TiO2:TiCl4 전자수송층을 도입한 페로브스카이트 태양전지의 광전변환효율 향상 Improved Photoelectric Conversion Efficiency of Perovskite Solar Cells with TiO2:TiCl4 Electron Transfer Layer원문보기
페로브스카이트 태양전지의 전자수송층(ETL)인 다공성 $TiO_2$에 $TiCl_4$를 흡착시켜 FTO 전극과 광활성층의 직접 접촉을 방지하고, 페로브스카이트 광활성층과 $TiO_2:TiCl_4$ 전자수송층 간의 전자 이동을 쉽게 함으로써 소자의 광전변환 효율을 높이고자 했다. 제작한 페로브스카이트 태양전지의 구조는 FTO/$TiO_2:TiCl_4$/Perovskite($CH_3NH_3PbI_3$)/spiro-OMeTAD/Ag이다. $TiCl_4$ 수용액에 다공성 $TiO_2$를 침지하는 시간을 변화시켜 제작한 소자의 광전기적 특성에 미치는 영향을 비교 평가하였다. $TiO_2:TiCl_4$ 전자수송층을 갖는 페로브스카이트 태양전지의 광전변환효율은 $TiCl_4$ 수용액에 $TiO_2$ 전자수송층을 30분 동안 침지하여 제작한 소자에서 가장 높은 10.46%를 얻었으며, 이는 $TiO_2$만의 전자수송층을 갖는 소자에 비해 27% 향상되었다. SEM, EDS, XPS 측정으로 $TiCl_4$ 흡착으로 인한 $TiO_2$ 층의 다공성 감소와 Cl 성분의 검출, 페로브스카이트 광활성층의 큐브형 모폴로지와 $PbI_2$ 피크의 이동을 관찰하였으며, $TiO_2:TiCl_4$ 층과 페로브스카이트 광활성층이 형성되었음을 확인하였다.
페로브스카이트 태양전지의 전자수송층(ETL)인 다공성 $TiO_2$에 $TiCl_4$를 흡착시켜 FTO 전극과 광활성층의 직접 접촉을 방지하고, 페로브스카이트 광활성층과 $TiO_2:TiCl_4$ 전자수송층 간의 전자 이동을 쉽게 함으로써 소자의 광전변환 효율을 높이고자 했다. 제작한 페로브스카이트 태양전지의 구조는 FTO/$TiO_2:TiCl_4$/Perovskite($CH_3NH_3PbI_3$)/spiro-OMeTAD/Ag이다. $TiCl_4$ 수용액에 다공성 $TiO_2$를 침지하는 시간을 변화시켜 제작한 소자의 광전기적 특성에 미치는 영향을 비교 평가하였다. $TiO_2:TiCl_4$ 전자수송층을 갖는 페로브스카이트 태양전지의 광전변환효율은 $TiCl_4$ 수용액에 $TiO_2$ 전자수송층을 30분 동안 침지하여 제작한 소자에서 가장 높은 10.46%를 얻었으며, 이는 $TiO_2$만의 전자수송층을 갖는 소자에 비해 27% 향상되었다. SEM, EDS, XPS 측정으로 $TiCl_4$ 흡착으로 인한 $TiO_2$ 층의 다공성 감소와 Cl 성분의 검출, 페로브스카이트 광활성층의 큐브형 모폴로지와 $PbI_2$ 피크의 이동을 관찰하였으며, $TiO_2:TiCl_4$ 층과 페로브스카이트 광활성층이 형성되었음을 확인하였다.
The $TiCl_4$ as a blocking material is adsorbed in the mesoporous $TiO_2$ electron transfer layer(ETL) of the Perovskite solar cell to prevent the direct contact between the FTO electrode and the photoactive layer(AL), and facilitate the movement of the electrons between $...
The $TiCl_4$ as a blocking material is adsorbed in the mesoporous $TiO_2$ electron transfer layer(ETL) of the Perovskite solar cell to prevent the direct contact between the FTO electrode and the photoactive layer(AL), and facilitate the movement of the electrons between $TiO_2:TiCl_4$ ETL and Perovskite AL to improve the photoelectric conversion efficiency(PCE). The structure of the perovskite solar cell is FTO/$TiO_2:TiCl_4$/Perovskite($CH_3NH_3PbI_3$)/spiro-OMeTAD/Ag. It was investigated that the dipping time of the $TiO_2$ into $TiCl_4$ aqueous solution affects on the photoelectric characteristics of the device. By the dipping for 30 minutes, the PCE of the perovskite solar cell with the $TiO_2:TiCl_4$ ETL was the highest 10.46%, which is 27% higher than the cell with $TiO_2$ ETL. From SEM, EDS, and XRD characterization on the $TiO_2:TiCl_4$ ETL and the perovskite AL, it was measured that the decrease of the porosity of the $TiO_2$ layer, the detection of the Cl component by the $TiCl_4$ adsorption, the cube-type morphology of perovskite AL, and shift of the $PbI_2$ peak of the perovskite AL. From these results, it was confirmed that the $TiO_2:TiCl_4$ ETL and the perovskite AL were formed.
The $TiCl_4$ as a blocking material is adsorbed in the mesoporous $TiO_2$ electron transfer layer(ETL) of the Perovskite solar cell to prevent the direct contact between the FTO electrode and the photoactive layer(AL), and facilitate the movement of the electrons between $TiO_2:TiCl_4$ ETL and Perovskite AL to improve the photoelectric conversion efficiency(PCE). The structure of the perovskite solar cell is FTO/$TiO_2:TiCl_4$/Perovskite($CH_3NH_3PbI_3$)/spiro-OMeTAD/Ag. It was investigated that the dipping time of the $TiO_2$ into $TiCl_4$ aqueous solution affects on the photoelectric characteristics of the device. By the dipping for 30 minutes, the PCE of the perovskite solar cell with the $TiO_2:TiCl_4$ ETL was the highest 10.46%, which is 27% higher than the cell with $TiO_2$ ETL. From SEM, EDS, and XRD characterization on the $TiO_2:TiCl_4$ ETL and the perovskite AL, it was measured that the decrease of the porosity of the $TiO_2$ layer, the detection of the Cl component by the $TiCl_4$ adsorption, the cube-type morphology of perovskite AL, and shift of the $PbI_2$ peak of the perovskite AL. From these results, it was confirmed that the $TiO_2:TiCl_4$ ETL and the perovskite AL were formed.
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문제 정의
이는 저가이면서 친환경적인 태양전지의 개발을 요구로 하는 실정이다.1-2) 본 연구에서는 페로브스카이트 태양전지의 전자수송층을 다공성 TiO2 박막으로 적용하고 그 내부에 TiCl4를 흡착함으로서 페로브스카이트 광활성층과 전극의 직접 접촉을 방지하고 소자의 광전변환효율을 증가시키는데 목적이 있다.
이러한 문제점을 해결할 수 있는 대안으로 현재 태양전지 연구계에서는 페로브스카이트 태양전지가 기대되고 있다.2,5-8) 본 연구에서는 페로브스카이트의 우수한 전기적 특성을 이용하여 TiO2:TiCl4 전자수송층을 갖는 페로브스카이트 태양전지를 제작하고 그 특성을 평가한다.
24) 이러한 단점을 극복하기 위해 본 연구에서는 다공성 TiO2에 TiCl4를 흡착시킨 차단층(blocking layer)을 형성함으로써 페로브스카이트 광활성층과 전극의 직접 접촉을 방지하고 흡착 정도에 따른 소자의 광전변환효율 상관관계를 비교하는 것이 목적이다.
페로브스카이트 태양전지의 전자수송층인 다공성 TiO2내에 TiCl4를 흡착시켜 광활성층과 전극의 직접접촉을 방지함으로서 소자의 광전변환 효율을 높이고자 하였다. 제작한 페로브스카이트 태양전지의 구조는 FTO/TiO2:TiCl4/Perovskite(CH3NH3PbI3)/spiro-OMeTAD/Ag이다.
제안 방법
FTO 글라스를 acetone, IPA 순으로 각각 20분간 초음파세척을 한 후, 50ºC에서 5분간 건조하였다.
TiO2 및 TiO2:TiCl4 전자수송층의 화학결합을 확인하기 위해 Fig. 3과 같은 XRD 분석을 하였다. Fig.
제작한 페로브스카이트 태양전지의 구조는 FTO/TiO2:TiCl4/Perovskite(CH3NH3PbI3)/spiro-OMeTAD/Ag이다. 다공성 TiO2를 TiCl4에 침지하는 시간을 변화시켜 제작한 전자수송층이 광전기적 특성에 미치는 영향을 비교평가하였다. TiCl4 흡착으로 TiO2 전자수송층의 다공성이 감소하였음을 SEM 모폴로지로부터 확인하였으며, XPS와 EDS의 결과로부터 TiCl4는 물리적으로 흡착됨을 확인하였다.
전자수송층과 광활성층의 모폴로지는 SEM으로 측정하였으며, 구성성분 및 특성 분석은 EDS와 XRD로 확인하였다. 소자의 전기광학적 특성은 솔라시뮬레이터를 사용하였으며, 1 Sun, 1.5 AM 조건 하에서 VOC, JSC, FF, 광전변환효율을 측정하였다.
전자수송층과 광활성층의 모폴로지는 SEM으로 측정하였으며, 구성성분 및 특성 분석은 EDS와 XRD로 확인하였다. 소자의 전기광학적 특성은 솔라시뮬레이터를 사용하였으며, 1 Sun, 1.
준비한 TiO2 전자수송층을 40 mM TiCl4 수용액에 침지하는데, 이때 0~50분 범위에서 10분씩 증가시켜 침지시간을 달리한 후, 80ºC에서열처리하였다.
준비한 TiO2:TiCl4전자수송층 위에 광활성층 전구체인 PbI2 용액을 스핀코팅 후 80ºC에서 10분간 열처리하고, 이어서 MAI 용액에 1분간 침지한 후 100ºC에서 5분간 열처리하였다.
페로브스카이트 광활성층 형성을 확인하기 위해 PbI2만을 코팅한 시료와 비교분석하였다. PbI2층과 페로브스카이트 광활성층의 SEM 이미지를 Fig.
대상 데이터
- 158.97 mg methyl ammonium iodide(MAI, 98%,DYESOL) / 1 ml isopropyl alcohol(IPA, 99.9%, sigmaaldrich)을 12시간 동안 교반하여 MAI 용액을 제조하였다.
를 흡착시켜 광활성층과 전극의 직접접촉을 방지함으로서 소자의 광전변환 효율을 높이고자 하였다. 제작한 페로브스카이트 태양전지의 구조는 FTO/TiO2:TiCl4/Perovskite(CH3NH3PbI3)/spiro-OMeTAD/Ag이다. 다공성 TiO2를 TiCl4에 침지하는 시간을 변화시켜 제작한 전자수송층이 광전기적 특성에 미치는 영향을 비교평가하였다.
마지막으로 은 전극은 1Å/s 속도로 100 nm 증착하였다. 제작한 페로브스카이트 태양전지의 구조는 FTO/TiO2:TiCl4/Perovskite(CH3NH3PbI3)/spiro-OMeTAD/Ag이며 모식도를 나타내었다.
성능/효과
5(a)의 PbI2는 막대형 그물모양으로 분포되어있는 반면, Fig. 5(b)의 페로브스카이트 광활성층은 큐브 모양으로 형성됨을 확인하였는데, 이는 페로브스카이트의 일반적인 구조인 ABX3 형태로 합성된 것으로 판단하였다. Fig.
42 mA/cm2으로 가장 높은 값을 보였다. FF는 50분간 침지한 소자에서 84.6%의 높은 FF를보였으나 20분간 침지한 소자에서 안정적으로 73.4% FF를 얻을 수 있었다. 이는 TiCl4의 침지시간이 길어지거나 페로브스카이트 광활성층의 2-스텝으로 코팅하는 과정에서 합성이 완전히 이루어지지 않아 미량의 PbI2가 저항으로 작용한 것으로 판단된다.
다공성 TiO2를 TiCl4에 침지하는 시간을 변화시켜 제작한 전자수송층이 광전기적 특성에 미치는 영향을 비교평가하였다. TiCl4 흡착으로 TiO2 전자수송층의 다공성이 감소하였음을 SEM 모폴로지로부터 확인하였으며, XPS와 EDS의 결과로부터 TiCl4는 물리적으로 흡착됨을 확인하였다. 페로브스카이트 광활성층의 큐브 형태 모폴로지는 PbI2만을 코팅한 층이 막대구조의 그물모양인 것과 비교되었으며, XRD 분석에서 페로브스카이트 광활성층의 PbI2 해당 피크가 약 1.
7과 Table 1에 비교하였다. TiO2 전자수송층을 TiCl4에 20분간 침지한 소자의 VOC가 1.03V로 가장 높았으며, 30분간 침지한 VOC가 0.89V로 가장 낮은 값을 보였다. 페로브스카이트 태양전지의 VOC는 일반적으로 1.
이로 인해 전자가 일정하게 흐르지 못하고 전압이 상승할 때 전류도 같이 상승하는 불안정한 곡선을 형성하면서 높게 측정된 것으로 판단된다. TiO2:TiCl4 전자수송층 소자는 TiO2 소자에 비해 광전변환효율은 개선되었으며, 광전변환효율은 30분간 침지한 TiO2:TiCl4 전자수송층을 갖는 페로브스카이트 태양전지에서 가장 높은 효율인 10.46%를 얻었다. 그러나 침지시간이 30분간 이상에서는 TiCl4의 영향으로 광전변환 효율이 오히려 저하되는 현상을 보였다.
49%의 우수한 값을 얻을 수 있었다. 소자의 광전변환 효율은 30분간 침지한 소자에서 가장 높은 효율인 10.46%를 얻을 수 있었다. 이것은 적절한 조건으로 제조한 TiO2:TiCl4 전자수송층을 도입함으로서 FTO 전극과 광활성층의 직접 접촉하는 것을 방지하여 페로브스카이트 광활성층과 TiO2:TiCl4 전자수송층 간의 전자 이동이 쉬워진 것으로 판단된다.
2(h)에서 확인하였다. 이상의 결과로부터 TiO2를 TiCl4 수용액에 침지하여 제작한 TiO2:TiCl4 전자수송층에서 TiCl4가 형성되었음을 확인하였다.
전기적 특성분석에서 FF는 20분간 침지한 소자에서 73.49%의 우수한 값을 얻을 수 있었다. 소자의 광전변환 효율은 30분간 침지한 소자에서 가장 높은 효율인 10.
2(b)~(f)는 TiO2를 TiCl4 수용액에 침지한 시간을 10분씩 증가시킨 TiO2:TiCl4 전자수송층의 SEM 이미지이다. 침지시간이 증가함에 따라 TiO2 다공질이 점차 채워진 것을 확인할 수 있으며, 50분 침지한 경우 TiCl4가 TiO2층의 표면을 덮는 현상이 확인되었다. 이는 광활성층과 전자수송층의직접접촉을방해할 것으로판단된다.
TiCl4 흡착으로 TiO2 전자수송층의 다공성이 감소하였음을 SEM 모폴로지로부터 확인하였으며, XPS와 EDS의 결과로부터 TiCl4는 물리적으로 흡착됨을 확인하였다. 페로브스카이트 광활성층의 큐브 형태 모폴로지는 PbI2만을 코팅한 층이 막대구조의 그물모양인 것과 비교되었으며, XRD 분석에서 페로브스카이트 광활성층의 PbI2 해당 피크가 약 1.5º 이동한 것으로 보아 페로브스카이트 광활성층이 하나의 물질로 합성된 것임을 알 수 있었다.
후속연구
TiCl4의 농도 최적화 및 TiO2의 제막 방법 및 특성을 개선한다면 TiO2:TiCl4 전자수송층을 이용한 페로브스카이트 태양전지의 향상된 전기적 특성 및 광전변환효율을 얻을 수 있을 것으로 기대된다.
특히 수분에 의해 급격한 열화가 진행되는 점, 전류전압 곡선에서 스캔방향 및 속도에 따라 히스테리시스 현상이 나타나는 점, 그리고 인체에 매우 치명적인 납을 사용한다는 점 등이 있다. 현재 연구계에서는 이러한 단점을 극복하고 FF 및 광전변환효율을 향상시키기 위한 실험이 많이 진행 중이며12-17), 실리콘 또는 CIGS 박막 태양전지와의 직렬연결 소자 연구를 통해 이론상으로 30%의 효율 달성도 가능할 것으로 기대하고 있다.18-20)
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
페로브스카이트 태양전지에서 발생하는 문제점은 무엇인가?
9-11) 하지만 태양전지의 고효율과 낮은 생산단가에도 불구하고 상용화되기 위해 해결되어야 할 문제들이 많다. 특히 수분에 의해 급격한 열화가 진행되는 점, 전류전압 곡선에서 스캔방향 및 속도에 따라 히스테리시스 현상이 나타나는 점, 그리고 인체에 매우 치명적인 납을 사용한다는 점 등이 있다. 현재 연구계에서는 이러한 단점을 극복하고 FF 및 광전변환효율을 향상시키기 위한 실험이 많이 진행 중이며12-17), 실리콘 또는 CIGS 박막 태양전지와의 직렬연결 소자 연구를 통해 이론상으로 30%의 효율 달성도 가능할 것으로 기대하고 있다.
태양전지의 충진율이란 무엇인가?
태양전지는 PN 접합으로 구성된 반도체 소자이며 반도체의 밴드갭보다 큰 에너지의 빛이 조사되면 반도체 내부에 전자정공쌍이 형성되어 있는 전기장에 의해 서로 반대방향으로 이동하면서 외부에 연결된 도선에 전류가 흐르게 되는 원리다. 태양전지의 충진율(Fill Factor, FF)는 전류가 0일 때 태양전지 양단에 나타나는 개방전압(open circuit potential, VOC)과 태양전지의 양단에 전압이 0일 때 흐르는 단락전류(short circuit current, ISC)의 곱에 대한 출력비로 정의할 수 있으며 이상적인 충진율은 VOC에 대한함수로 다음과 같이 표현이 가능하다.
태양전지의 작동 원리는 어떠한가?
태양전지는 PN 접합으로 구성된 반도체 소자이며 반도체의 밴드갭보다 큰 에너지의 빛이 조사되면 반도체 내부에 전자정공쌍이 형성되어 있는 전기장에 의해 서로 반대방향으로 이동하면서 외부에 연결된 도선에 전류가 흐르게 되는 원리다. 태양전지의 충진율(Fill Factor, FF)는 전류가 0일 때 태양전지 양단에 나타나는 개방전압(open circuit potential, VOC)과 태양전지의 양단에 전압이 0일 때 흐르는 단락전류(short circuit current, ISC)의 곱에 대한 출력비로 정의할 수 있으며 이상적인 충진율은 VOC에 대한함수로 다음과 같이 표현이 가능하다.
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