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문제 정의
- 이에 본 연구에서는 천연제올라이트의 토양 내 중금속 (As, Ni, Pb, Zn) 안정화 효율을 평가하였다. CEC가 다른 세 종류의 천연 제올라이트의 특성을 평가하였고, 폐광산 인근 밭 토양에 천연 제올라이트를 혼합하여 토양 내 중금속 안정화 특성에 대하여 살펴보았다
제안 방법
- 이에 본 연구에서는 천연제올라이트의 토양 내 중금속 (As, Ni, Pb, Zn) 안정화 효율을 평가하였다. CEC가 다른 세 종류의 천연 제올라이트의 특성을 평가하였고, 폐광산 인근 밭 토양에 천연 제올라이트를 혼합하여 토양 내 중금속 안정화 특성에 대하여 살펴보았다
- CEC이 다른 천연 제올라이트와 혼합비율 (0.1 %, 0.5 %)에 따른 중금속 (As, Ni, Pb, Zn)안정화 효율을 평가하기 위해 폐광산 인근 농경지 토양과 천연 제올라이트를 혼합하여 토양 내 중금속 안정화 특성에 대해서 살펴보았다. 토양 분석 결과 토양 내에 Pb 및 Zn의 함량이 평균 밭 토양의 Pb 및 Zn의 함량보다 훨씬 높게 나타났으며, Pb과 Zn의 유기물 및 잔류 형태의 비율이 다른 중금속 보다 낮게 나타났다.
- X선 형광 분광기 (X-ray fluorescence spectroscopy, XRF, S8 Tiger 4K, Bruker, Germany)와 비표면적 분석기 (Surface area analyzer, Quandrasorb SI, Quantachrome INC, USA)를 이용하여 원소 및 비표면적을 각각 분석하였다. X-ray diffraction (XRD, D/MAX-2500H, Rigaku, Japan)을 통해서 제올라이트의 광물학적 구조를 분석하였다
- 천연 제올라이트의 pH와 전기전도도는 증류수와 1:5 비율로 혼합한 후 pH/EC 측정기로 측정하였다. X선 형광 분광기 (X-ray fluorescence spectroscopy, XRF, S8 Tiger 4K, Bruker, Germany)와 비표면적 분석기 (Surface area analyzer, Quandrasorb SI, Quantachrome INC, USA)를 이용하여 원소 및 비표면적을 각각 분석하였다. X-ray diffraction (XRD, D/MAX-2500H, Rigaku, Japan)을 통해서 제올라이트의 광물학적 구조를 분석하였다
- 토양 내 중금속 안정화 처리실험은 대상 농경지 토양과 안정화제로 CEC 함량이 각각 다른 천연 제올라이트 LCzeo, MCzeo, HCzeo를 혼합하고 시간에 따른 중금속 존재 형태를 분석하였다. 농경지 토양100 g (함수율 21.3 %)에 대하여 질량 대비 0.1 % 또는0.5 %의 LCzeo, MCzeo, HCzeo 각각 첨가하였으며, 첨가후에는 충분한 교반을 통해 균질한 상태가 될 수 있도록 하였다. 시료는 밀봉 후 실온에서 반응시켰으며, 1, 2, 4, 8주 반응 시킨 후 시료를 채취하여 풍건 후 분석하였다.
- 5 %의 LCzeo, MCzeo, HCzeo 각각 첨가하였으며, 첨가후에는 충분한 교반을 통해 균질한 상태가 될 수 있도록 하였다. 시료는 밀봉 후 실온에서 반응시켰으며, 1, 2, 4, 8주 반응 시킨 후 시료를 채취하여 풍건 후 분석하였다. 농경지토양에 존재하는 As, Ni, Pb, Zn의 존재형태는 Tessier et al.
- 토양 안정화 실험을 위한 토양은 경기도에 위치한 폐광산 주변 밭에서 채취하였으며, 지그재그로 7점 채취 후 시료를 혼합하였다. 채취된 토양시료는 실험실에서 토양의 특성을 분석하였다. 토양수분함량은 105 °C 건조기에 24시간 건조 후 무게 변화를 측정하였다.
- 천연 제올라이트 혼합에 따른 토양 내 As의 안정화 효율을 평가하기 위하여 토양의 0.1, 0.5 % 비율로 혼합한 후 존재형태 변화를 각 1, 2, 4, 8주별로 분석하여 Fig. 2에 제시하였다. LCzeo, MCzeo, HCzeo를 0.
- , 2017)에 기술되어 있다. 천연 제올라이트의 pH와 전기전도도는 증류수와 1:5 비율로 혼합한 후 pH/EC 측정기로 측정하였다. X선 형광 분광기 (X-ray fluorescence spectroscopy, XRF, S8 Tiger 4K, Bruker, Germany)와 비표면적 분석기 (Surface area analyzer, Quandrasorb SI, Quantachrome INC, USA)를 이용하여 원소 및 비표면적을 각각 분석하였다.
- 총질소 (total nitrogen, T-N)는 분해촉진제로 K2SO4와 CuSO4를 9:1 비율로 첨가하여 400 °C에서 4시간 가열분해 후 비색법으로 측정하였다.
- 연속추출법은 총 5개의 추출단계로 이온교환 형태(exchangeable fraction), 탄산염 형태(carbonate fraction), 산화물 형태(oxide fraction), 유기물 결합 형태(organic fraction), 마지막으로 잔류 형태(residual fraction)로 구분된다 (Table 1). 추출 용액의 분석은 여과지(No. 2, Whatman, USA)로 여과 후ICP-OES로 측정하였다.
- 토양 내 중금속 안정화 처리실험은 대상 농경지 토양과 안정화제로 CEC 함량이 각각 다른 천연 제올라이트 LCzeo, MCzeo, HCzeo를 혼합하고 시간에 따른 중금속 존재 형태를 분석하였다. 농경지 토양100 g (함수율 21.
- 토양수분함량은 105 °C 건조기에 24시간 건조 후 무게 변화를 측정하였다.
- 토양에 존재하는 As, Ni, Pb, Zn의 총량은 풍건시료 1 g에 HNO3 0.5 mL, HF 5 mL, HCl 2 mL를 넣고 140 °C에서 2시간 동안 분해 후 ICP-OES (Perkin-Elmer, Optima 8300, USA)로 측정하였다.
- 토양의 유기물 함량 (organic matter, OM)은 작열손실량법으로 450 °C에서 2시간 가열 후 무게변화를 측정하였다.
대상 데이터
- 토양 안정화 실험을 위한 토양은 경기도에 위치한 폐광산 주변 밭에서 채취하였으며, 지그재그로 7점 채취 후 시료를 혼합하였다. 채취된 토양시료는 실험실에서 토양의 특성을 분석하였다.
- 포항에 위치한 L사로부터 CEC가 다른 세가지 제올라이트를 공급 받아 0.85 mm이하 크기로 체질하여 사용하였다. 제조사에서 제공하는 제올라이트의 CEC는 각각 70.
이론/모형
- 시료는 밀봉 후 실온에서 반응시켰으며, 1, 2, 4, 8주 반응 시킨 후 시료를 채취하여 풍건 후 분석하였다. 농경지토양에 존재하는 As, Ni, Pb, Zn의 존재형태는 Tessier et al. (1979)에 의해 제안된 연속추출법을 적용하였다. 연속추출법은 총 5개의 추출단계로 이온교환 형태(exchangeable fraction), 탄산염 형태(carbonate fraction), 산화물 형태(oxide fraction), 유기물 결합 형태(organic fraction), 마지막으로 잔류 형태(residual fraction)로 구분된다 (Table 1).
- 총질소 (total nitrogen, T-N)는 분해촉진제로 K2SO4와 CuSO4를 9:1 비율로 첨가하여 400 °C에서 4시간 가열분해 후 비색법으로 측정하였다. 총인 (total phosphorus, T-P)은 HClO4 분해법에 따라서 열분해 후 아스크로빈산 환원법으로 발색시킨 후 측정하였다. 토양에 존재하는 As, Ni, Pb, Zn의 총량은 풍건시료 1 g에 HNO3 0.
성능/효과
- 8주차의 잔류 형태 및 유기물 형태의 Zn 비율 분석 결과 혼합 비율에 따른 차이는 미미하였지만, LCzeo에 비하여 MCzeo와 HCzeo은 Zn 안정화에 효과적인 것으로 판단된다. 0.5 %의 LCzeo, MCzeo, HCzeo의 혼합 시 8주차 유기물 형태의 비율은 12.1 %, 12.2 %, 15.6 %으로 나타났고, 잔류 형태의 비율은 66.3 %, 67.6 %, 67.8 %으로 나타났다.
- 0 %으로 나타났다. 8주차의 잔류 형태 및 유기물 형태의 Zn 비율 분석 결과 혼합 비율에 따른 차이는 미미하였지만, LCzeo에 비하여 MCzeo와 HCzeo은 Zn 안정화에 효과적인 것으로 판단된다. 0.
- 1에 나타내었다. As 존재 비율은 각각 이온교환 1.5%, 탄산염 1.7 %, 산화물 3.3 %, 유기물 13.6 %, 잔류 형태 79.9 %로 나타났다. Ni의 경우 이온교환, 탄산염, 산화물, 유기물, 잔류 형태는 각각 2.
- 천연 제올라이트에 대한 특성 분석 결과를 Table 3에 나타내었다. CEC의 함량이 LCzeo, MCzeo, HCzeo로 높아질수록 pH와 함수율 그리고 비표면적이 함께 증가하는 것으로 나타났다. 화학적 성분은 주로 Al과 Si로 구성되어 있으며 미량의 Fe, Ca, Mg을 포함하고 있다.
- 그러나 8주차에서는 가장 안정적인 형태인 잔류 형태의 비율이 모든 실험 조건에서 현격하게 증가하였다. LCzeo, MCzeo, HCzeo를 0.1 %를 혼합하였을 경우 8주차 N의 잔류 형태의 비율은 각각 74.8 %, 75.0 %, 75.4 %로 나타났고, 0.5 %를 혼합하였을 경우에는 각각 73.5 %, 76.3 %, 73.1 %로 나타나, 제올라이트 혼합 전 잔류 형태의 비율 58.8 %에 비하여 매우 높게 나타났다.
- 2에 제시하였다. LCzeo, MCzeo, HCzeo를 0.1 %와 0.5 %를 혼합하였을 경우 1주차에서 4주차로 실험 진행함에 따라서 상대적으로 높은 안정적인 형태인 유기물 형태가 증가하는 것으로 나타났다. LCzeo, MCzeo, HCzeo를 0.
- 0 mg/g으로 뚜렷한 차이가 없었고, 제올라이트 혼합에 따른 Ni 안정화에 미치는 영향은 컸지만 제올라이트의 CEC에 따른 안정화에 미치는 영향에 대한 차이는 미미하였다. LCzeo, MCzeo, HCzeo의 단위 질량당 Zn 흡착량은 17.5 mg/g, 17.8mg/g, 22.1 mg/g으로 HCzeo는 다른 제올라이트에 비하여 매우 높은 Zn 흡착량을 나타내었지만 Zn의 연속 추출 결과 HCzeo가 Zn의 안정화에 미치는 영향은 다른 제올라이트와 비교하여 뚜렷한 차이가 없었다. 배치 실험을 통해서 얻어진 단위 질량당 흡착량 결과와 연속 추출을 통해서 얻어진 중금속 안정성 실험 결과가 상이하게 나타났는데, 이는 중금속의 흡착제 의한 제거는 표면과의 상호 작용에 의한 흡착 뿐만 아니라 pH 7 이상에서는 수산화 침전에 의해서도 이루어지기 때문인 것으로 판단된다.
- 2 %에 비하여 잔류 형태의 비율이 증가하여 제올라이트 혼합에 따른 중금속이 이동성이 감소되고 안정 감소 및 안정화가 향상되는 것으로 나타났다. MCzeo와 HCzeo를 0.5% 혼합 시 0.1 %에 비하여 As의 잔류 형태 비율이 미미하게 증가하는 것으로 나타났으며, MCzeo와 HCzeo는 LCzeo에 비하여 높은 안정화 효율을 나타냈지만 두 물질 간의 큰 차이는 없었다.
- pH는 8.62, 전기전도도는 197.40 µS/cm, 유기물 함량은 5.21 %로 나타났고, 총질소는 1,267.20 mg/kg, 총인은 1,348.51 mg/kg으로 파악되었다.
- 화학적 성분은 주로 Al과 Si로 구성되어 있으며 미량의 Fe, Ca, Mg을 포함하고 있다. 광물학적 특성 분석 결과 LCzeo에서는 제올라이트와 관련된 광물학적 특성이 나타내지 않았으며, MCzeo와 HCzeo에서는 천연 제올라이트 중에서 가장 많이 존재하는 clinoptilolite가 나타났다. Clinoptilolite 의 화학식은 Na0.
- 6 %으로 낮게 나타났다. 그러나 모든 실험 조건에서 4주차, 8주차로 시간이 경과함에 따라서 잔류 형태의 비율이 증가하여, 8주차에 LCzeo, MCzeo, HCzeo를 0.1 %를 혼합하였을 경우 각각 63.1 %, 70.3 %, 65.6 %으로 나타났고, 0.5 % 혼합 시에는 각각 66.3 %, 67.6 %, 67.8 %으로 나타났다. 8주차에 유기물 형태의 비율 역시 제올라이트 혼합 전 (11.
- 5 % 사용에 따른 중금속 안정화에 미치는 영향에 대한 차이는 없었다. 모든 실험에서 CEC이 LCzeo에서 MCzeo 으로 증가할 경우 잔류 형태가 다소 증가하는 것으로 나타났으며, MCzeo에서 HCzeo로 증가할 경우 잔류 형태의 증가는 나타나지 않거나 감소하였다. 따라서 중금속으로 오염된 토양 개량시 가격이 비싸고 CEC가 높은 HCzeo 보다는 안정화 효율이 우수한 MCzeo가 추천된다
- 1 mg/g으로 HCzeo는 다른 제올라이트에 비하여 매우 높은 Zn 흡착량을 나타내었지만 Zn의 연속 추출 결과 HCzeo가 Zn의 안정화에 미치는 영향은 다른 제올라이트와 비교하여 뚜렷한 차이가 없었다. 배치 실험을 통해서 얻어진 단위 질량당 흡착량 결과와 연속 추출을 통해서 얻어진 중금속 안정성 실험 결과가 상이하게 나타났는데, 이는 중금속의 흡착제 의한 제거는 표면과의 상호 작용에 의한 흡착 뿐만 아니라 pH 7 이상에서는 수산화 침전에 의해서도 이루어지기 때문인 것으로 판단된다.
- 5 %으로 나타났다. 연속 추출 결과 잔류 형태의 비율이 높은 As이 가장 이동성 및 생물 이용가능성이 적었다. Pb의 경우는 유기물 및 잔류 형태의 비율이 상대적으로 낮으므로 이동성 및 생물 이용가능성이 높다고 판단된다.
- 연속 추출 결과 중금속의 이동성은 Pb > Zn > Ni > As으로 나타났다.
- 2 %에 비하여 2배 이상 증가하였다. 유기물 형태의 비율은 4주차에 지속적으로 증가하여, LCzeo, MCzeo, HCzeo를 0.1 %를 혼합하였을 경우 각각 57.0 %, 57.1 %, 56.6 %으로 나타났고, 0.5 % 혼합 시에는 각각 54.0 %, 55.7 %, 52.9 %으로 2주차에 비하여 모든 조건에서 유기물 형태의 비율이 증가하는 것으로 나타났다. 4주차에 Pb의 잔류 형태 역시 증가하였는데, 모든 실험 조건에서 잔류 형태의 비율이 제올라이트 혼합 전에 비하여 2배 이상 증가하였다.
- 천연 제올라이트 혼합에 따른 토양 내 As, Ni, Pb, Zn 존재형태의 변화를 분석한 결과 쉽게 이온화가 가능하여 이동성이 높은 형태인 이온교환, 탄산염, 산화물 형태의 비율은 감소하였고, 안정적 형태인 유기물 및 잔류 형태의 비율은 증가하였다. 제올라이트 주입 후 모든 처리 조건에서 시간이 경과함에 따라서 잔류형태의 비율이 뚜렷하게 증가하는 것으로 나타났다. 반면에 천연 제올라이트와 토양의 혼합 비율 실험 결과 0.
- 3에 나타내었다. 천연 제올라이트 혼합 후 1주차에서 4주차로 경과함에 따라서 상대적으로 산화물 형태의 비율이 감소하고, 유기물 형태의 비율이 증가하였다. LCzeo, MCzeo, HCzeo를 0.
- 토양 분석 결과 토양 내에 Pb 및 Zn의 함량이 평균 밭 토양의 Pb 및 Zn의 함량보다 훨씬 높게 나타났으며, Pb과 Zn의 유기물 및 잔류 형태의 비율이 다른 중금속 보다 낮게 나타났다. 천연 제올라이트 혼합에 따른 토양 내 As, Ni, Pb, Zn 존재형태의 변화를 분석한 결과 쉽게 이온화가 가능하여 이동성이 높은 형태인 이온교환, 탄산염, 산화물 형태의 비율은 감소하였고, 안정적 형태인 유기물 및 잔류 형태의 비율은 증가하였다. 제올라이트 주입 후 모든 처리 조건에서 시간이 경과함에 따라서 잔류형태의 비율이 뚜렷하게 증가하는 것으로 나타났다.
- 5 %으로 나타났다. 초기 잔류 형태의 비율 79.2 %에 비하여 잔류 형태의 비율이 증가하여 제올라이트 혼합에 따른 중금속이 이동성이 감소되고 안정 감소 및 안정화가 향상되는 것으로 나타났다. MCzeo와 HCzeo를 0.
- 5 %)에 따른 중금속 (As, Ni, Pb, Zn)안정화 효율을 평가하기 위해 폐광산 인근 농경지 토양과 천연 제올라이트를 혼합하여 토양 내 중금속 안정화 특성에 대해서 살펴보았다. 토양 분석 결과 토양 내에 Pb 및 Zn의 함량이 평균 밭 토양의 Pb 및 Zn의 함량보다 훨씬 높게 나타났으며, Pb과 Zn의 유기물 및 잔류 형태의 비율이 다른 중금속 보다 낮게 나타났다. 천연 제올라이트 혼합에 따른 토양 내 As, Ni, Pb, Zn 존재형태의 변화를 분석한 결과 쉽게 이온화가 가능하여 이동성이 높은 형태인 이온교환, 탄산염, 산화물 형태의 비율은 감소하였고, 안정적 형태인 유기물 및 잔류 형태의 비율은 증가하였다.
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