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문제 정의
- 따라서 본 연구는 제주특별자치도의 주요 항구로서 선박활동이 활발하게 이루어지고 있는 서귀포항과 한림항을 대상으로 표층퇴적물 중의 PCBs의 분포에 대해 파악하고자 한다. 즉, 이들 항내 표층퇴적물 중 PCBs의 수평적 오염현황, 국내외 타지역과의 비교, 퇴적물 중의 유기탄소 및 입도 분포와 PCBs 농도와 상관성 그리고 퇴적물의 오염도를 외국에서 적용하고 있는 퇴적물 오염 기준(SQGs)와 비교 평가하였다.
- , 2007). 따라서 본 연구에서도 이 기준을 적용하여 서귀포항과 한림항의 퇴적물 오염 정도를 비교해 보았다.
제안 방법
- PCBs 농도와 입도와의 상관성을 알아보기 위해, 채취한 표층퇴적물의 입도 분포를 역질(Gravel; 2 mm 이상), 사질(Sand; 0.063~2 mm), 니질(Mud; 0.063 mm 이하)로 나누어 조사해 본 결과는 Fig. 6에 나타내었다.
- PCBs을 정성·정량 분석하는 과정은 Fig. 2에 나타낸 것처럼 3단계로 이루어졌으며 시료의 dichloromethane (DCM)을 이용한 용매추출(solvent extraction), silica/alumina (Si/Al) 칼럼을 이용한 정제(clean-up) 그리고 GC-ECD (HP 5890 series GC with a 63Ni ECD)를 이용한 분석(analysis)단계로 이루어졌다.
- 그리고 습식 체질법으로서 4 ∅ (63 μm)표준체를 이용하여 시료를 4 ∅ (63 μm) 보다 조립한 시료와 세립한 니질(mud)시료로 분리한 후, 조립한 시료를 건조시켜 건식체질법으로서 1 ∅ (2 mm)표준체를 이용하여 1 ∅ (2 mm)보다 큰 입자는 역질(gravel)시료로 하고, 1~4 ∅의 입자에 대해서는 사질(sand)시료로 분리하였다.
- 따라서 본 연구에서 측정한 퇴적물 중의 PCBs의 농도가 생물학적 영향 및 위해성을 평가하기 위하여 일반적으로 적용되고 있는 2 x ΣPCB18 값을 사용하여 외국에서 적용하고 있는 퇴적물 오염기준(SQGs), 즉, 미국 NOAA에서 개발한 ER-L (Effect Range-Low), ER-M (Effect Range-Median) 값(Long and Morgan, 1990), 캐나다(Canadian Council of Ministers of the Environment, 1999)에서 개발한 TEL (Threshold Effects Level) 및 PEL (Probable Effects Level) 값 그리고 호주 및 뉴질랜드(ANZECC and ARMCANZ, 2000)에서 개발한 ISQG (Interim Sediment Quality Guideline)-Low 값과 비교하여 그 결과를 Table 4에 나타내었다.
- 따라서 본 연구의 결과를 총 동종체의 합으로 전환하기 위해서 일반적으로 적용되고 있는 2 x ΣPCB18 (즉, IUPAC No. 8, 18, 28, 44, 52, 66, 101, 105, 118, 128, 138, 153, 170, 187, 195, 206, 209의 합에 2배를 곱함)를 적용하여(Daskalakis and O’Connor, 1995; O’Connor, 2002; Hong et al., 2003) 타 지역 및 SQGs와 비교·평가하였다.
- 본 연구에서는 22개의 PCBs (IUPAC No. 8, 18, 28, 29, 44, 52, 66, 87, 101, 105, 110, 118, 128, 138, 153, 170, 180, 187, 195, 200, 206, 209)가 혼합된 표준시료(Ultra Scientific Co., USA)를 구입하여 이를 n-hexane으로 5개의 농도로 희석하여 검량선을 작성하였고, 모든 시료 중의 PCBs의 농도는 surrogate로 사용된 PCB103, PCB198를 이용하여 내부표준법에 의하여 계산하였다. ΣPCB22는 본 연구에 사용된 22종의 동종체의 합으로 계산되었다.
- 연구방법에서 언급한 2 x ΣPCB18 (즉, IUPAC No. 8, 18, 28, 44, 52, 66, 101, 105, 118, 128, 138, 153, 170, 187, 195, 206, 209의 합에 2배를 곱함)를 적용하여 타 지역과 비교 평가하였다.
- 그리고 습식 체질법으로서 4 ∅ (63 μm)표준체를 이용하여 시료를 4 ∅ (63 μm) 보다 조립한 시료와 세립한 니질(mud)시료로 분리한 후, 조립한 시료를 건조시켜 건식체질법으로서 1 ∅ (2 mm)표준체를 이용하여 1 ∅ (2 mm)보다 큰 입자는 역질(gravel)시료로 하고, 1~4 ∅의 입자에 대해서는 사질(sand)시료로 분리하였다. 입경에 따라 2 mm보다 큰 입자를 역질(gravel)로 구분하였고 0.063 mm~2 mm 입자를 사질(sand) 그리고 0.063 mm보다 작은 입자를 니질(mud)로 하였다.
- 따라서 본 연구는 제주특별자치도의 주요 항구로서 선박활동이 활발하게 이루어지고 있는 서귀포항과 한림항을 대상으로 표층퇴적물 중의 PCBs의 분포에 대해 파악하고자 한다. 즉, 이들 항내 표층퇴적물 중 PCBs의 수평적 오염현황, 국내외 타지역과의 비교, 퇴적물 중의 유기탄소 및 입도 분포와 PCBs 농도와 상관성 그리고 퇴적물의 오염도를 외국에서 적용하고 있는 퇴적물 오염 기준(SQGs)와 비교 평가하였다.
- 추출액은 Fig. 3에 제시한 유리칼럼(내경 2.2 cm × 길이 44 cm)에서 정제한 후, 여러 가지 과정을 거쳐 최종적으로 고순도 N2 가스로 0.5 mL로 농축한 후 GC internal standard로 TCMX (tetrachloro-m-xylene, Ultra Scientific Co., USA) 10 ng를 첨가하여 GC-ECD로 분석하였으며, 분석조건은 Table 1과 같다.
대상 데이터
- PCBs의 오염현황조사는 2013년 6월, 10월, 12월 3회에 걸쳐 Van Veen grab sampler을 사용하여 각각 5개 정점에서 퇴적물을 채취하였고 채취한 퇴적물은 미리 세척한 갈색 병에 보관하여 아이스박스에 넣은 후 실험실로 운반하여 분석 전까지 -20 oC의 냉동고에 보관하였다.
- 본 연구대상지역은 제주도의 주요 항 중 하나인 서귀포항과 한림항을 대상으로 조사하였고 조사지점은 Fig. 1에 나타내었다.
이론/모형
- 저서환경에서 유기오염물질의 분포에 영향을 주는 요소로 퇴적물의 입도분포, 유기탄소 함량에 기인한다고 알려져 있다(Kennish, 1992). 퇴적물 중의 유기 탄소 함량은 Ministry of Oceans and Fisheries (2013)에 고시된 방법으로 분석하였으며, 퇴적물의 입도는 Ingram의 분석법(1971)에 의하여 분석하였다. 입도의 분석과정을 보면 과산화수소(15%)를 첨가하여 탄산염과 유기물을 제거하였다.
- 표층 퇴적물 내에 포함되어 있는 PCBs의 분석은 미국 해양대기청(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)의 방법에 따라 분석하였다(Sloan et al., 1933). PCBs을 정성·정량 분석하는 과정은 Fig.
성능/효과
- PCBs 농도분포와 입도분포와의 상관성을 보면 세립질인 니질이 많이 분포하고 있는 서귀포항에서는 PCBs의 농도분포가 높게 나타났으며, 한림항과 같이 역질이나 사질의 함량이 높은 지역은 본 연구의 서귀포항에 비해 낮은 농도분포를 보이고 있음을 알 수 있었다.
- 그리고 오염되지 않은 퇴적물 시료 8개에 22개의 PCBs 검량선의 최저농도를 가하고 전처리과정을 거쳐 분석한 방법검출한계(Method Detection Limit, MDL)은 0.005 0.02 ng/g 이었다.
- 따라서 해양환경에서 퇴적물 중의 유기탄소는 PCBs 등 소수성 유기오염물질의 분포에 크게 영향을 미치는 것으로 사료된다.
- 41 ng/g dw으로 나타났으며 서귀포항과 마찬가지로 선박이 많이 정박하는 곳에서 높게 나타났으나 서귀포항과 비교하여 낮은 농도를 보이는데 이는 퇴적물이 대부분 사질로 구성된 영향으로 사료된다. 또한 본 연구지역의 표층퇴적물 중의 PCBs의 농도는 국내외 타지역에 비해 매우 낮은 농도로 분포하고 있음을 알 수 있었다.
- 본 연구에서 사용한 surrogate 표준물질인 PCB103, PCB198은 각각 73~101%, 75~105%로 수용할 수 있는 범위(60~130%)에 있었고, 10개 시료마다 공시험을 수행하여 2차적인 오염 여부를 검토한 결과 오염현황은 일어나지 않았다. 분석법의 신뢰성을 확보하기 위해 보증된 표준물질인 NIST (National Institute of Standards and Technology, USA) SRM 1941b를 사용하여 확인할 결과 측정값의 평균값은 90.
- 본 연구에서 사용한 surrogate 표준물질인 PCB103, PCB198은 각각 73~101%, 75~105%로 수용할 수 있는 범위(60~130%)에 있었고, 10개 시료마다 공시험을 수행하여 2차적인 오염 여부를 검토한 결과 오염현황은 일어나지 않았다. 분석법의 신뢰성을 확보하기 위해 보증된 표준물질인 NIST (National Institute of Standards and Technology, USA) SRM 1941b를 사용하여 확인할 결과 측정값의 평균값은 90.2~107.7%로 보증된 범위내에 있음을 알 수 있었다.
- 서귀포항과 한림항의 PCBs의 농도를 국외에서 적용하고 있는 퇴적물 오염기준(SQGs)의 ER-L (Effect Range-Low)과 TEL (Threshold Effects Level) 값과 비교해본 결과, 조사된 PCBs농도는 이 기준보다 훨씬 낮은 값을 보여 생태독성학적 관점에서 저서생물에 미치는 영향은 미미한 것으로 사료된다.
- 서귀포항의 경우, 사질 15.8~73.8%(평균 45.0%), 니질 26.2~84.2(평균 55.0%)으로 분포되어 있으며, SG-1을 제외하고 항 밖으로 나갈수록 니질의 함량이 감소하고 사질의 함량이 증가하는 경향을 보이며, 입자가 세립질일 때 농도가 높게 분포하고 있음을 알 수 있었다.
- 03 ng/g dw으로 나타났다. 서귀포항의 정점에 따른 PCBs의 농도분포를 보면, 선박들이 주로 정박하고 있는 정점 SG-2와 SG-3에서 높은 농도를 보이고 항 외로 나갈수록 농도가 감소하는 경향을 보였다. 이는 선박활동으로 유래한 PCBs가 방출된 후, 퇴적물에 흡착되었기 때문으로 사료된다.
- 서귀포항의 총 PCBs의 농도(ΣPCB22) 범위는 0.84~4.23 ng/g dw (dry weight)이고, 평균값은 2.03 ng/g dw으로 나타났으며 선박들이 주로 정박하고 있는 정점에서 높은 농도를 보이고 항 외로 나갈수록 농도가 감소하는 경향을 보였다.
- 시료의 용매추출은 시료 및 surrogate standard가 들어 있는 원통여과지를 Soxhlet extractor에 넣고 300 mL DCM으로 16시간 동안 추출하였고 추출온도는 60 로 유지되었고 용매는 시간당 4~6회 순환하도록 조절되었다. 추출이 끝난 후에는 3 ball snyder column을 부착하여 60~70 oC에서 1~2 mL가 되도록 농축하였다.
- 01~287 ng/g dw) 등에서의 표층퇴적물 보다는 훨씬 낮은 농도를 보임을 알 수 있었다. 즉, 제주도 주요 항내의 표층퇴적물 중의 PCBs의 농도는 국내외 타지역에 비해 매우 낮은 농도로 분포하고 있음을 알 수 있었다.
- 총 PCBs(2×ΣPCB18)의 농도는 서귀포항은 1.63~7.18 ng/g 그리고 한림항은 0.31~0.83 ng/g으로 ER-L 값(22.7 ng/g dw)과 TEL(21.56 ng/g dw), ISQG-low 값(23.0 ng/g dw) 보다 훨씬 낮은 값을 보여 생태독성학적 관점에서 저서생물에 미치는 영향은 미미한 것으로 사료된다.
- 퇴적물 내 유기탄소 함량과 PCBs 농도와의 상관관계를 검토한 결과, 서귀포항과 한림항의 경우, 각 항의결정계수(r2)는 각각 0.8522 그리고 0.7723으로 나타났으며 PCBs 화합물의 분포와 유기탄소 함량과는 매우 유의한 상관성을 보임을 알 수 있었다.
- 퇴적물의 입도와 PCBs 농도와의 상관성을 보면, 서귀포항과 한림항의 경우, 세립질인 니질이 많이 분포하고 있는 서귀포항에서는 PCBs의 농도분포가 높게 나타났으며, 한림항과 같이 역질이나 사질의 함량이 높은 지역은 다른 해역에 비해 낮은 농도분포를 보이고 있음을 알 수 있었다.
- 한림항의 총 PCBs의 농도(ΣPCB22) 범위는 0.17~0.73 ng/g dw이고, 평균값은 0.41 ng/g dw으로 나타났으며 서귀포항과 마찬가지로 선박이 많이 정박하는 곳에서 높게 나타났으나 서귀포항과 비교하여 낮은 농도를 보이는데 이는 퇴적물이 대부분 사질로 구성된 영향으로 사료된다.
후속연구
- 이상의 결과를 보면, 서귀포항과 한림항에서 PCBs의 농도는 낮은 수준으로 검출되었고, 퇴적물 오염 기준으로 저서생물에 미치는 영향이 낮게 나타났으나, 현재 해상물동량이 증가하고 선박활동이 계속 증가함에 따라 다양한 유기오염물질에 의한 환경오염이 발생될 우려가 있어 지속적인 연구가 진행될 필요가 있다고 판단된다.
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