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문제 정의
- 본 연구는 강화도의 암종에 따른 지하수중 자연방사성물질(우라늄, 라돈, 전알파) 분포 특성을 파악하고, 자연방사성물질과 주요 용존이온의 수리지화학적 상관성을 규명하기 위한 것이다. 이를 위해 강화도 지하수의 현장 수질 측정, 주요 용존이온 분석, 자연방사성물질을 분석했다.
- 본 연구에서는 먹는물로 이용되는 강화도 마을상수도 69개소의 지하수를 조사하였다. 암석에 따라 지하수 관정을 분류하면 화강암 지역 10개소, 편암 지역 25개소, 편마암 지역 34개소로 나타났다.
- 본 연구에서는 방사성물질의 상관성과 거동특성을 알아내기 위해 통계 분석을 통하여 그 특징을 알아보았다. 전체 지하수 관정에 대한 분석과 지질별로 세분화하여 편암류, 편마암류 지역에 대한 분석을 했다.
제안 방법
- , 2006). 3개의 제조 시료에 대해 각각의 측정효율 값을 얻은 후 평균값을 구하여 실제시료 측정효율 값으로 적용했다.
- 계측효율 값을 산정하기 위해 TDS의 양을 10 ~100 mg사이의 임의의 값으로 조절시키면서 변화시켰다. 표준용액은 NIST 4321 우라늄 추적자용액이며, TDS용 시료에 766 dpm으로 희석한 표준용액을 1 mL씩 떨어뜨렸다.
- 이 때 지하수 시료는 라돈의 휘발이 일어나지 않게 조심히 채수하였다. 그 후 3시간동안 안정화 시킨 후 방사평형을 이룬 뒤에 분석했다. 전알파 시료는 1 L PE 채수통에 가득 채우고 1N 질산 15 mL를 첨가했다.
- 현장에서 측정한 수질항목은 온도, pH, 산화-환원전위(Eh), 전기전도도(EC), 용존산소(DO)와중탄산(HCO3)이다. 다항목수질측정기(Orion 5 star)를이용해 측정했고, 중탄산(HCO3)은 0.05 N의 HCl로 산중화적정법을 통해 구했다.
- 이 방법 중 액체섬광계수법이 더 정밀하고 경제적이다(김동수, 2014). 따라서 본 연구의 라돈 분석 시, PerkinElmer사의 Wallac QuantulusTM 1229 Ultra low level liquid scintillation counter (ULL LSC, 액체섬광계수기)를 사용했다. 계측효율 값을 산정하기 위해 226Ra 표준선원용액(NISTSRM 4966)을 이용하였다.
- 본 연구에서 측정된 지하수의 함량과 지리적 분포를 이용해 우라늄과 라돈의 함량분포도를 작성했다(Fig. 4).
- 양이온 시료 분석은 Horiva & Yvon (Kyoto, Japan) 사의 ULTIMA2 Inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy (ICP-OES, 유도결합플라즈마원자방출광도계), Varian사의 720-ES ICP-OES, 280FS Atomic absorption spectroscopy (AAS, 원자 흡수 분광광도기)를 이용했다.
- 본 연구는 강화도의 암종에 따른 지하수중 자연방사성물질(우라늄, 라돈, 전알파) 분포 특성을 파악하고, 자연방사성물질과 주요 용존이온의 수리지화학적 상관성을 규명하기 위한 것이다. 이를 위해 강화도 지하수의 현장 수질 측정, 주요 용존이온 분석, 자연방사성물질을 분석했다.
- 전알파는 현장에서 채취한 시료 1L를 Total Dissolved Solution (TDS)가 10 ~ 100 mg 사이에 오도록 적당량 분취한 후 planchet에 증발·농축하여 방사평형을 위한 안정화를 거친 뒤에 CANBERRA 사의 TennelecTM Series 5 XLB를 이용해 분석했다.
- 본 연구에서는 방사성물질의 상관성과 거동특성을 알아내기 위해 통계 분석을 통하여 그 특징을 알아보았다. 전체 지하수 관정에 대한 분석과 지질별로 세분화하여 편암류, 편마암류 지역에 대한 분석을 했다. 화강암류 지역의 경우 시료의 수가 적어 통계분석을 실시하기에는 적절치 않아 제외했다.
- 35 Bq/g)을 넣은 후 밀봉하여 준비한다. 준비된 시료는 암소에서 약 25일 이상 방치하여,226Ra와 222Rn 및 딸핵종들이 영속평형에 도달하도록 하면서 시간 경과에 따른 라돈의 방사능을 측정하였다. 12 mL의 섬광용액에 226Ra표준용액 8 mL를 취한 시료들에 대해서, Pulse Shape Analysis (PSA) 준위 100에서 시간경과별로 총 피크영역을 측정하였으며 23일이 지난 후에 딸핵종들이 226Ra과 99% 이상 평형상태에 도달했음을 알 수 있고, 이때의 계수율을 이용하여 얻은 222Rn의 측정효율(ε)은 시료제조 후 방치시간에 따른 226Ra의 방사평형을 고려하여 식 (1)에 의해 계산하였다(Kim et al.
- 지하수의 주요 양·음이온과 우라늄 분석을 위하여 0.45 μm의 공극을 갖는 membrane filter에 시료를 여과하여 부유물질을 제거한 후 125 mL polyethylene bottle에 각각 담았다.
- 지하수의 특징 및 유형을 알아보기 위해 양·음이온 등 일반수질을 분석했다.
- 표준용액은 NIST 4321 우라늄 추적자용액이며, TDS용 시료에 766 dpm으로 희석한 표준용액을 1 mL씩 떨어뜨렸다. 총 6개의 각각 다른 TDS를 갖는 측정용 planchet에 대해 20분씩 5회 반복하여 효율곡선을 구하였다. 계측된 알파의 계측수를 얻어 다음과 같은 정량식 (3)에 의해 방사능을 계산하였으며 전알파의 최소검출한계(minimum detectable activity, MDA)는 식(4)에 의해 계산했다(Currie, 1968; 국립환경과학원,2008; Jeong et al.
- 현장수질은 지하수를 충분히 토출시켜 안정화한 후에 측정했다. 현장에서 측정한 수질항목은 온도, pH, 산화-환원전위(Eh), 전기전도도(EC), 용존산소(DO)와중탄산(HCO3)이다.
대상 데이터
- 따라서 본 연구의 라돈 분석 시, PerkinElmer사의 Wallac QuantulusTM 1229 Ultra low level liquid scintillation counter (ULL LSC, 액체섬광계수기)를 사용했다. 계측효율 값을 산정하기 위해 226Ra 표준선원용액(NISTSRM 4966)을 이용하였다. 효율측정을 위한 시료는 섬광용액 12 mL가 든 22 mL vial에 라돈을 완전히 제거한 증류수 8 mL와 226Ra 표준선원용액을 희석시킨표준용액(14.
- 국내의 경우 2015년에 환경부에서 먹는물의 우라늄 기준을 강화한 먹는물 수질기준 및 검사 등에 관한 규칙 일부개정령을 공포 시 우라늄은 ICP-MS법으로 분석토록 하였다. 따라서 본 연구의 우라늄 분석에는 Agilent사의 7500 Series ICP-MS(유도결합플라즈마 질량분석기)가 사용되었다.
- 시료 채취 및 전처리는 모두 현장에서 진행했고, 충분히 양수 후 지하수가 안정화 된 후 시료를 채취했다. 지하수의 주요 양·음이온과 우라늄 분석을 위하여 0.
- 연구대상 지역 마을상수도의 지하수 관정에서 물시료를 8년('08~'15, 국립환경과학원)간 채취하였다.
- 1mg/L로 나타났다. 연구지역의 지하수 수질유형은 대체로 Ca(Na)-HCO3 형으로 나타났다.
- 연구지역인 강화도의 중심부와 동부에는 흑운모편마암 및 화강편마암이 넓게 분포하며, 편암류는 강화도 남부 및 북부 양사면, 송해면 일대에 분포한다. 중생대화성암류(화강암, 화산암)는 강화도 서부 일대에 분포하고 있다(Hwang et al.
- 양이온 시료 분석은 Horiva & Yvon (Kyoto, Japan) 사의 ULTIMA2 Inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy (ICP-OES, 유도결합플라즈마원자방출광도계), Varian사의 720-ES ICP-OES, 280FS Atomic absorption spectroscopy (AAS, 원자 흡수 분광광도기)를 이용했다. 음이온은 Metrohm사의 850 Professional Ion Chromatography (IC, 이온크로마토그래피)를 이용했다.
- 계측효율 값을 산정하기 위해 TDS의 양을 10 ~100 mg사이의 임의의 값으로 조절시키면서 변화시켰다. 표준용액은 NIST 4321 우라늄 추적자용액이며, TDS용 시료에 766 dpm으로 희석한 표준용액을 1 mL씩 떨어뜨렸다. 총 6개의 각각 다른 TDS를 갖는 측정용 planchet에 대해 20분씩 5회 반복하여 효율곡선을 구하였다.
데이터처리
- 12 mL의 섬광용액에 226Ra표준용액 8 mL를 취한 시료들에 대해서, Pulse Shape Analysis (PSA) 준위 100에서 시간경과별로 총 피크영역을 측정하였으며 23일이 지난 후에 딸핵종들이 226Ra과 99% 이상 평형상태에 도달했음을 알 수 있고, 이때의 계수율을 이용하여 얻은 222Rn의 측정효율(ε)은 시료제조 후 방치시간에 따른 226Ra의 방사평형을 고려하여 식 (1)에 의해 계산하였다(Kim et al., 2006).
- 화강암류 지역의 경우 시료의 수가 적어 통계분석을 실시하기에는 적절치 않아 제외했다. IBM SPSS Statistics를 이용하여 주성분들간의 상관계수와 회전된 성분행렬을 구했다. 회전된 성분행렬을 구하기 위한 요인추출 방법은 주성분 분석이며, Kaiser 정규화가 있는 베리맥스법에 의한 회전방법을 이용했다.
이론/모형
- 전알파 분석법에는 gas-flow proportional counter(GPC, 기체흐름비례계수기법)과 액체섬광계수법이 이용된다. 본 연구에서는 전알파 분석을 위해 기체비례계수기법을 이용했다. 기체비례계수기법의 물 중 Gross α/β 측정에 관한 US EPA분석법(EPA 900.
- 전알파 분석법에는 gas-flow proportional counter(GPC, 기체흐름비례계수기법)과 액체섬광계수법이 이용된다. 본 연구에서는 전알파 분석을 위해 기체비례계수기법을 이용했다.
- 연구대상 지역 마을상수도의 지하수 관정에서 물시료를 8년('08~'15, 국립환경과학원)간 채취하였다. 지하수의 현장시료 채취, 보관방법, 분석은 국립환경과학원에서 발간한 지하수 중 자연방사성 물질 함유실태 조사 연구보고서에 제시된 시험방법(안)에 준하여 수행했다(국립환경과학원, 2008).
- IBM SPSS Statistics를 이용하여 주성분들간의 상관계수와 회전된 성분행렬을 구했다. 회전된 성분행렬을 구하기 위한 요인추출 방법은 주성분 분석이며, Kaiser 정규화가 있는 베리맥스법에 의한 회전방법을 이용했다. 상관행렬 표에서는 ±0.
성능/효과
- 이를 지질시대에 따라 분류하면 선캄브리아기 59개소, 중생대 쥐라기 10개소로 나타났다. 모든 편마암과 편암 지역은 선캄브리아기이며, 모든 화강암 지역은 쥐라기이다.
- 일부 지하수의 라돈 함량이 상대적으로 높게 검출되어 중앙값에 비하여 평균값이 높게 나타났다. 미국 EPA에서 제안한 라돈의 alternative maximum contaminant level (AMCL)값 4,000pCi/L을 넘는 지하수는 26개소로 나타났다(Fig. 3). 암석별로 각각 흑운모편마암 지역 3개소, 화강편마암 지역 11개소, 각섬석화강암 지역 1개소 복운모화강암 지역 1개소, 흑운모화강암 지역 4개소, 백운모편암 지역 2개소, 흑운모편암 지역 3개소, 석영편암 지역 1개소이다.
- 본 연구에서는 먹는물로 이용되는 강화도 마을상수도 69개소의 지하수를 조사하였다. 암석에 따라 지하수 관정을 분류하면 화강암 지역 10개소, 편암 지역 25개소, 편마암 지역 34개소로 나타났다. 이를 지질시대에 따라 분류하면 선캄브리아기 59개소, 중생대 쥐라기 10개소로 나타났다.
- 연구 지역 지하수의 라돈 함량분포도에서는 라돈 함량의 62.3%가 4,000 pCi/L 이하의 값을 보여 우라늄 함량에 비해 제안치를 넘은 지하수의 비율이 비교적 높다. 4,000 pCi/L 이상의 라돈 함량을 가지는 지하수의 위치는 강화도 외곽지역에 주로 분포되어 있다.
- 화강암 지역 지하수의 라돈 함량은 942~8,074 pCi/L(평균 4,795 pCi/L, 중앙값 5,046 pCi/L), 편암 지역은167~8,067 pCi/L (평균 2,611 pCi/L, 중앙값 1,627 pCi/L),편마암 지역은 191~16,600 pCi/L (평균 3,938 pCi/L,중앙값 3,082 pCi/L)의 범위로 나타났다. 우라늄의 경우와는 다르게 편마암 지역에서 라돈 함량의 범위가 가장 넓으나, 평균값과 중앙값은 화강암 지역이 가장 높고 편마암, 편암 지역 순으로 높게 나타났다. 이는 우라늄 함량 순서와 동일하다.
- 전체 지하수의 라돈 함량은 167~16,600 pCi/L (평균 3,581 pCi/L, 중앙값 2,996pCi/L)의 범위를 보인다. 일부 지하수의 라돈 함량이 상대적으로 높게 검출되어 중앙값에 비하여 평균값이 높게 나타났다. 미국 EPA에서 제안한 라돈의 alternative maximum contaminant level (AMCL)값 4,000pCi/L을 넘는 지하수는 26개소로 나타났다(Fig.
- 20 pCi/L)의 범위를 보인다. 일부 지하수의 전알파 함량이 상대적으로 높게 검출되어 중앙값에 비하여 평균값이 높게 나타났다. 미국 EPA 전알파 수질기준 maximum contaminant level (MCL)값 15 pCi/L 을 넘는 지하수는 없었다(Fig.
- 파이퍼 다이어그램 (Piper diagram)에 주요 성분을 도시하여 지하수의 수질유형을 해석한 결과(Fig. 2), 연구 지역의 지하수는 전체적으로 Ca(Na)-HCO3 유형의 지하수의 특징을 보인다. Na는 넓은 범위에서 나타나며, 음이온은 HCO3이 가장 풍부하며, SO4는 Cl에 비해 좁은 범위를 보인다.
- 편마암 지역 지하수의 온도는 평균 14.7 ℃, pH는 평균 6.9, EC는 평균 240μS/cm, Eh는 평균 254mV, DO는 평균 4.1mg/L로 나타났다.
- 편마암 지역의 지하수에 대한 상관행렬 결과에서 우라늄은 라돈과 SO4가 비교적 높은 상관계수를 보여준다(Table 9).
- 54의 상관계수를 보였으며, 회전된 성분행렬에서 라돈과 HCO3 그리고 우라늄과 SO4의 거동특성 또한 유사한 것으로 나타났다. 편마암 지역의 지하수에 대한 상관행렬 결과에서 우라늄은 라돈의 상관계수가 0.55로 비교적 높게 나타났으며,SO4과 0.41의 상관계수를 보였다. 회전된 성분행렬 결과에서는 우라늄과 라돈의 거동특성이 유사한 것으로 나타났다.
- 81 μg/L)의 범위로 각각 분석됐다. 편암 지역에서 검출된 우라늄 함량의 범위가 가장 넓으나 평균값과 중앙값은 화강암 지역이 가장 높고 편마암, 편암 지역 순으로 높게 나타났다. 일부 고농도 지하수를 제외하면, 대부분 매우 낮은 범위에 집중되어 있다.
- 71 pCi/L)로 분석됐다. 편암 지역에서 검출된 전알파 함량의 범위가 가장 넓으나, 평균값은 편마암 지역이 가장 높고 편암, 화강암 지역 순으로 높게 나타났고, 중앙값은 편마암, 화강암, 편암 지역 순으로 높다.
- 편암 지역의 지하수에 대한 상관행렬 결과에서 라돈은 HCO3과 –0.40, 우라늄은 SO4 과 0.54의 상관계수를 보였으며, 회전된 성분행렬에서 라돈과 HCO3 그리고 우라늄과 SO4의 거동특성 또한 유사한 것으로 나타났다.
- 미국 EPA에서 제안한 라돈의 AMCL값 (4,000 pCi/L)을 넘는 지하수 관정은 26개로 나타났다. 화강암 지역 지하수의 라돈 함량은 평균 4,795 pCi/L, 편암 지역은 평균 2,611 pCi/L, 편마암 지역은 평균 3,938 pCi/L로 각각 분석됐다. 전알파 함량은 평균 1.
후속연구
- 국립환경과학원('99~'02, '06, '07, '08)은 지질 분포에 따라 지하수의 자연방사성 물질을 연구하였으며, 그 함량은 심성암(화강암 등)에서 가장 높고 변성암(화강편마암 등), 퇴적암, 화산암의 순으로 낮아지는 것으로 나타났다(국립환경과학원, 2009). 따라서 국내 각 지역의 지질별로 우라늄과 라돈의 분포가 다르다는 결과를 바탕으로 중장기적인 자연방사성 물질의 조사연구 및 관리방안을 마련할 필요가 있다. 그리고 환경부 국립환경과학원에서 운영 중인 토양지하수정보시스템(SGIS)에 기조사된 자료의 데이터베이스(DB)를 구축중에 있다.
- 하지만 다소 부족한 시료수로 도출한 요인분석 결과만으로 우라늄과 라돈의 복잡한 거동특성과 연구지역의 자연방사성 특성을 명확하게 규정하기는 어렵다. 따라서 본 연구지역의 자연방사성 특성을 규명하기 위해서는 앞으로 더 많은 지하수 관정 조사와 더불어 암석학적, 광물학적, 지질학적, 수리수문학적 연구를 종합적으로 수행하여야 할 것이다.
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