반사 나노구조를 성형하였으며, 성형된 나노 구조의 성형성 및 필름의 광학적 특성을 평가하였다.
제안 방법
- FE-SEM(S-4700, HITACHI)장비를 사용하여 달라지는 이형 온도에 따른 패턴의 모양과 성형성을 SEM 이미지로 확인하였으며, Thin Film Analyzer(F20-EXR, Filmetrics) 장비를 사용하여 가시광선 영역 대 400 nm~900 nm 파장에서의 원뿔 패턴의 반사율과 투과율을 측정을 통해 광학특성을 분석하였다.
- 12,13 니켈 스탬프는 4×4 cm2의 것으로 사용하였다. 그리고 스탬프 세척을 위해 오투 플라즈마 (O2 plasma)를 통해 전처리 과정을 진행 한 후 이형 시 스탬프와 PMMA 필름 간의 접착을 방지하기 위하여 불소계 이형제를 딥 코팅(dip coating)하는 방식을 사용하여 코팅 하였다.14
- 나방 눈을 모사한 포물선 구조의 원뿔 패턴은 효과적인 저 반사 필름을 제작하기에 용이하므로 본 연구에서는 스탬프를 나방 눈 패턴 형상으로 제작하였다. 나방의 눈의 원뿔 패턴들은 빛의 파장이하의 주기를 가지고 배열되어 있어 빛이 반사되지 않고 패턴으로 굽어들어 갈 수 있다.
- 사용된 스탬프는 실리콘 기판에 포토레지스트를 코팅하여 KrF excimer laser source (KrF Scanner System)를 이용하여 육각형 모양의 패턴들을 일정한 주기로 패터닝하 였다. 그 후 건식에칭을 진행하여 포물선 모양의 원뿔 패턴을 형성하였다.
- = 105℃를 가진다. 실험 방법은 Hotembossing Machine(NIL-60-ss-UV, Obducat) 장비를 사용 하여 온도 145℃, 최대압력 4 MPa, 시간 120s의 조건으로 DT를 장비의 최저 설정온도 30℃부터 20℃씩 증가시켜 PMMA필름의 Tg 이하로 최대 100℃까지 30℃, 50℃, 70℃, 90℃, 100℃순으로 나노임프린트 리소그래피를 진행하였다.
- 패턴의 높이는 증가할수록 넓은 영역에서 낮은 반사율을 보일 수 있지만 스탬프를 제작하기에 어려움이 따를 수 있다. 이러한 이유들을 고려하여 가시광선 영역 대 400 nm~900 nm에 적용하기 적절한 구조로 설계하였다.11
- 본 논문에서는 이와 같은 불완전 충진 등의 결함을 감소시킬 수 있는 방법으로 임프린트 공정변수들 중 이형 온도(demolding temperature, DT)의 영향을 평가하였다. 이를 위하여 다양한 이형 온도에서 열 나노임프린트를 이용하여 저 반사 나노구조를 성형하였으며, 성형된 나노 구조의 성형성 및 필름의 광학적 특성을 평가하였다.
- 본 논문에서는 나노임프린트 공정을 사용하여 나방 눈 패턴의 저 반사 효과를 얻기 위해 공정 변수의 하나인 이형 온도를 변화시켜 최적의 공정조건을 연구하였다. 이형 온도는 30℃에서 100℃까지 20℃씩 증가시켜 진행하였으며, 반사율 및 투과율 측정 장치를 통해 나방 눈 패터닝 PMMA 필름의 SEM 이미지와 반사율 및 투과율을 측정하여 비교 하였다. 그 결과 70℃의 이형온도 조건에서 가장 우수한 특성으로 보였으며, 단면의 경우 평균 투과율 96.
대상 데이터
- 12,13 니켈 스탬프는 4×4 cm2의 것으로 사용하였다.
- 그 후 건식에칭을 진행하여 포물선 모양의 원뿔 패턴을 형성하였다. 이렇게 만들어진 실리콘 스탬프를 니켈을 통해 전주도금 하였고, 최종적으로 제작된 니켈 스탬프는 Fig. 1과 같이 패턴 간격 300 nm, 너비 280 nm, 높이 330 nm로 일정한 간격을 두고 포물선 모양의 패턴들이 배열되어 있다.12,13 니켈 스탬프는 4×4 cm2의 것으로 사용하였다.
성능/효과
- 하지만 두 실험 결과에서 상이한 점도 확인할 수 있다. 30℃ 보다 50℃에서 패턴의 너비가 급격하게 증가하였으며, 이는 오히려 70℃에서 이형 된 구조물의 너비보다 큼을 확인할 수 있다. 이러한 현상은 이형 온도 감소로 인해 이형 시간이 길어지는 것과 연관이 있을 것으로 생각된다.
- 먼저, 가장 낮은 이형온도 조건인 30℃일 때 패턴의 크기가 작고 폭이 일정하지 않으며 이형 시 나노구조물이 부분적으로 탈락되는 현상이 관찰 되었다. 50℃일 때에는 패턴이 탈락되어 나가는 현상이 감소하는 경향을 보였으며, 크기가 증가하여 몰드의 크기와 거의 일치하는 것으로 측정되었다. 70℃ 조건에 서는 패턴의 이형성 문제로 인한 구조물의 파손 현상은 사라졌으며, 패턴의 모양이 전체적으로 일정한 경향을 보였다.
- 4는 임프린트 공정 결과 PMMA 필름의 주사전자 현미경 이미지를 나타낸 것이다. Fig. 4에서 이형온도에 따른 나노구조의 성형성을 살펴보면 패턴의 피치의 경우 평균적으로 300 nm로 거의 동일함을 확인할 수 있으나 패턴의 모양과 너비는 온도에 따라 상이한 형태를 보이고 있음을 확인할 수 있다. 먼저, 가장 낮은 이형온도 조건인 30℃일 때 패턴의 크기가 작고 폭이 일정하지 않으며 이형 시 나노구조물이 부분적으로 탈락되는 현상이 관찰 되었다.
- Fig. 6을 통해 단면 성형된 필름의 550 nm에서의 광학 특성을 비교하여보면, 30℃에서 성형된 필름의 경우 반사율은 3.3%, 투과율은 94.2%, 50℃에서의 반사율은 3.2%, 투과율은 95.1%, 70℃에서의 반사율은 2.9%, 투과율은 96.1%로 온도가 상승할수록 반사율은 감소하며 투과율은 증가하였다. 반면에 90℃에서의 반사율은 3.
- 하지만 더 높은 100℃에서 패턴 높이는 가장 낮을 것이고 그로인해 광학특성이 더 안 좋은 결과가 보였다. 결론적으로 앞에서 본 SEM 이미지와 연관 지어 생각해 보면 이형온도가 낮을 경우 급격한 온도 변화로 인한 고분자의 부풀어 오름과 그 후 자유 부피 수축현상이 나타나고, 이형온도가 높을 경우 자유 표면 에너지 증가에 의한 패턴 모양과 높이 변화로 패턴이 제대로 형성되는데 방해를 받게 된다. 따라서 이형 온도 70℃가 극 저반사 필름으로 사용하기에 패턴의 성형 및 결함 개선 측면에서 가장 적절한 온도임을 실험 적으로 확인할 수 있었으며, 양면 패턴을 형성한 경우, 투과율은 98.
- 이형 온도는 30℃에서 100℃까지 20℃씩 증가시켜 진행하였으며, 반사율 및 투과율 측정 장치를 통해 나방 눈 패터닝 PMMA 필름의 SEM 이미지와 반사율 및 투과율을 측정하여 비교 하였다. 그 결과 70℃의 이형온도 조건에서 가장 우수한 특성으로 보였으며, 단면의 경우 평균 투과율 96.1% 이상, 평균 반사율 2.9% 이하를 보임을 확인 하였으며, 양면의 경우 투과율을 98.8% 이상 반사율 최대 0.18%의 특성을 보임을 확인하였다. 이형온도에 따른 성형성과 광학적 특성을 평가한 결과, 고분자 필름을 이용한 나노임프린트 공정에서는 이형 온도가 패턴 성형에 중요한 변수임을 확인하였으며, 이형온도에 따라 고분자 표면 자유에너지 변화에 의한 표면적 최소화 현상과 자유부피의 변화의 영향으로 인해 성형성에 큰 영향을 미침을 확인하였다.
- 5는 다양한 이형온도 조건에서 성형한 시편 에 대해 가시광선 파장영역에서 측정한 반사율 및 투과율을 나타낸 것이다. 그림에서 보는 바와 같이, 모든 시편은 성형하지 않은 평탄한 시편에 비해 투과율과 반사율 특성이 급격히 향상된 것을 확인할 수 있다. 투과율의 경우, 30℃와 100℃에서 성형한 구조물이 가장 낮은 투과율을 보였으며, 70℃에서 성형된 필름이 모든 파장 대에서 가장 우수한 투과 특성을 보이고 있다.
- 먼저, 70℃보다 낮은 온도 구간에 대해 살펴보면 50℃~70℃ 사이에서는 스탬프와 필름 간의 접착력으로 인한 패턴 뜯겨짐 현상과 함께 유동성을 가지던 고분자의 급격한 냉각에 의해 부풀어 오름이 나타나고 패턴의 모양에 결함을 주었을 것으로 예상할 수 있다. 따라서 광학특성이 급격하게 감소하였다, 30℃~50℃ 사이에서는 패턴 뜯겨짐 정도 차이가 크게 보이진 않았지만 자유부피 수축 현상으로 인해 패턴은 더 수축하게 되고 그로인해 광학특성은 30℃에서 더 안 좋은 결과를 초래한 것을 알 수 있었다. 70℃보다 높은 온도 구간을 살펴보면 온도가 상승할수록 표면 자유에너지 증가로 인해 패턴은 더 둥근 모양에 가까워지는 현상이 발생한다.
- 결론적으로 앞에서 본 SEM 이미지와 연관 지어 생각해 보면 이형온도가 낮을 경우 급격한 온도 변화로 인한 고분자의 부풀어 오름과 그 후 자유 부피 수축현상이 나타나고, 이형온도가 높을 경우 자유 표면 에너지 증가에 의한 패턴 모양과 높이 변화로 패턴이 제대로 형성되는데 방해를 받게 된다. 따라서 이형 온도 70℃가 극 저반사 필름으로 사용하기에 패턴의 성형 및 결함 개선 측면에서 가장 적절한 온도임을 실험 적으로 확인할 수 있었으며, 양면 패턴을 형성한 경우, 투과율은 98.8% 이상, 반사율은 최대 0.18% 이상 달성할 수 있었다.
- 이형온도에 따른 성형성과 광학적 특성을 평가한 결과, 고분자 필름을 이용한 나노임프린트 공정에서는 이형 온도가 패턴 성형에 중요한 변수임을 확인하였으며, 이형온도에 따라 고분자 표면 자유에너지 변화에 의한 표면적 최소화 현상과 자유부피의 변화의 영향으로 인해 성형성에 큰 영향을 미침을 확인하였다. 또한 이로 인하여 이형 시 발생하는 계면 응착으로 인한 파손 현상도 이형 온도에 민감함을 확인하였다. 본 연구 결과는 저 반사 나노구조물의 대면적화 연속공정을 위한 공정 최적화 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
- 이형 온도 70℃를 기준으로 이형온도가 증가할수록 반사율은 증가하고, 투과율은 감소함을 확인할 수 있다. 또한, 반사율과 투과율이 30℃~50℃구간보다 50℃~70℃구간이 더 기울기가 급하고, 100℃~90℃구간보다 90℃~ 70℃구간이 더 기울기가 급격함을 확인할 수 있다. 이와 같은 현상은 이형 온도 70℃를 기준으로 낮은 온도 구간과 높은 온도 구간으로 구분하여 고찰할 필요가 있다.
- 4에서 이형온도에 따른 나노구조의 성형성을 살펴보면 패턴의 피치의 경우 평균적으로 300 nm로 거의 동일함을 확인할 수 있으나 패턴의 모양과 너비는 온도에 따라 상이한 형태를 보이고 있음을 확인할 수 있다. 먼저, 가장 낮은 이형온도 조건인 30℃일 때 패턴의 크기가 작고 폭이 일정하지 않으며 이형 시 나노구조물이 부분적으로 탈락되는 현상이 관찰 되었다. 50℃일 때에는 패턴이 탈락되어 나가는 현상이 감소하는 경향을 보였으며, 크기가 증가하여 몰드의 크기와 거의 일치하는 것으로 측정되었다.
- 1%로 온도가 상승할수록 반사율은 감소하며 투과율은 증가하였다. 반면에 90℃에서의 반사율은 3.1%, 94.6%, 100℃의 반사율은 3.3%, 투과율은 94.2%으로 온도가 상승할수록 반사율은 증가하며 투과율은 감소하는 현상이 발생했다. 본 연구에서와 같이 극저반사 필름의 투과율과 반사율 특성을 평가함에 있어서 반사율 평가는 측정기기의 측정한계로 인하여 정확히 측정하는데 한계가 있을 수 있음을 확인하였다.
- 투과율의 경우, 30℃와 100℃에서 성형한 구조물이 가장 낮은 투과율을 보였으며, 70℃에서 성형된 필름이 모든 파장 대에서 가장 우수한 투과 특성을 보이고 있다. 반사율 특성은 관찰된 투과율 특성과 일치하는 경향을 보이며 70℃에서 성형된 나노 구조물이 가장 낮은 반사율을 보임을 알 수 있다.
- 2%으로 온도가 상승할수록 반사율은 증가하며 투과율은 감소하는 현상이 발생했다. 본 연구에서와 같이 극저반사 필름의 투과율과 반사율 특성을 평가함에 있어서 반사율 평가는 측정기기의 측정한계로 인하여 정확히 측정하는데 한계가 있을 수 있음을 확인하였다. 그러나 투과율은 상대적으로 정확히 측정이 가능하며, 측정된 반사율은 일관성 있게 투과율에 반비례하므로 정성적으로 유의미한 것으로 평가할 수 있다.
- 그리고 이형온도가 30℃로 그보다 더 감소하게 되었을 경우, 더 긴 이형시간으로 부풀어 오른 고분자에 수축현상이 진행되고 그로 인해 패턴은 불균일한 모양을 가지게 되고 구조물의 폭도 감소하였을 것이다. 이러한 결과로 인해 두 온도 모두 패턴 성형에는 결함으로 나타나지만 앞서 언급했던 바와 같이 패턴의 너비는 패턴의 성형 밀도와 관련이 있기 때문에 더 큰 폭으로 인해 구조물의 성형 밀도가 높은 50℃에서 성형된 나노구조물의 광학적 특성이 더욱 우수할 것으로 예상된다.
- 이형 온도 70℃를 기준으로 이형온도가 증가할수록 반사율은 증가하고, 투과율은 감소함을 확인할 수 있다. 또한, 반사율과 투과율이 30℃~50℃구간보다 50℃~70℃구간이 더 기울기가 급하고, 100℃~90℃구간보다 90℃~ 70℃구간이 더 기울기가 급격함을 확인할 수 있다.
- 또한 구조물의 폭은 다시 감소하여 전체적으로 고른 형태를 보이고 있다. 이형 온도가 더 증가하여 90℃와 100℃일 경우에는 전체적으로 패턴의 모양이 몰드의 형상과는 상이하게 전체적으로 둥근 형태를 보였으며, 두 온도간의 패턴 크기 차이는 크지 않았지만 100℃에서 패턴의 크기가 약간 증가하는 경향을 보였다.
- 18%의 특성을 보임을 확인하였다. 이형온도에 따른 성형성과 광학적 특성을 평가한 결과, 고분자 필름을 이용한 나노임프린트 공정에서는 이형 온도가 패턴 성형에 중요한 변수임을 확인하였으며, 이형온도에 따라 고분자 표면 자유에너지 변화에 의한 표면적 최소화 현상과 자유부피의 변화의 영향으로 인해 성형성에 큰 영향을 미침을 확인하였다. 또한 이로 인하여 이형 시 발생하는 계면 응착으로 인한 파손 현상도 이형 온도에 민감함을 확인하였다.
후속연구
- 5,7 그러나 구조물의 크기가 점점 감소하고 복잡해질수록 불완전 충진(nonfull)과 같은 문제점들이 발생하고 있다.8 이러한 문제점을 해결하기 위해서는 성형과정의 고분자의 유동 특성과 관련하여 임프린트 공정 변수를 최적화할 필요가 있다.9
- 또한 이로 인하여 이형 시 발생하는 계면 응착으로 인한 파손 현상도 이형 온도에 민감함을 확인하였다. 본 연구 결과는 저 반사 나노구조물의 대면적화 연속공정을 위한 공정 최적화 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
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