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문제 정의
- 본 연구는 전국 주요 정수장 과불화합물 분포실태 조사를 통해 인체위해 여부를 평가하고, 추후 지속적인 모니터링 실시 등 적정관리 방안 마련을 위해 실시되었다.
제안 방법
- LC-ESI-MS/MS으로 분석하였고 10 mM 아세트산암모늄 이동상을 사용하였다. 8종의 PFCs 모두 선구이온(precursor ion)이 [M+H]- 형태이고, 각각 최적의 충돌 에너지로 2차 생성이온을 확인하여 정량하였다. 검정곡선은 0.
- 보조적으로 미국암학회(IARC, American Cancer Society)와 미국환경보호국(EPA, Environmental Protection Agency)의 분류체계에 의해서 발암성 물질과 비발암성 물질을 분류한다. Table 4에서 나타냈듯이 IARC는 동물실험에서 방광암을 발생할 수 있다는 제한된 증거를 기반으로 하여 PFOA를 Group 2B(인간에게 발암 가능성이 있음)로 분류했다. EPA에서 공식적으로 발암성을 분류하지 않았으며 미국 독성물질질병등록국 (ATSDR, 2015)에서도암과의 결정적인 증거는 없다고 발표했다.
- 본 연구에서 수행된 1차 시료채취는 2012년 2월부터 9월까지 총 4회에 걸쳐 이루어졌고, 2차는 2013년 5월부터 10월까지 걸쳐 총 3회를 하였다. 그리고 3차 시료는 2014년 5월부터 10월까지 3회, 4차는 2015년 7월과 10월, 5차는 2016년 1월과 3월에 모니터링을 실시하였다. 조사 지점은 Fig.
- 본 연구에서는 5년 동안 전국 시·도 70개 정수장에 대한 8종의 PFCs 검출 현황을 지역별로 나누어 Fig. 3(a) 에 나타내었다. 각 지역별 정수장의 검출 농도를 비교해 보면 산업단지가 있고 대도시의 경우 PFCs의 농도가 높게 나타났다.
- 경로노출량을 산출하기 위해 각 노출변수들의 확률분포를 이용한 Monte-Carlosimulation을 적용하였다. 분석결과가 검출한계 미만인 경우에는, 평가 시에 모든 값이 있어야하기 때문에 별도의 기준을 두어 오염도 값을 계산하였다.
- 두 번째 단계는 용량-반응평가(dose-response assessment)에서는 비발암성 물질과 발암성 물질을 구분하여 평가한다. 세 번째 단계는 노출평가(exposure assessment)로 노출될 수 있는 다양한 경로와 노출 강도, 기간 등을 고려하여 오염물질에 대한 인체 노출량을 평가한다. 마지막 단계는 불확실성을 감안하여 위해도를 결정(risk characterization)한다.
- 수도권 25개 정수장, 경상도 20개 정수장, 충청도 12개 정수장, 전라도 8개 정수장, 강원도 4개 정수장 그리고 제주지역의 1개 정수장이 포함되었다. 시료채취시 용기는 폴리에틸렌(LDPE) 재질의 1회용 무균 채수병을 준비하여 1L에 가득 채취하여 냉장보관(4℃)하였다.
- 식품 위해성 평가를 위한 지침(GEMS/Food-EURO,1995)에서 제시하고 있는 불검출자료의 처리방법을 근거로 하여 본 연구에서는 검출률 20∼40%에 해당하는 물질 PFOS, PFPA, PFNA 3종에 대해서 보수적 원칙에 따라 검출률 20∼40 %의 불검출 값에 1/2 검출한계 (LOD) 값을 사용하였다.
- 오염도 및 인체 노출 계수의 확률 분포를 이용하여 Monte-Carlo simulation에 의한 위해도의 확률분포를 결정하고 섭취 일일평균노출량(LADD, Lifetime average daily dose)을 섭취 독성노출참고용량(RfD)으로 나누어 비발암독성 위험값을 산출하였다(Table 5).
- 인체 비발암 독성 물질인 PFCs의 경우 EPA에 제시되어 이는 섭취권고치(0.000 02 mg/kg-day)를 이용하여 일평균 독성위험 값을 구하여 평가하였다.
- Oasis HLB카트리지에 메탄올과 증류수를 이용하여 활성화시킨후 500 mL 시료를 5∼7 mL/min의 속도로 통과시켰다. 질소 가스로 카트리지를 건조시킨 후 메탄올을 이용하여 추출, 농축하여 분석하였다.
대상 데이터
- LC-ESI-MS/MS으로 분석하였고 10 mM 아세트산암모늄 이동상을 사용하였다. 8종의 PFCs 모두 선구이온(precursor ion)이 [M+H]- 형태이고, 각각 최적의 충돌 에너지로 2차 생성이온을 확인하여 정량하였다.
- 내부표준물질은 13C4-PFOS와 13C4-PFOA의 50 mg/L 표준원액을 구입하여 100 μg/L로 희석하여 사용하였다.
- 본 연구에서 수행된 1차 시료채취는 2012년 2월부터 9월까지 총 4회에 걸쳐 이루어졌고, 2차는 2013년 5월부터 10월까지 걸쳐 총 3회를 하였다. 그리고 3차 시료는 2014년 5월부터 10월까지 3회, 4차는 2015년 7월과 10월, 5차는 2016년 1월과 3월에 모니터링을 실시하였다.
- 본 연구에서는 PFCs 중 대표되는 PFOS와 PFOA를 포함한 8종의 표준물질을 Fig. 1에 나타냈으며, 시중에 시판되는 2000 mg/L 농도를 구입하여 100 mg/L가 되도록 희석하여 사용하였다. 내부표준물질은 13C4-PFOS와 13C4-PFOA의 50 mg/L 표준원액을 구입하여 100 μg/L로 희석하여 사용하였다.
- 그리고 3차 시료는 2014년 5월부터 10월까지 3회, 4차는 2015년 7월과 10월, 5차는 2016년 1월과 3월에 모니터링을 실시하였다. 조사 지점은 Fig. 2와 같이 전국 주요 70개 정수장에서 최종 처리수를 채취하였다. 수도권 25개 정수장, 경상도 20개 정수장, 충청도 12개 정수장, 전라도 8개 정수장, 강원도 4개 정수장 그리고 제주지역의 1개 정수장이 포함되었다.
- 3 L를 음용하는 것으로 산출되었다. 체중의 경우 조사 대상자수는 38,778명이고, 전연령 평균 체중은 56 kg으로 계산하였다.
데이터처리
- 식품 위해성 평가를 위한 지침(GEMS/Food-EURO,1995)에서 제시하고 있는 불검출자료의 처리방법을 근거로 하여 본 연구에서는 검출률 20∼40%에 해당하는 물질 PFOS, PFPA, PFNA 3종에 대해서 보수적 원칙에 따라 검출률 20∼40 %의 불검출 값에 1/2 검출한계 (LOD) 값을 사용하였다. 산출한 오염도 값은 각 물질별로 평균값, 95th%값을 적용하여 평가하였다.
- 수용체의 체중 및 물 섭취량 평가방법으로 국민건강영양조사의 물 섭취량(1컵, 200 ml) 및 체중(kg) 자료로부터 SAS 통계프로그램으로 산출하였다. 그 결과로 전 연령의 경우 물 섭취량 조사의 대상자수는 36,968명이고, 평균 2.
이론/모형
- 경로노출량을 산출하기 위해 각 노출변수들의 확률분포를 이용한 Monte-Carlosimulation을 적용하였다. 분석결과가 검출한계 미만인 경우에는, 평가 시에 모든 값이 있어야하기 때문에 별도의 기준을 두어 오염도 값을 계산하였다.
- 시료에 입자상 불순물을 제거하기 위해 0.45 μm 필터를 사용하여 여과한 후, EPA method 537을 참고하여 고체상추출(SPE)법으로 전처리하였다.
성능/효과
- 1) PFOA가 거의 모든 지역 정수장에서 높게 나왔으며 부산시, 울산시, 경상남도 지역에서 N.D.∼0.0971 μg/L, 0.0065∼0.0368 μg/L, N.D.∼0.0995 μg/L 각각의 검출범위를 보였고, 평균값은 0.0152 μg/L,0.0201 μg/L, 0.0188 μg/L 이었다.
- 2) 섭취 일일평균노출량(LADD, Lifetime average daily dose)을 섭취 독성노출참고용량(RfD)으로 나누어 비발암독성 위험값을 산출한 값에서는 비발암 만성 독성물질의 독성 유해지수(HQ)가 WHO 허용위해수준의 1/10을 초과하지 않았다.
- 3(a) 에 나타내었다. 각 지역별 정수장의 검출 농도를 비교해 보면 산업단지가 있고 대도시의 경우 PFCs의 농도가 높게 나타났다. 검출된 총 PFCs 농도를 비교하면 울산시>경상남도>부산시>대구시>경상북도>경기도>강원도>충청남도>충청북도>인천시>서울시>대전시>전라남도>전라북도>광주시>제주시 순으로 나타났다.
- 검출된 총 PFCs 농도를 비교하면 울산시>경상남도>부산시>대구시>경상북도>경기도>강원도>충청남도>충청북도>인천시>서울시>대전시>전라남도>전라북도>광주시>제주시 순으로 나타났다.
- 3(b)). 검출률 40%이상인 항목은 PFHxS(40.6%), PFHxA(68.4%), PFHpA(43.5%), PFOA(61.6%)이며, 20% 이상 40% 미만 검출된 항목은PFOS(31.6%), PFPA(37.9%), PFNA(34.2%) 이다. 20% 미만은 PFDA(15.
- 수용체의 체중 및 물 섭취량 평가방법으로 국민건강영양조사의 물 섭취량(1컵, 200 ml) 및 체중(kg) 자료로부터 SAS 통계프로그램으로 산출하였다. 그 결과로 전 연령의 경우 물 섭취량 조사의 대상자수는 36,968명이고, 평균 2.3 L를 음용하는 것으로 산출되었다. 체중의 경우 조사 대상자수는 38,778명이고, 전연령 평균 체중은 56 kg으로 계산하였다.
- 20)로 권고하고 있으며, 식품의약품안전처에서는 인체 총 노출량 중 식품이 기여하는 비율을 PFOA 40%, PFOS 15% 정도로 평가하고 있다. 본 연구에서는 먹는물 이외의 오염원이 다수 존재하는 것을 감안하여상대기여율(RSC)을 PFCs 모두 10%로 적용하였다.
- 외국의 PFCs 분석결과를 비교해 보면 우리나라와 비슷한 경향을 보였으며 수돗물에서도 PFOS와 PFOA가 검출농도가 높았다. 일본 오사카시의 수돗물에서 PFOA와 PFOS가 각각 0.
- 정확도(Accuracy)와 정밀도(Precision)는 각각 73.2∼97.5%,1.3∼14%로 나타났다.
- 지역별 PFCs 분포를 보면 PFOA는 대부분의 지역에서 높은 분포를 보였으며 PFOS, PFHxS는 광주시와 충청북도에서 가장 높았다 (Fig. 3(b)).
후속연구
- 3) 위해성 평가 결과, WHO 허용위해수준의 1/10(위해지수 > 0.1)을 넘지 않으므로 별도의 관리기준을 설정할 단계는 아닌 것으로 판단되지만 PFCs 의 검출 빈도가 낮지 않으므로, 지속적인 모니터링 평가가 필요할 것으로 사료된다.
- 연구들 중 일부는 PFCs의 노출이 증가함에 따라 고환암의 위험이 증가한다고 보고했다. 다른 연구에서는 전립선암, 방광암, 난소암 등 다른 암과의 관련성을 제시하였으나 모든 연구가 암과의 연관성을 발견한 것이 아니며 명확하게 증명하기 위해서는 더 많은 연구가 필요하다. 보조적으로 미국암학회(IARC, American Cancer Society)와 미국환경보호국(EPA, Environmental Protection Agency)의 분류체계에 의해서 발암성 물질과 비발암성 물질을 분류한다.
- 1)을 넘지 않으므로 별도의 관리기준을 설정할 단계는 아닌 것으로 판단된다. 다만 PFCs 의 검출빈도가 낮지 않으므로, 지속적인 모니터링을 통해 인체 위해여부에 대한 평가가 필요할 것으로 사료된다.
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