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문제 정의
- 각 단계별 추출 후 추출된 중금속 농도는 8,000 rpm에서 10분간 원심분리 후 여과하여 ICP-OES로 분석하였다. 본 연구에서 유기물 함량 및 토양 중 중금속 농도, 비소의 존재형태 분석은 각 시료에 대하여 3번을 수행하여 평균값을 보고하였다.
- 본 연구에서는 비소로 오염된 토양 중 비소의 오염특성과 토양 중 비소오염에 의한 위해성을 평가하기 위하여 비소의 주된 오염원인 제련소와 광산 주변 토양을 채취하여 입경별로 분리하여 오염원에 따른 입경 별 토양의 비소의 오염특성 및 존재형태를 평가하고 토양 중 비소의 생물학적 접근성을 측정하였다. 토양 중 비소의 존재형태는 연속추출방법과 XRD 분석을 통하여 평가하였으며 토양 입경 별 비소오염의 위해성을 평가하기 위하여 토양을 섭취하였을 때에 인체 내에서 용출정도를 평가하는 방법인 생물학적 접근성(bioaccessibility)을 입경별로 평가하여보았다.
- 본 연구에서는 제련활동과 광산활동에 의해 비소로 오염된 두 지점 토양을 대상으로 토양입경에 따른 비소의 오염특성과 비소의 생물학적 접근성을 알아보았다. 제련소 토양의 경우 토양 입경이 감소하면서 비소 및 중금속의 농도가 증가하였으나 비소의 생물학적 접근성(%)은 감소하였다.
- 오염원에 따른 입경 별 토양의 존재형태 및 위해성을 평가하기 위하여 본 연구에서는 (구)장항제련소 인근 부지에서 채취한 비소로 오염된 토양과 전라남도 영암군의 폐광산(은적광산) 주변토양을 대상으로 연구를 수행하였다. (구)장항제련소 인근지역에서는 벼 경작지(논토양)에서 토양을 채취하였으며 은적광산의 경우 갱구 주변 임야 지역에서 채취하였다.
제안 방법
- 비소를 포함한 모든 중금속의 농도는 질산과 염산을 사용한 왕수추출 후 ICP-OES를 이용하여 분석하였다. 입경 별 비소의 존재형태는 Wenzel(2001)이 제안한 연속추출방법을 사용하여 1) 이온교환형태, 2) 강하게 흡착된 형태,3) 비결정질 산화물에 결합된 형태, 4) 결정질 산화물에 결합된 형태, 5) 황화물 및 유기물에 결합된 형태와 잔류 상으로 구분하여 순차적으로 추출하여 평가하였다. 연속추출법의 추출조건은 다음 Table 1에 나타내었다.
- 토양입경 별 비소의 존재형태를 1) 이온교환형태, 2) 강하게 흡착된 형태, 3) 비결정질 산화물에 결합된 형태, 4) 결정질 산화물에 결합된 형태, 5) 황화물 및 유기물에 결합된 형태와 잔류상으로 구분하여 순차적으로 추출하여 평가하였다(Fig. 5). 제련소와 광산 주변 토양 중 각 입경 별 비소는 전체 비소의 54-67%와 76-81%가량이 비결정질 산화물에 결합한 형태로 존재하여 토양 중 비결정질 철산화물에 결합되어 있는 비소를 효과적으로 처리하는 것이 토양 중 비소의 효과적인 정화에 필수적임을 알 수 있었다.
- 연속추출법의 추출조건은 다음 Table 1에 나타내었다. 각 단계별 추출 후 추출된 중금속 농도는 8,000 rpm에서 10분간 원심분리 후 여과하여 ICP-OES로 분석하였다. 본 연구에서 유기물 함량 및 토양 중 중금속 농도, 비소의 존재형태 분석은 각 시료에 대하여 3번을 수행하여 평균값을 보고하였다.
- 대상 토양에 존재하는 광물학적 특성을 조사하기 위하여 입경 38 µm 미만의 토양에 대하여 XRD 분석을 수행하여 Fig. 1에 결과를 나타내었다.
- 03 gglycine/100 mL) 100 mL을 37℃ 항온 진탕기에서 1시간 동안 반응시킨 후 여과하여 여과액 중 비소의 농도를 ICP-OES로 분석하였다. 모든 시료는 3회 반복하여 3회 측정치의 평균값을 보고하였으며 생물학적 접근성(%)은SBRC 추출액 중 비소의 농도(bioaccessible As)와 전체 비소 농도(Total As; 왕수 추출액 중 비소의 농도)의 비로 다음 식으로 계산되었다.
- 비소를 포함한 모든 중금속의 농도는 질산과 염산을 사용한 왕수추출 후 ICP-OES를 이용하여 분석하였다. 입경 별 비소의 존재형태는 Wenzel(2001)이 제안한 연속추출방법을 사용하여 1) 이온교환형태, 2) 강하게 흡착된 형태,3) 비결정질 산화물에 결합된 형태, 4) 결정질 산화물에 결합된 형태, 5) 황화물 및 유기물에 결합된 형태와 잔류 상으로 구분하여 순차적으로 추출하여 평가하였다.
- 입경별 특성을 평가하기 위하여 10, 35, 60, 100, 200, 400 mesh 체를 이용하여 토양 입경을 2000-500 µm, 500-250 µm, 250-150 µm, 150-75 µm, 75-38 µm, 38 µm 미만으로 분리하여 실험을 수행하였다.
- , 2016). 토양 1g을 pH 1.5 glycine 용액(30.03 gglycine/100 mL) 100 mL을 37℃ 항온 진탕기에서 1시간 동안 반응시킨 후 여과하여 여과액 중 비소의 농도를 ICP-OES로 분석하였다. 모든 시료는 3회 반복하여 3회 측정치의 평균값을 보고하였으며 생물학적 접근성(%)은SBRC 추출액 중 비소의 농도(bioaccessible As)와 전체 비소 농도(Total As; 왕수 추출액 중 비소의 농도)의 비로 다음 식으로 계산되었다.
- 입경별 특성을 평가하기 위하여 10, 35, 60, 100, 200, 400 mesh 체를 이용하여 토양 입경을 2000-500 µm, 500-250 µm, 250-150 µm, 150-75 µm, 75-38 µm, 38 µm 미만으로 분리하여 실험을 수행하였다. 토양 pH는 토양과 증류수를1:5(w/v%)의 비율로 섞은 뒤, 1시간 동안 방치한 후 pH미터기를 이용하여 측정하였으며 토양시료 중 유기물함량은 105℃에서 건조된 시료를 550℃에서 4시간동안 강열감량을 시행하여 실험 전후 무게 차를 이용하여 분석하였다. 토양 중 광물학적 조성은 X-선 회절분석(XRD,MAX-2500, Rigaku, Japan)을 통해 평가하였다.
- 토양 입경 별 비소의 위해성을 평가하기 위하여 토양을 섭취하였을 때에 인체 내에서 용출정도를 인체의 위장의 조건을 모사한 조건에서 in vitro 실험을 통해 평가하는 SBRC 생물학적 접근성을 제련소와 광산 토양의 입경 별로 평가하였다. 제련소 토양의 경우 SBRC 방법으로 토양으로부터 추출되는 비소의 양은 토양 입경 별 차이를 보이지 않으며 전 입경에 대하여 9.
- 토양 pH는 토양과 증류수를1:5(w/v%)의 비율로 섞은 뒤, 1시간 동안 방치한 후 pH미터기를 이용하여 측정하였으며 토양시료 중 유기물함량은 105℃에서 건조된 시료를 550℃에서 4시간동안 강열감량을 시행하여 실험 전후 무게 차를 이용하여 분석하였다. 토양 중 광물학적 조성은 X-선 회절분석(XRD,MAX-2500, Rigaku, Japan)을 통해 평가하였다.
- 본 연구에서는 비소로 오염된 토양 중 비소의 오염특성과 토양 중 비소오염에 의한 위해성을 평가하기 위하여 비소의 주된 오염원인 제련소와 광산 주변 토양을 채취하여 입경별로 분리하여 오염원에 따른 입경 별 토양의 비소의 오염특성 및 존재형태를 평가하고 토양 중 비소의 생물학적 접근성을 측정하였다. 토양 중 비소의 존재형태는 연속추출방법과 XRD 분석을 통하여 평가하였으며 토양 입경 별 비소오염의 위해성을 평가하기 위하여 토양을 섭취하였을 때에 인체 내에서 용출정도를 평가하는 방법인 생물학적 접근성(bioaccessibility)을 입경별로 평가하여보았다.
- (구)장항제련소 인근지역에서는 벼 경작지(논토양)에서 토양을 채취하였으며 은적광산의 경우 갱구 주변 임야 지역에서 채취하였다. 토양은 표토층(0-30 cm)에서 넓은 범위를 대상으로 10 kg 이상 채취하여 하나의 분석시료로 하였으며 채취된 토양은 풍건 후 2-mm 체를 친 후 2 mm 미만의 토양을 대상으로 연구를 수행하였다. 입경별 특성을 평가하기 위하여 10, 35, 60, 100, 200, 400 mesh 체를 이용하여 토양 입경을 2000-500 µm, 500-250 µm, 250-150 µm, 150-75 µm, 75-38 µm, 38 µm 미만으로 분리하여 실험을 수행하였다.
대상 데이터
- 오염원에 따른 입경 별 토양의 존재형태 및 위해성을 평가하기 위하여 본 연구에서는 (구)장항제련소 인근 부지에서 채취한 비소로 오염된 토양과 전라남도 영암군의 폐광산(은적광산) 주변토양을 대상으로 연구를 수행하였다. (구)장항제련소 인근지역에서는 벼 경작지(논토양)에서 토양을 채취하였으며 은적광산의 경우 갱구 주변 임야 지역에서 채취하였다. 토양은 표토층(0-30 cm)에서 넓은 범위를 대상으로 10 kg 이상 채취하여 하나의 분석시료로 하였으며 채취된 토양은 풍건 후 2-mm 체를 친 후 2 mm 미만의 토양을 대상으로 연구를 수행하였다.
- 본 연구에 사용한 제련소 부근 토양(S1)의 입도분포는 150 µm 이상의 입경의 입자가 전체 입자의80% 이상을 차지하여 150 µm 미만의 미세토의 비중이 상대적으로 낮게 존재하였다.
이론/모형
- 토양 입경 별 비소의 위해성을 평가하기 위하여 토양을 섭취하였을 때에 인체 내에서 용출정도를 인체의 위장의 조건을 모사한 조건에서 in vitro 실험을 통해 평가하는 방법인 생물학적 접근성을 SBRC(Solubility Bioaccessibility Research Consortium) 방법을 이용하여 평가하였다(Li etal., 2016). 토양 1g을 pH 1.
성능/효과
- 1에 결과를 나타내었다. XRD 분석결과 제련소 토양(S1)은 일반적으로 국내 토양에서 많이 관측되는 quartz, muscovite, kaolinite가 주된 광물로 존재하는 것을 확인 할 수 있었다. kaolinite의 경우 muscovite가 풍화작용에 의해 변화되는 것으로 보고되며 풍화된 토양에서 주로 존재하는 층상규산염으로 제련소 토양의 경우 풍화작용이 진행된 토양으로 볼 수 있다(Dixon and Schulze,2002).
- 광산지역 토양의 경우 큰 입경의 토양 중 비소의 농도가 가장 높게 나타났으며 입경이 감소하면서 비소의 생물학적 접근성이 증가하였다. 광산주변 토양의 경우 비소를 포함한 폐광석의 유입으로 오염이 이루어 졌으며 FeAsS와 같은 원광석이 산화되어 생성되는 As2O3가 토양 중에 존재하는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 큰 입경의 토양에 비소를 포함한 폐광석이 포함되어 고농도의 비소가 검출되었으며 이러한 광물형태의 비소는 토양입경이 작아지면서 광물과 용출액과의 접촉면적이 증가하면서 비소의 용출이 증가하여 비소의 생물학적 접근성이 증가한 것으로 평가되었다.
- 반면 광산토양의 경우 토양 입경이 감소하면서 생물학적 접근성(%)과 생물학적 접근 가능한 비소용출량(mg/kg)이 모두 증가하였다. 광산토양의 생물학적 접근성은 3-21%로 제련소토양에 비하여 낮게 나타났지만 실재 생물학적 접근 가능한 비소용출량은 235-1190 mg/kg으로 고농도의 비소가 용출되었다. 입경이 감소하면서 생물학적 접근성이 감소하는 제련소토양과 달리 광산토양의 경우 입경이 감소하면서 생물학적 접근성이 크게 증가하여 <75 µm 입경의 토양에서 제련소토양 보다 높은 생물학적 접근성(%)을 나타내었다.
- 자연환경 중 비소는 FeAsS,As2S3와 같은 황화광물과 pyrite에 결합된 형태로 주로 존재하고 있으며 광산활동으로 인하여 산화환경으로 노출된 황화광물이 산화되어 arsenolite와 같은 산화된 형태의 비소가 2차적으로 생성된다(Smedley and Kinniburgh, 2002). 따라서 광산 토양 중 arsenolite의 검출은 광산활동 시 비소를 포함한 폐광석이 오랜 시간에 걸쳐 산화가 이루어져 토양 중에 존재하는 것을 의미한다.
- 광산주변 토양의 경우 비소를 포함한 폐광석의 유입으로 오염이 이루어 졌으며 FeAsS와 같은 원광석이 산화되어 생성되는 As2O3가 토양 중에 존재하는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 큰 입경의 토양에 비소를 포함한 폐광석이 포함되어 고농도의 비소가 검출되었으며 이러한 광물형태의 비소는 토양입경이 작아지면서 광물과 용출액과의 접촉면적이 증가하면서 비소의 용출이 증가하여 비소의 생물학적 접근성이 증가한 것으로 평가되었다. 본 연구결과는 비소의 오염원에 따라 토양 중 비소의 존재형태가 달라지며 이러한 비소의 존재 형태가 토양 입경 별 비소의 오염특성 및 비소의 위해성에 영향을 주는 것을 보여주었다.
- 인체에 유입된 입자 중 중금속이 인체 내에서 용출정도를 평가하는 생물학적 접근성은 인체 내에서 영향을 줄 수 있는 인체의 중금속 노출량을 나타나게 된다(Yang et al, 2014). 따라서 토양입경이 감소하면서 생물학적 접근성이 증가하는 광산토양의 경우 토양입경이 감소하면서 생물학적 접근성이 감소하는 제련소토양에 비하여 토양 중 비소의 위해성이 매우 클 수 있음을 나타낸다. 이는 토양 중 비소의 존재형태가 비소의 위해성에 영향을 주는 것을 보여준다.
- 반면 광산토양의 경우 500 µm 이상의 입자의 분포가 전체 입자의 46%를 차지할 뿐 아니라 비소의 최대농도가 검출되었기 때문에 500 µm 이상의 입경이 전체토양 중 존재하는 비소의 54%를 차지하였으며 150 µm미만의 입자는 전체 비소 중 23%를 포함하였다.
- 따라서 큰 입경의 토양에 비소를 포함한 폐광석이 포함되어 고농도의 비소가 검출되었으며 이러한 광물형태의 비소는 토양입경이 작아지면서 광물과 용출액과의 접촉면적이 증가하면서 비소의 용출이 증가하여 비소의 생물학적 접근성이 증가한 것으로 평가되었다. 본 연구결과는 비소의 오염원에 따라 토양 중 비소의 존재형태가 달라지며 이러한 비소의 존재 형태가 토양 입경 별 비소의 오염특성 및 비소의 위해성에 영향을 주는 것을 보여주었다. 따라서 효과적으로 비소오염토양을 정화하고 비소의 위해성을 저감시키기 위해서는 토양 중 비소의 존재형태 평가와 이에 따른 오염토양의 관리 대책이 필요하다.
- 반면 광산토양의 경우 입경에 따른 생물학적 접근성이 제련소 토양과 반대로 입경이 감소하면서 증가하는 결과를 나타내었다. 비소의 연속추출 시 제련소토양 중 비소가 비결정질 철산화물에 결합된 형태로 주로 존재하는 반면 광산토양의 경우 비결정질 산화물에 결합되어 있는 비소와 함께 arsenolite(As2O3)형태로 존재하는 것을 확인할 수 있었다.
- 유기물함량은 입경이 150 µm 이상에서는 입경이 감소하면서 감소하였으나 150 µm 미만에서 유기물 함량이 8% 이상으로 크게 증가하였으며 입경이 감소하면서 유기물함량이 증가하였다.
- 유기물함량은 입경이 감소하면서 지속적으로 증가하였으나 제련소 토양의 경우와 달리38 µm 미만 입경의 미세토의 경우도 유기물 함량이 4%미만으로 전반적으로 광산지역 주변 토양이 제련소 토양에 비해 조립입자의 함량이 높으며 유기물 함량이 낮은 것을 알 수 있었다.
- 제련소 주변 토양의 경우 1,2 단계 이온교환 및 흡착된 형태의 비소가 전체 비소 중 10% 가량 존재하였으며 토양 중 입경 별 비소의 존재형태에는 큰 차이를 보이지 않았으나 토양 입경이 감소하면서 비결정질 산화물에 결합된 형태로 존재하는 비소의 비율이 약간 증가하는 경향을 나타내어 입경 38 µm에서 67%까지 증가하였다.
- 5 mg/kg으로 입경 별 토양 농도를 고려한 생물학적 접근성은 12-49%로 150-250 µm 범위의 입경에서 최대를 나타내고 입경이 감소하면서 감소하였다. 제련소 토양의 경우 토양입경이 감소하면서 토양 중 비소의 농도가 증가하였음에도 불구하고 실재 생물학적 접근 가능한 비소가 토양입경에 상관없이 일정하게 용출되어 토양입경이 감소하면서 생물학적 접근성(%)이 감소하는 것을 보여주었다. 반면 광산토양의 경우 토양 입경이 감소하면서 생물학적 접근성(%)과 생물학적 접근 가능한 비소용출량(mg/kg)이 모두 증가하였다.
- 제련소 토양의 입도분포는 150 µm 이상의 입경의 입자가 전체 입자의 84.4%를 차지하여 150 µm 미만의 입자의 분포가 15.6% 미만으로 존재하고 있지만 입경이 작은 입자가 상대적으로 높은 비소, 구리, 납, 아연 농도를 나타내어 150 µm 미만 입자가 토양 중 존재하는 전체 비소 중 34%, 구리의 39%, 납의 33%, 아연의 34%를 포함하고 있었다.
- 5). 제련소와 광산 주변 토양 중 각 입경 별 비소는 전체 비소의 54-67%와 76-81%가량이 비결정질 산화물에 결합한 형태로 존재하여 토양 중 비결정질 철산화물에 결합되어 있는 비소를 효과적으로 처리하는 것이 토양 중 비소의 효과적인 정화에 필수적임을 알 수 있었다. 제련소 주변 토양의 경우 1,2 단계 이온교환 및 흡착된 형태의 비소가 전체 비소 중 10% 가량 존재하였으며 토양 중 입경 별 비소의 존재형태에는 큰 차이를 보이지 않았으나 토양 입경이 감소하면서 비결정질 산화물에 결합된 형태로 존재하는 비소의 비율이 약간 증가하는 경향을 나타내어 입경 38 µm에서 67%까지 증가하였다.
- 토양 입경이 150 µm미만에서는 입경이 작아지면서 비소의 농도가 다소 증가하는 경향을 보여 주었으나 제련소 토양과는 달리 미세토에서 비소 농도의 증가는 명확히 보여지지 않았다.
- 특히 입경 별 비소 및 중금속의 농도는 토양 중 유기물 함량과 강한 상관관계(R2 > 0.9)를 보였다.
후속연구
- 따라서 효과적으로 비소오염토양을 정화하고 비소의 위해성을 저감시키기 위해서는 토양 중 비소의 존재형태 평가와 이에 따른 오염토양의 관리 대책이 필요하다. 또한 본 연구에서 살펴본 광산지역의 경우 미세토에 의한 비소의 위해성이 큰 것으로 평가되며 강우 등으로 인한 용출 및 식물전이 등을 통한 환경 중 비소의 이동과 환경에 미치는 영향에 대한 연구가 필요하다.
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