[논문]중저온형 고체산화물연료전지(SOFC) 개발을 위한 차세대 전해질 소재

조동우; 윤병현; 박진완; 박정화; 이강택

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조동우 (대구경북과학기술원 에너지시스템공학전공) , 윤병현 (대구경북과학기술원 에너지시스템공학전공) , 박진완 (대구경북과학기술원 에너지시스템공학전공) , 박정화 (대구경북과학기술원 에너지시스템공학전공) , 이강택 (대구경북과학기술원 에너지시스템공학전공)

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문제 정의

본고에서는 최근 연구되고 있는 중저온형 고체산화물연료전지용 차세대 전해질 신소재들의 연구 동향에 대하여 소개한다.

제안 방법

수소이온 전도체의 경우에도 안정적이고 높은 전도성을 위하여 BaZrO₃ 의 높은 안정성과 BaCeO₃의 높은 전도도를 이용하는 이중층 전략이 사용되었다. 이중층에서는 얇고 밀도가 높은 BaZrO₃ 층이 공기극 쪽에 위치하여 CO₂와 수분을 포함한 대기의 영향으로부터 BaCeO₃층을 보호하는 역할을 한다.

대상 데이터

최근 Goodenough 그룹에서 스트론튬 실리케이트계 산화물에 대하여 SOFC 전해질 신소재로서의 가능성을 제시하고, 이온전도 및 장기 안정성에 대한 연구결과를 발표 하였다. 스트론튬 실리케이트계 산화물은 단사정계 구조 (monoclinic, C₁₂/c₁)이며, 이중 일부가 치환된 Sr_3-xA_xM₃O_9-0.5x (A = Na or K, M = Si, Ge or Si/Ge)의 구조는 Sr²⁺ 의 최밀층 (close-packed layer) 사이에 사이에 MO₄사면체(tetrahedra) 의 모서리를 공유하는 상태로 존재하는 M₃O₉복합체로 구성되어 있다 (그림 3(a)). 칼륨(K) 또는 나트륨(Na) 치환에 의하여 형성된 산소 결함이 원자 배열을 제한하기 때문에 Si₃O₉에 의하여 결함이 채워지는 것을 막아줌으로써 안정한 이온 전도 통로를 형성하여 이온전도 도가 향상되는 것으로 보고 되었다 [9].

성능/효과

LSMESB 복합 공기극과 ESB/YSZ 이중층을 사용한 SOFC는 700℃에서 ~ 2.1 Wcm-2의 매우 높은 최대전력밀도를 보였고, 이는 같은 구조의YSZ 단일층 SOFC에 비해 약 140% 증가된 결과였다 (그림 7
324eV로 GDC 보다 낮다 (그림 3(b)). 공기 및 5% H₂/N₂분위기에서 200시간 동안 이온전도성이 유지되며, 순수 수소 분위기에서도 상 안정성을 유지하는 것으로 나타났다. 그러나 Bayliss 등 다수 그룹의 연구에서 Sr_3-xA_xM₃O_9-0.
또한, SNS의 장기 안정성 평가에 있어서 350시간 이후의 이온전도도 값이 Na2Si2O5 결정질 상의 이온전도도와 유사한 값으로 수렴되는 것이 확인되었다.
이는 복합 전해질 구조에서 YSZ 입계에 위치한 나노스케일의 ESB상이 산소 이온의 확산을 촉진 시키는 것으로 설명되었다. 또한, 고이온전도도가 약 600시간 이상 안정하게 유지 되었다. 그리고 ESB-YSZ 복합전해질을 사용시, LSM-ESB 공기극의 분극 저항이 YSZ 전해질 대비 최대 70%까지 저하되는 것으로 보고되었다 [16].
수소이온의 전도 메커니즘은 수소결함의 회전 확산(rotational diffusion)과 수소이온의 이웃 이동(proton transfer)의 두 단계로 일어나는 것으로 알려져 있다. 실험 및 양자 분자 동역학(quantum molecular dynamics) 시뮬레이션 계산으로 회전 확산 반응은 낮은 활성화 에너지를 갖으며, 매우 빠르게 진행되는 것으로 밝혀졌다. 따라서 수소이온의 이동 단계가 고체전해질 내에서 수소 이온전도 반응의 속도 결정 단계인 것으로 이해되고 있다 (그림 4(a)).
이중도핑을 통해서 δ상이 안정화된 SBO는 대체로 단일도핑 된 물질들보다 총 도펀트 함량이 더 낮음 에도 불구하고 δ상이 안정화되는 경향을 관찰 할 수 있었으며, 낮은 도펀트 함량으로 인해서 높은 이온전도도를 보였다.
현재 GDC와 SDC는 중저온형 SOFC 연구에 있어서 YSZ 이외에 가장 많이 연구되고 있는 전해질 소재들 중에 하나이다. 최근 제일원리(quantum-mechanical first-principles)를 이용한 양자역학 계산을 통해 다양한 도펀트들이 이용된 DCO의 이온전도 활성화 에너지를 계산해본 결과, 프로메튬(Pm)을 도펀트로 사용할 경우 가장 낮은 이온전도도 활성화에너지(즉, 가장 높은 이온전도도)가 예측되었다. 그러나 Pm은 방사성 원소이기 때문에 실제 사용이 불가능하다.

후속연구

또한 이러한 단일 소재들의 한계성을 극복하기 위하여, 다양한 소재 간의 복합체 전해질 및 이중층 전해질 등이 개발되어 왔다. 향후 이러한 전해질 신소재들이 실제 SOFC에 적용되기 위해서는 전해질/전극 계면에서의 반응성 문제와 장기 구동시의 안정성 문제 등의 내구 성향상이 우선적으로 이루어져야 할 것이다.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

YSZ 기반의 고체산화물연료전지의 단점은?

1 S·cm-1, 1,000℃) 와 우수한 물리적 강도 및 화학적 안정성을 나타낸다. 그러나 YSZ 기반의 SOFC는 높은 구동 온도로 인하여 장기 구동 시 구조적/화학적 열화 문제가 발생하며, 반복된 가열/냉각 사이클(cycle) 시에 스택(stack) 및 시스템에 구조적 열화가 발생한다. 또한 열 내구성이 높은 고가의 소재들을 사용해야 하므로 경쟁 기술 대비 경제 성이 낮은 단점이 있다. 이러한 문제로 인하여 그 응용범위가 제한되고 기술 상용화가 지연 되고 있다.

연료전지란?

지난 20년간 화학 에너지 고갈에 대한 위기감과 온실 가스 배출 저감에 대한 전세계적인 요구로 인해 친환경, 고효율의 신재생에너지 기술에 대한 관심과 연구가 급증하고 있다. 연료전지(fuel cell)는 화학 연료를 전기화학반응을 통해 전기에너지로 직접 변환하는 고효율 에너지 변환 기술이다. 이와 동시에 기존 기술에 대비 낮은 이산화탄소 배출로 인한 친환경성과 함께 전력 용량의 유연성 있는 확장이 가능하여, 휴대용에서부터 발전용, 수송용에 이르기 까지 다양한 분야에서 활용이 가능하다.

연료전지는 전해질 종류에 따라 무엇이 결정되는가?

이와 동시에 기존 기술에 대비 낮은 이산화탄소 배출로 인한 친환경성과 함께 전력 용량의 유연성 있는 확장이 가능하여, 휴대용에서부터 발전용, 수송용에 이르기 까지 다양한 분야에서 활용이 가능하다. 연료전지는 전해질의 종류에 따라 화학 반응의 유형, 작동 온도 범위, 촉매의 종류 등이 결정된 다. 그 중 가장 높은 온도 영역(600~1,000℃)에서 작동하는 고체산화물연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)는 현재 알려진 모든 연료전지 타입 중에서 가장 높은 에너지 변환 효율 (~65%)을 나타내며, 금속 산화물 (세라믹) 전해질을 사용하기 때문에 고내구성과 고성능을 동시에 기대할 수 있는 차세대 연료전지 기술이다.

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