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Fe/BEA 제올라이트 촉매의 N2O/NO 동시 환원 반응에서 금속 담지 방법이 촉매 활성에 미치는 영향
Effect of Metal Loading Methods on the Catalytic Activity for N2O/NO Simultaneous Reduction over Fe/BEA Zeolite Catalyst 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.55 no.5, 2017년, pp.679 - 684  

전민욱 (한국에너지기술연구원) ,  이승재 (한국에너지기술연구원) ,  유인수 (한국에너지기술연구원) ,  문승현 (한국에너지기술연구원) ,  이영우 (충남대학교 화학공학과) ,  전상구 (한국에너지기술연구원)

초록
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Fe/BEA 제올라이트 촉매의 $N_2O/NO$ 동시 환원반응에서 Fe이온을 담지하는 방법이 촉매의 활성에 미치는 영향을 고찰하였다. Fe/BEA 제올라이트 촉매는 함침법이온교환법으로 제조되었으며, 제조된 촉매의 성능을 확인하기 위하여 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원 반응을 실시하였다. 그 결과 이온교환 촉매는 함침 촉매보다 높은 NO$N_2O$ 전환율을 나타내었다. 이러한 촉매 활성의 차이를 규명하기 위하여 XRD, $H_2-TPR$, $O_2-TPD$, XPS와 같은 촉매 특성 분석들이 수행되었다. 이온교환 촉매의 활성 증가는 향상된 환원 특성 및 증가된 산소 탈착 속도에 기인한 것으로 판단되며, 이온교환 촉매 제조시 촉매 활성과 관련이 있는 $Fe^{2+}$가 함침 촉매에 비해 약 1.6배 이상 형성되는 것을 XPS 분석을 통하여 확인하였다.

Abstract AI-Helper 아이콘AI-Helper

The influence of catalytic activity on Fe loading methods over Fe/BEA zeolite catalyst in the simultaneous reduction of $N_2O/NO$ has been studied. The Fe/BEA zeolite catalysts were prepared by ion exchange and impregnation. Catalytic tests were carried out in the selective catalytic redu...

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

  • 본 연구에서는 N2O 및 NO의 동시 환원 반응에서 금속 담지 방법이 촉매 활성에 미치는 영향을 알아보기 위해 이온교환과 함침으로 제조된 Fe/BEA 제올라이트 촉매를 바탕으로 연구를 진행하였다. 실험에 사용된 촉매는 여러 N2O/NO 저감 연구들에서 Fe 제올라이트 촉매를 제조하는 방법을 참고하여 제조되었으며[12-16], 제조된 촉매들의 Fe 함량은 최대한 비슷하도록 조절하였다.
  • 앞서 금속 담지 방법이 촉매에 미치는 영향을 조사하기 위한 다양한 연구들을 수행하였다. N2O 및 NO의 동시 환원 반응에서 이온교환과 함침으로 제조된 촉매들의 성능에 상당한 차이가 관찰되었다.
  • 전환율의 감소를 일으키는 것으로 알려져 있다[17]. 이와 같이 수분은 촉매 활성 저하 물질 중의 주요 물질이기 때문에 수분이 포함 된 상태에서 금속 담지 방법이 촉매 활성에 어떠한 영향을 미치는지 알아보았다. 5%의 H2O를 스팀 형태로 반응가스 중에 공급한 후에 반응 온도에 따른 N2O와 NO의 전환율을 Fig.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
N2O는 어떤 온실가스인가? 최근 산업공정에서 배출량이 급격히 증가하고 있는 N2O는 지구온난화 지수(Global Warming Potential, GWP)가 CO2에 비해 310배나 높은 6대 온실가스 중의 하나이다. 인체에 독성이 없어 흡입 마취제로도 사용되지만 오존층 파괴에 미치는 효과가 매우 크기 때문에 인위적으로 발생하는 N2O 저감의 필요성이 크게 증가하고 있다[1,2].
산업 공정에서 N2O는 어디서 주로 배출되는가? 산업 공정에서 N2O는 주로 질산, 아디픽산 등을 생산하는 화학공정과 화석연료를 사용하는 각종 연소/소각시설에서 배가스를 통해 배출되고 있다[3-5]. N2O가 배출되는 배가스에는 대부분의 경우에 NOx가 함께 배출되기 때문에[5-7] N2O를 저감하는 공정에서는 DeNOx 공정과 DeN2O공정의 2단 공정으로 저감하고 있지만[8] 최근에는 단일 공정으로 N2O와 NOx를 동시에 저감하는 연구에 대한 관심이 매우 높은 실정이다.
선택적 촉매 환원 반응을 실시한 결과는? Fe/BEA 제올라이트 촉매는 함침법과 이온교환법으로 제조되었으며, 제조된 촉매의 성능을 확인하기 위하여 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원 반응을 실시하였다. 그 결과 이온교환 촉매는 함침 촉매보다 높은 NO 및 $N_2O$ 전환율을 나타내었다. 이러한 촉매 활성의 차이를 규명하기 위하여 XRD, $H_2-TPR$, $O_2-TPD$, XPS와 같은 촉매 특성 분석들이 수행되었다.
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참고문헌 (23)

  1. Li, Y. and Armor, J. N., "Catalytic Decomposition of Nitrous Oxide on Metal Exchanged Zeolites," Appl. Catal. B: Environ., 1, L21-L29(1992). 

  2. Perez-Ramirez, J., Kapteijn, F., Schoffel, K. and Moulijn, J. A., "Formation and control of $N_2O$ in nitric acid production: Where do we stand today?," Appl. Catal. B: Environ., 44, 117-151(2003). 

  3. Kim, M. H., "Formation of $N_2O$ in $NH_3$ -SCR $DeNO_xing$ Reaction with $V_2O_5$ / $TiO_2$ -Based Catalysts for Fossil Fuels-Fired Power Stations," Korean Chem. Eng. Res., 51(2), 163-170(2013). 

  4. Mauvezin, M., Delahay, G., Coq, B., Kieger, S., " $N_2O$ Decomposition in the Presence of Ammonia on Faujasite-supported Metal Catalysts," Appl. Catal. B: Environ., 23, L79-L82(1999). 

  5. Kapteijn, F., Rodriguez-Mirasol, J. and Moulijn, J. A., "Heterogeneous Catalytic Decomposition of Nitrous Oxide," Appl. Catal. B: Environ., 9, 25-64(1996). 

  6. Coq, B., Mauvezin, M., Delahay, G., Butet, J. B. and Kieger, S., "The Simultaneous Catalytic Reduction of NO and $N_2O$ by $NH_3$ using an Fe-Zeolite-Beta Catalyst," Appl. Catal. B: Environ., 27, 193-198(2000). 

  7. Perez-Ramirez, J., Kapteijn, F., Mul, G. and Moulijn, J. A., "Superior Performance of ex-framework FeZSM-5 in direct $N_2O$ Decomposition in Tail-gases from Nitric Acid Plants," Chem. Commun., 693-694(2001). 

  8. Groves, M. C. E. and Sasonow, A., "Uhde Envinox $^{(R)}$ Technology for Nox and $N_2O$ Abatement: a Contribution to Reducing Emissions from Nitric Acid Plants," J. Integr. Environ. Sci., 7, 211-222(2010). 

  9. Mauvezin, M., Delahay, G., KiBlich, F., Coq, B. and Kieger, S., "Catalytic Reduction of $N_2O$ by $NH_3$ in Presence of Oxygen using Fe-exchanged Zeolites," Catal. Lett., 62, 41-44(1999). 

  10. Kinger, G., Lugstein, A., Swagera, R., Ebel, M., Jentys, A. and Vinek, H., "Comparison of Impregnation, Liquid- and Solid-state Ion Exchange Procedures for the Incorporation of Nickel in HMFI, HMOR and HBEA Activity and Selectivity in n-nonane Hydroconversion," Micropor. Mesopor. Mater., 39, 307-317(2000). 

  11. Canizares, P., de Lucas, A., Dorado, F., DuraAn, A. and Asencio, I., "Characterization of Ni and Pd supported on H-mordenite Catalysts: Influence of the Metal Loading Method," Appl. Catal. A: General, 169, 137-150(1998). 

  12. Zhang, X., Shen, Q., He, C., Ma, C., Cheng, J. and Hao, Z., " $N_2O$ Catalytic Reduction by $NH_3$ over Fe-zeolites: Effective Removal and Active Site," Catal. Commun., 18, 151-155(2012). 

  13. Delahay, G., Mauvezin, M., Coq, B. and Kieger, S., "Selective Catalytic Reduction of Nitrous Oxide by Ammonia on Iron Zeolite Beta Catalysts in an Oxygen Rich Atmosphere: Effect of Iron Contents," J. Catal., 202, 156-162(2001). 

  14. Mauvezin, M., Delahay, G., Coq, B., Kieger, S., Jumas, J. C. and Olivier-Fourcade, J., "Species in Fe-BEA: Influence of the Exchange Level," J. Phys. Chem. B, 105, 928-935(2001). 

  15. Chen, B., Liu, N., Liu, X., Zhang, R., Li, Y., Li, Y., Sun, X., "Study on the Direct Decomposition of Nitrous Oxide over Fe-beta Zeolites: From Experiment to Theory," Catal. Today, 175, 245-255(2011). 

  16. Coq, B., Mauvezin, M., Delahay, G. and Kieger, S., "Kinetics and Mechanism of the $N_2O$ Reduction by $NH_3$ on a Fe-Zeolite-Beta Catalyst," J. Catal., 195, 298-303(2000). 

  17. Zhu, L., Zhong, Z., Yang, H., Wang, C. and Wang, L., " $DeNO_x$ Performance and Characteristic Study for Transition Metals Doped Iron Based Catalysts," Korean J. Chem. Eng., 34(4), 1229-1237 (2017). 

  18. Perez-Ramirez, J., Kapteijn, F., Mul, G. and Moulijn, J. A., "Highly Active $SO_2$ -resistant ex-framework Fe-MFI Catalysts for direct $N_2O$ Decomposition," Appl. Catal. B: Environ., 35, 227-234(2002). 

  19. Chen, H. Y. and Sachtler, W. M. H., "Activity and Durability of Fe/ZSM-5 Catalysts for Lean Burn NOx Reduction in the Presence of Water Vapor," Catal. Today, 42, 73-83(1998). 

  20. Delahay, G., Mauvezin, M., Guzman-Vargas, A. and Coq, B., "Effect of the Reductant Nature on the Catalytic Removal of $N_2O$ on Fe-Zeolite-B Catalysts," Catal. Commun., 3, 385-389(2002). 

  21. Meng, M., Lin, P. Y. and Fu, Y. L., "The Catalytic Removal of CO and NO over Co-Pt(Pd, Rh)/ ${\gamma}$ - $Al_2O_3$ Catalysts and Their Structural Characterizations," Catal. Lett., 48, 213-222(1997). 

  22. Nedyalkova, R., Shwan, S., Skoglundh, M. and Olsson, L., "Improved Low-Temperature SCR Activity for Fe-BEA Catalysts by $H_2$ -Pretreatment," Appl. Catal. B: Environ., 138-139, 373-380(2013). 

  23. Long, R. Q. and Yang, R. T., "Reaction Mechanism of Selective Catalytic Reduction of NO with $NH_3$ over Fe-ZSM-5 Catalyst," J. Catal., 207, 224-231(2002). 

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