[논문]물리 흡수제를 포함한 디에틸렌트리아민(Diethylenetriamine) 저수계 흡수제에서의 이산화탄소 흡수 특성

이화영; 석창환; 유정균; 홍연기

doi:10.7464/ksct.2018.24.1.050

초록
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본 연구에서는 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA) 수용액에 물리흡수제인 N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP)을 도입한 저수계 흡수제에서 이산화탄소 포집에 따른 흡수제의 상분리 현상을 고찰하였다. 2 M DETA 수용액에서 NMP 조성이 30 wt%를 초과하면 $CO_2$ 흡수에 따라 흡수제의 상이 분리되는데 그 이유는 DETA-카바메이트 이온종의 NMP에 대한 낮은 용해도로 설명할 수 있다. 흡수제 내에서 NMP의 조성이 증가함에 따라 상분리 된 흡수제의 상층과 하층의 이산화탄소 로딩 차이가 커지고 하층의 부피가 감소하게 된다. 2 M DETA + NMP + 물 혼합 흡수제를 이용하여 충진탑에서의 이산화탄소 포집을 실시할 경우 흡수제 내 NMP조성이 40 wt%에 이르면 흡수속도가 줄어드는 것으로 확인되었다. 이는 이산화탄소 흡수에 따른 점도 증가로 인한 흡수제 액막에서의 물질전달 저항 때문으로 해석된다. DETA + NMP + 물로 구성된 저수계 흡수제를 이산화탄소 포집에 적용하면 상분리에 따른 이산화탄소-rich 상 부피 감소로 재생에너지를 낮출 수 있을 것으로 기대된다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this work, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) was added into diethylenetriamine (DETA) aqueous solution for high $CO_2$ loading via phase splitting of absorbents during $CO_2$ absorption. Immiscible two phases were formed in the range of more than 30 wt% of NMP in 2 M DETA + NMP +...

In this work, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) was added into diethylenetriamine (DETA) aqueous solution for high $CO_2$ loading via phase splitting of absorbents during $CO_2$ absorption. Immiscible two phases were formed in the range of more than 30 wt% of NMP in 2 M DETA + NMP + water absorbents because of low solubility of DETA-carbamate in NMP solution. As the composition of NMP in the absorbents increased, the difference of $CO_2$ loading between each phase increased and the volume of bottom phase decreased. In $CO_2$ absorption in packed column by 2 M DETA + NMP + water absorbents, the absorption rate decreased in the range of more than 40 wt% of NMP. It is due to the increasing of mass transfer resistance in liquid film of absorbents at the high concentration of NMP. DETA + NMP + water absorbent is expected as the promising one for reducing the regeneration energy of absorbents according to volume reduction of $CO_2-rich$ phase.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 이산화탄소 포집에 따른 재생에너지 저감을 위해 물리흡수제가 도입된 저수계 상분리 흡수제인 DETA +NMP + 물 흡수제에 대한 상분리 특성 및 흡수능을 고찰하였다. 2 M DETA + NMP + 물에서 NMP가 30 wt% 이상이 되면 흡수제가 CO₂를 흡수함에 따라 단일상이었던 흡수제가 CO₂-lean 상과 CO₂-rich 상으로 분리되었다.

제안 방법

본 연구에서는 물리흡수제 첨가에 따른 상분리 여부 및 상분리 이후 두 상에서의 CO₂ 분배 특성을 고찰하였다. 또한 흡수탑에서의 조업을 통해 실제 흡수탑으로의 적용 가능성을 살펴보았다.
NMP는 낮은 점도와 증기압을 가지므로 흡수탑에서의 조업 안정성 확보와 용매 손실을 방지하는데 적합하다. 본 연구에서는 물리흡수제 첨가에 따른 상분리 여부 및 상분리 이후 두 상에서의 CO₂ 분배 특성을 고찰하였다. 또한 흡수탑에서의 조업을 통해 실제 흡수탑으로의 적용 가능성을 살펴보았다.

대상 데이터

9%, TCI)를 첨가하였다. 공급기체로는 순도 99.99%의 CO₂와 N₂를 사용하였다.
본 연구에서 사용된 흡수제의 주 흡수제 물질은 두 개의 1차 아민기와 1개의 2차 아민기로 구성된 폴리아민인 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA)이다. CO₂ 포집에 널리 사용되어온 모노에탄올아민(monoethanolamine, MEA)과 비교했을 때 DETA는 CO₂에 대한 더 높은 반응성과 물질전달 속도, 그리고 더 낮은 재생열을 보인다[7].
본 연구에서는 DETA (≥99.9%, Sigma-Aldrich)를 주 흡수제 성분으로 하였고 DETA 수용액에 NMP (≥99.9%, TCI)를 첨가하였다. 공급기체로는 순도 99.

이론/모형

본 연구에서 사용된DETA의 농도는 2 M이며 NMP의 분율은 0 ~ 50 wt%였다. 각상에서의 CO₂농도를 총탄소분석기(Analytik-jena, Multi N/C3100, Germany)를 이용하여 분석하였고 점도는 점도측정기(DV2T, Brookfield, USA)를 이용하여 측정되었다.

성능/효과

본 연구에서는 이산화탄소 포집에 따른 재생에너지 저감을 위해 물리흡수제가 도입된 저수계 상분리 흡수제인 DETA +NMP + 물 흡수제에 대한 상분리 특성 및 흡수능을 고찰하였다. 2 M DETA + NMP + 물에서 NMP가 30 wt% 이상이 되면 흡수제가 CO₂를 흡수함에 따라 단일상이었던 흡수제가 CO₂-lean 상과 CO₂-rich 상으로 분리되었다. 이 때 흡수된 CO₂가 농축된 하층에서의 CO2로딩은 200 ~ 250 gCO2/Lsolvent의 값을 가진다.
낮은 CO₂ 로딩에서 흡수 속도는 NMP 조성에 따라 증가하였다. 그러나 NMP가 40 wt% 포함된 흡수제의 흡수속도는 흡수 초기에는 가장 빠르나 일정 CO₂ 로딩을 넘어서면 40 wt%보다 더 낮은 NMP조성을 갖는 흡수제의 흡수속도보다 낮아지게 된다. 이는 NMP가 증가할수록 흡수제의 점도가 증가한다는 Figure 5의 결과를 볼 때 점도 증가로 인한 액체 경막에서의 물질전달 저항에 따른 것으로 해석할 수 있다.
일반적으로 저수계 흡수제는 CO₂가 흡수됨에 따라 점도가 급격히 증가하여 흡수탑에서의 조업을 어렵게 하는 단점을 갖고 있다[9]. 그러나 NMP를 40 wt% 이하로 혼합한 DETA + NMP + 물 흡수제는 다른 저수계 흡수제에 비해 CO₂흡수에 따른 점도가 비교적 낮음을 알 수 있다.
그러나 흡수제에서 NMP의 농도가 40 wt% 이상이 되면 CO₂가 농축된 하층의 점도가 급격히 증가하게 되고 이는 흡수탑에서의 조업을 어렵게 한다. 기존 30 wt% MEA 흡수제에 비해 CO₂로딩이 2배 증가하였고, 상분리에 따른 탈거 탑으로 유입되는 흡수제 유량 감소를 고려하면 공정열을 약 50% 정도로 줄일 수 있을 것을 판단된다. 본 연구에서 개발된DETA + NMP + 물 흡수제를 이용한 연속 순환식 흡수조업을 통해 보다 정확한 재생에너지 측정이 진행 중에 있다.

후속연구

기존 30 wt% MEA 흡수제에 비해 CO₂로딩이 2배 증가하였고, 상분리에 따른 탈거 탑으로 유입되는 흡수제 유량 감소를 고려하면 공정열을 약 50% 정도로 줄일 수 있을 것을 판단된다. 본 연구에서 개발된DETA + NMP + 물 흡수제를 이용한 연속 순환식 흡수조업을 통해 보다 정확한 재생에너지 측정이 진행 중에 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	수용성 아민 흡수제에 의한 CO2 흡수 및 흡수제의 열적 재생 공정의 단점은?	화력발전소에서 발생하는 배가스로부터 CO2를 제거하기 위해 많은 연구가 진행되어 왔으며 이 중 수용성 아민 흡수제에 의한 CO2 흡수 및 흡수제의 열적 재생이 현재까지 가장 효과적인 공정으로 알려져 있다. 그러나 이 공정에서는 CO2를흡수한 흡수제가 고온에서 재생되어야 하므로 재생 에너지가 많이 필요하다는 단점을 갖고 있다. 실제 화력발전소에서 아민계 흡수제에 의한 CO2 포집을 실시할 경우 발전소에서 생산되는 전력의 약 29%를 소비하는 것으로 알려져 있다[1].
	디에틸렌트리아민의 특징은?	본 연구에서 사용된 흡수제의 주 흡수제 물질은 두 개의 1차 아민기와 1개의 2차 아민기로 구성된 폴리아민인 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA)이다. CO2 포집에 널리 사용되어온 모노에탄올아민(monoethanolamine, MEA)과 비교했을 때 DETA는 CO2에 대한 더 높은 반응성과 물질전달 속도, 그리고 더 낮은 재생열을 보인다[7]. 상분리 유도 및 흡수속도 증가를 위해서 DETA 수용액에 물리흡수제인 N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP)을 첨가하였다.
	상분리 흡수제에 의한 CO2 포집법이 재생 에너지 절감이 가능한 이유는?	상분리 흡수제에 의한 CO2 포집은 CO2 흡수에 따른 흡수제의 액-액 상 분리를 특징으로 하며 이 때 상층(top phase)은 낮은 CO2 로딩을 가지며 하층(bottom phase)은 높은 CO2로딩을 갖는다. 상분리가 일어나면 상층은 다시 흡수탑으로 재순환되며 CO2가 농축된 하층만 재생탑으로 이송되므로 재생 공정으로 유입되는 흡수제 유량 감소에 따라 재생 에너지 절감이 가능해진다[2,3]

참고문헌 (9)

National Energy Technology Laboratory, "Cost and Performance Baseline for Fossil Energy Plants," Final Report (2010).
Lee, J., Hong, Y. K., and You, J. K., "Phase Separation Characteristics in Biphasic Solvents Based on Mutually Miscible Amines for Energy Efficient $CO_2$ Capture," Korean J. Chem. Eng., 34(6), 1840-1845 (2017).

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Kim, Y. M., Kim, D. S., and Cho, J., "A Study on the Regeneration Energy Reduction through the Process Improvement of the Carbon Dioxide Capture Process," Clean Technol, 18 (2), 221-225 (2012).

원문보기 상세보기
Aleixo, M., Prigent, M., Gibert, A., Porcheron, F., Mokbel, I., Jose, J., and Jacquin, M., "Physical and Chemical Properties of $DMX^{TM}$ Solvents," Energy Procedia, 4, 148-155 (2011).

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Bruder, P., and Svendsen, H. F., "Capacity and Kinetics of Solvents for Post-Combustion $CO_2$ Capture," Energy Procedia, 23, 45-54 (2012).

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Ye, Q., Wang, X., and Lu, Y., "Screening and Evaluation of Novel Biphasic Solvents for Energy-Efficient Post-Combustion $CO_2$ Capture," Int. J. Greenh. Gas Control, 39, 205-214 (2015).

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Fu, K., Chen, G., Sema, T., Zhang, X., Liang, Z., Idem, R., and Tontiwachwuthikul, P., "Experimental Study on Mass Transfer and Prediction Using Artificial Neural Network for $CO_2$ Absorption into Aqueous DETA," Chem. Eng. Sci., 100, 195-202 (2013).

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Aronu, U. E., Gondal, S., Hessen, E. T., Haug-Warberg, T., Hartono, A., Hoff, K. A., and Svendsen, H. F., "Solubility of $CO_2$ in 15, 30, 45, 60 mass% MEA from 40 to $120^{\circ}C$ and Model Representation Using the Extended UNIQUAC Framework," Chem. Eng. Sci., 66(24), 6393-6406 (2011).

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International Energy Agency, "International Network for $CO_2$ Capture: Report on 12th Meeting," Regina, Canada (Sep. 2009).

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