[논문]배출가스 저감장치에 따른 Euro 5 경유 대형버스의 유해대기오염물질 배출특성

홍희경; 문선희; 정택호; 김선문; 서석준; 김정화; 정성운; 홍유덕

doi:10.15435/jilasskr.2018.23.4.175

배출가스 저감장치에 따른 Euro 5 경유 대형버스의 유해대기오염물질 배출특성
Emission Characteristics of Hazardous Air Pollutants from Diesel Heavy Duty Buses for Euro 5 according to After-treatment Systems 원문보기

한국액체미립화학회지 = Journal of ilass-korea, v.23 no.4, 2018년, pp.175 - 184

홍희경 (국립환경과학원 교통환경연구소) , 문선희 (국립환경과학원 교통환경연구소) , 정택호 (국립환경과학원 교통환경연구소) , 김선문 (국립환경과학원 교통환경연구소) , 서석준 (국립환경과학원 교통환경연구소) , 김정화 (국립환경과학원 교통환경연구소) , 정성운 (국립환경과학원 교통환경연구소) , 홍유덕 (국립환경과학원 교통환경연구소)

Abstract ▼ AI-Helper

Emission characteristics of regulated (NOx, PM, CO, NMHC) and unregulated (VOCs, aldehydes, PAHs) air pollutants were investigated for diesel heavy duty buses equipped with different after-treatment systems (DPF+EGR and SCR) under urban driving cycle. The combustion temperature and the working temperature of SCR catalysts were important to make impact on NOx emissions, whereas PM emissions were low. The alkane groups dominated NMVOCs emissions, making 42.6~59.4% of sum of the NMVOCs emissions. Especially, alkane emissions of DPF+EGR-equipped vehicle included DOC had 14.9~15.5% higher than those of SCR-equipped vehicle due to low efficiency of oxidation catalyst. In the case of individual NMVOCs, n-nonane and propylene emissions highly occupied for DPF+EGR and SCR, respectively. Formaldehyde emissions among aldehydes were the highest and PAHs emissions were hardly detected except naphthalene and phenanthrene. The NMHC speciation has been shown to be the highest of the formaldehyde ranged 20.8~21.5%. The results of this study will be contributed to establish Korean HAPs emission inventory for automobile source.

주제어

표/그림 (15)

그림 Fig. 1 Driving pattern of NIER-9 mode
표 Table 1 Specification of test vehicles
표 Table 2 Specification of driving cycle
그림 Fig. 2 Schematic diagram of exhaust emission test system
그림 Fig. 3 Overview of chassis dynamometer
표 Table 3 Specification of chassis dynamometer
표 Table 3 Analysis conditions of TD and GC/MS
표 Table 4 Analysis conditions of UPLC
표 Table 5 Analysis conditions of GC/MS
그림 Fig. 4 Emission characteristics of (a) NOx, (b) PM, (c) CO and (d) NMHC according to after-treatment system for cold and hot start conditions
그림 Fig. 5 NMVOCs composition according to vehicle type for cold and hot start conditions
그림 Fig. 6 Emission characteristics of aldehydes according to vehicle type for (a) cold and (b) hot start conditions
표 Table 6 Comparison of the five major chemical components in NMVOCs emissions from the diesel heavy duty buses for (a) cold and (b) hot start conditions
그림 Fig. 7 Emission characteristics of PAHs according to vehicle type for (a) cold and (b) hot start conditions
표 Table 7 Comparison of the ten major chemical components in NMHC emissions from the diesel heavy duty buses with (a) cold and (b) hot start conditions

AI 본문요약
AI-Helper

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문제 정의

본 연구는 배출가스 저감장치(DPF+EGR 및 SCR)가 부착된 Euro 5 경유 대형버스를 대상으로 규제물질 및 미규제물질의 배출특성을 조사하여 다음과 같은 결론을 도출하였다.
이에 본 연구에서는 현재 운행 중인 경유 대형버스를 대상으로 대형차동력계를 이용하여 도심주행모드에서 규제오염물질(NOx, PM, CO, NMHC) 및 미규제오염물질(VOCs, aldehydes, PAHs)의 배출특성을 분석하고, NMHC 구성성분비를 도출하고자 한다.

제안 방법

VOCs는 EPA TO-14A(13) 방법으로 분석하였으며, 열탈착장치(Unity2, Markes)를 통한 시료농축 및 전처리 과정은 시료가 Nafion dryer를 통해 수분이 제거되고 Purge & Trap을 거치면서 Unity의 Cold trap에 –15℃ 상태에서 VOCs 성분이 저온농축된 시료를 300℃로 가열 및 탈착하여 GC/MS(Agilent 7890B/Almsco BenchTOF-Select, Markes)로 주입 및 분석하였다.
다환방향족탄화수소는 석영여지에 입자상물질을 채취하였으며, 24±4시간 항온·항습 시킨 후에 전처리를 하였다.
차량주행 동안 대형 시료채취백에 포집된 배출가스를 분석이 끝난 후 Purge line을 통해 5 L 용량의 테들러백(Tedlar bag)에 시료를 채취하였다. 또한 희석공기 중에 포함된 오염물질의 양을 보정하기 위하여 희석공기도 동시에 포집하여 배출량 정량 시 배경농도로 활용하였다. VOCs는 EPA TO-14A⁽¹³⁾ 방법으로 분석하였으며, 열탈착장치(Unity2, Markes)를 통한 시료농축 및 전처리 과정은 시료가 Nafion dryer를 통해 수분이 제거되고 Purge & Trap을 거치면서 Unity의 Cold trap에 –15℃ 상태에서 VOCs 성분이 저온농축된 시료를 300℃로 가열 및 탈착하여 GC/MS(Agilent 7890B/Almsco BenchTOF-Select, Markes)로 주입 및 분석하였다.
시험모드는 국립환경과학원에서 국내 도로 운행조건을 반영하여 개발한 평균차속별 모드인 NIER 모드를 사용하였다. 본 연구에서는 국내 대형차량의 운행속도^(11,12)를 고려하여 NIER-9 모드를 적용하였으며, 최대 승차인원 50%를 반영하여 냉간 및 열간시동 조건에서 각 3회 이상 시험하였다. 시험모드의 제원은 Table 2와 Fig.
여과지에 포집된 입자상물질의 무게를 측정하기 위해서는 마이크로 밸런스(CP2P-F, Sartorius)를 사용하며, 여과지에 포집된 입자상물질의 정확한 측정을 위하여 온도 25±5℃ 및 상대습도 30~70%로 유지된 무게측정실(Weighing chamber)내에서 측정하였다.
차량주행 동안 대형 시료채취백에 포집된 배출가스를 분석이 끝난 후 Purge line을 통해 5 L 용량의 테들러백(Tedlar bag)에 시료를 채취하였다. 또한 희석공기 중에 포함된 오염물질의 양을 보정하기 위하여 희석공기도 동시에 포집하여 배출량 정량 시 배경농도로 활용하였다.
가속용매추출기는 고온·고압에서 시료추출을 진행하며 온도 100℃, 압력 2000 psi 상태에서 15분간 Dichloromethane 약 20 mL추출하였다. 추출한 시료는 자외선에 의해 PAHs가 해리되지 않도록 알루미늄호일로 추출용기를 감싸주었고 추출액은 질소가 연결된 농축기에서 약 1 mL 정도 1차 농축한 후 헥산 3 mL를 넣고 최종 1 mL로 2차 농축을 하였으며 농축된 시료는 Vial에 담고 내부표준물질 5종을 주입한 후 분석하였다. PAHs 분석은 EPA TO-13A⁽¹⁵⁾ 방법으로 분석하였으며, GC 분석 온도조건은 50℃에서 1 분의 지속시간으로 시작하여 300℃까지 승온 후 최종 45.
다환방향족탄화수소는 석영여지에 입자상물질을 채취하였으며, 24±4시간 항온·항습 시킨 후에 전처리를 하였다. 포집한 전단 및 후단 필터를 가속용매추출기의 11 mL 추출 셀에 넣고, 추출 시 오차발생을 방지하기 위해 셀의 빈 공간을 규조토로 채웠다. 가속용매추출기는 고온·고압에서 시료추출을 진행하며 온도 100℃, 압력 2000 psi 상태에서 15분간 Dichloromethane 약 20 mL추출하였다.

대상 데이터

하였으며, 시험차량의 제원은 Table 1에 나타내었다. 대상차량의 배출허용기준은 Euro 5로 후처리장치인 DPF + 배기가스재순환장치(Exhaust Gas Recirculation, EGR) 또는 선택적환원촉매장치(Selective Catalytic Reduction, SCR)가 장착되어 있다.
본 연구에서는 국내 등록된 경유 대형버스 중 점유율이 높은 차량으로 2대를 선정⁽¹⁰⁾하였으며, 시험차량의 제원은 Table 1에 나타내었다. 대상차량의 배출허용기준은 Euro 5로 후처리장치인 DPF + 배기가스재순환장치(Exhaust Gas Recirculation, EGR) 또는 선택적환원촉매장치(Selective Catalytic Reduction, SCR)가 장착되어 있다.
시험모드는 국립환경과학원에서 국내 도로 운행조건을 반영하여 개발한 평균차속별 모드인 NIER 모드를 사용하였다. 본 연구에서는 국내 대형차량의 운행속도^(11,12)를 고려하여 NIER-9 모드를 적용하였으며, 최대 승차인원 50%를 반영하여 냉간 및 열간시동 조건에서 각 3회 이상 시험하였다.
표준물질은 13종 물질이 혼합된 40 μg/mL 표준용액(Carbonyl-DNPH Mix 1, Supelco)을 사용하였으며 Table 5에 분석조건을 나타내었다.
표준물질은 16종 물질이 혼합된 100 μg/mL 표준용액(PAHs Mix, Supelco)을 사용하였으며 Table 5에 분석조건을 나타내었다.
33분 동안 분석하였다. 표준물질은 오존생성에 기여하는 전구물질(Precusor)이 혼합된 56종 물질 100 ppb 표준가스(56 Components, Supelco)를 사용하였으며 Table 3에 분석조건을 나타내었다.

이론/모형

2 μm)에 필터링한 후, 카트리지의 추출에 사용하였으며 추출량은 5 mL로 하였다. 2 mL 전용 Vial에 시료를 분취하여 EPA TO-11A⁽¹⁴⁾ 방법으로 UPLC(Ultra Performance Liquid Chromatography)로 분석하였다. 표준물질은 13종 물질이 혼합된 40 μg/mL 표준용액(Carbonyl-DNPH Mix 1, Supelco)을 사용하였으며 Table 5에 분석조건을 나타내었다.
추출한 시료는 자외선에 의해 PAHs가 해리되지 않도록 알루미늄호일로 추출용기를 감싸주었고 추출액은 질소가 연결된 농축기에서 약 1 mL 정도 1차 농축한 후 헥산 3 mL를 넣고 최종 1 mL로 2차 농축을 하였으며 농축된 시료는 Vial에 담고 내부표준물질 5종을 주입한 후 분석하였다. PAHs 분석은 EPA TO-13A⁽¹⁵⁾ 방법으로 분석하였으며, GC 분석 온도조건은 50℃에서 1 분의 지속시간으로 시작하여 300℃까지 승온 후 최종 45.25분 동안 분석하였다. 표준물질은 16종 물질이 혼합된 100 μg/mL 표준용액(PAHs Mix, Supelco)을 사용하였으며 Table 5에 분석조건을 나타내었다.
배출가스 분석기(MEXA-7200D, Horiba)는 배출가스 중 CO, THC, NOx를 분석할 수 있는 장치로서, 분석원리는 CO는 비분산적외선분석법(NDIR; Nondipersive Infrared), THC는 열식수소염이온화검출법(HFID; Heated Flame Ionization Detector), NOx는 화학발광법(CLD; Chemiluminescence Detector)을 사용하였다.
입자상물질은 차대동력계에서 주행할 때 배출가스를 일정비율로 공기와 희석시켜 입자상물질을 채취하는 방식(MEXA-7200D accessory, Horiba)을 이용하였다. 이 장치들은 희석터널에서 배기가스의 일부를 채취하여 외부공기로 희석시킨 후, 입자상물질은 석영여지(Φ47 mm)에 포집하는 장치이다.
VOCs는 EPA TO-14A⁽¹³⁾ 방법으로 분석하였으며, 열탈착장치(Unity2, Markes)를 통한 시료농축 및 전처리 과정은 시료가 Nafion dryer를 통해 수분이 제거되고 Purge & Trap을 거치면서 Unity의 Cold trap에 –15℃ 상태에서 VOCs 성분이 저온농축된 시료를 300℃로 가열 및 탈착하여 GC/MS(Agilent 7890B/Almsco BenchTOF-Select, Markes)로 주입 및 분석하였다. 질량분석기의 검출기는 ToF(Time of Flight)를 사용하였다. GC 분석 온도조건은 30℃에서 30분의 지속시간으로 시작하여 200℃까지 승온 후 최종 77.

성능/효과

(1) 규제물질 분석결과, DPF+EGR 부착차량이 SCR부착차량보다 상대적으로 낮은 연소온도 조건으로 NOx는 감소, NMHC는 증가경향을 나타냈다. 또한 PM은 미량 배출되었다.
(2) NMVOCs 그룹별 구성비율은 DOC가 내장된 DPF 부착차량이 SCR 부착차량보다 Alkane 계열 이 14.9~15.5% 높게 나타났다. 이는 Alkane 계열이 DOC에서 다른 물질에 비해 산화효율이 낮은 것으로 판단된다.
(3) 알데히드류는 Formalehyde, Acetalehyde, Acrolein순으로 높게 배출되었고, 특히 알데히드류 중 Formale-hyde는 60.1~68.9%로 가장 높은 비율을 차지하며 불완전연소에 의한 영향을 크게 받는 것으로 판단된다. 또한 PAHs는 Naphthalene, Phenanthrene 제외하고 검출되지 않았으며, Euro 5 경유 대형버스에서 PM이 매우 낮게 배출되었기 때문으로 판단된다.
(4) 기존 연구와 달리, 배출가스 저감장치(DPF+EGR, SCR) 및 엔진 시동조건(냉간, 열간)을 고려하여 경유 대형버스 유해대기오염물질 구성성분비를 각 물질별로 산정한 결과, Formaldehyde 가장 높게 나타났다.
Table 6의 NMVOCs 개별물질 배출량은 DPF+EGR 및 SCR 부착차량과 차이를 나타내고 있다. DPF+EGR 부착차량은 Alkane 계열인 n-Nonane, Dodecane, n-Decane, Undecane 등이 높게 배출된 반면, SCR 부착차량은 Alkene 계열인 Propylene 5.78~6.66 mg/km로 가장 높게 배출되었다. NMVOCs 개별물질은 후처리장치, 엔진 시동조건, 차량유형에 따라 영향을 받으며, 이는 경유연료의 불완전 연소시 발생하기 때문으로 알려져 있다⁽²⁵⁾.
이는 Alkane 계열이 DOC에서 다른 물질에 비해 산화효율이 낮은 것으로 판단된다. NMVOCs 개별물질은 DPF+EGR 부착차량은 Alkane 계열인 n-Nonane, SCR 부착차량은 Alkene 계열인 Propyl-ene이 가장 높게 배출되었다.
NOx는 냉간 및 열간시동 조건 모두 DPF+EGR 부착차량이 SCR 부착차량보다 유사하거나 소폭 낮게 배출되었다. NOx는 일반적으로 고온 연소영역에서 형성되며, EGR이 작동되는 차량은 SCR 부착차량보다 낮은 연소온도 조건으로 인해 상대적으로 NOx 배출이 낮은 것으로 판단된다^(16~18).
PM 중 PAHs 16종 분석결과, 2종을 제외하고 검출되지 않았으며, Naphthalene 1.01~2.00 μg/km, Phenanthrene 0.58~1.15 μg/km로 미량으로 배출되었다(Fig. 7).
경유 대형버스의 유해대기오염물질 구성성분비는 NMHC 배출량을 기준으로 NMVOCs 및 Aldehydes의 각 물질별 비율을 산정하여 상위 10순위 물질을 표 7에 나타내었다. 저감장치 및 시동조건에 상관없이 Formaldehyde가 15.5~23.2%로 가장 높게 배출되었으며, 다음으로 DPF+EGR 부착차량은 n-Nonane 12.3~12.5%, SCR부착차량은 Propylene 15.5~15.7%를 차지하였다. EEA(2016)의 대형차 NMVOC speciation 결과에 따르면, Formaldehyde가 8.
9%로 가장 높은 비율을 차지하였다. 특히 경유 산화촉매장치(Diesel Oxidation Catalysts, DOC)가 내장된 DPF 부착차량이 SCR 부착차량보다 Alkane 계열 비율이 14.9~15.5% 높게 나타났다. 이는 Alkane 계열이 DOC에서 다른 물질에 비해 산화효율이 낮은 것으로 판단된다.

후속연구

(5) 본 연구의 경유 대형버스의 유해대기오염물질 배출특성 및 구성성분비 실측자료는 국내 도로이동오염원의 HAPs 배출량 산정체계 구축 및 대기오염 저감정책을 위한 기초자료로 활용될 것으로 기대된다. 또한 실측자료의 대표성 확보를 위해 향후 보다 많은 시험대수가 필요할 것으로 판단된다.
(5) 본 연구의 경유 대형버스의 유해대기오염물질 배출특성 및 구성성분비 실측자료는 국내 도로이동오염원의 HAPs 배출량 산정체계 구축 및 대기오염 저감정책을 위한 기초자료로 활용될 것으로 기대된다. 또한 실측자료의 대표성 확보를 위해 향후 보다 많은 시험대수가 필요할 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	NMVOCs 개별물질이 후처리장치, 엔진 시동조건, 차량유형에 따라 영향을 받는 이유는?	66 mg/km로 가장 높게 배출되었다. NMVOCs 개별물질은 후처리장치, 엔진 시동조건, 차량유형에 따라 영향을 받으며, 이는 경유연료의 불완전 연소시 발생하기 때문으로 알려져 있다(25).
	경유 대형버스의 규제물질에 비해 미규제물질인 유해대기오염물질에 대한 연구가 필요한 이유는?	PAHs는 경유 자동차 배출가스의 입자상물질에 많이 포함되어 있으며, 연료의 불완전 연소 시 생성 가능성이 높은 것으로 알려져 있다. 특히 PAHs 중 벤조(a)피렌은 대기오염물질 중 발암성이 있는 것으로 나타났다(2). 경유 대형차량에서 배출되는 PAHs의 경우, 경유매연여과장치(Diesel Particulate Filter; DPF) 장착시 90% 이상 저감되는 반면, 미장착시 총 PAHs에서 가스상 PAHs의 비율이 높은 것으로 보고되었다(9). 국내의 경우 경유 대형버스의 규제물질에 비해 미규제물질인 유해대기오염물질에 대한 배출특성 및 구성성분비 연구자료가 부족한 실정이다.
	VOCs이란?	VOCs는 포화증기압이 높아 대기 중으로 쉽게 증발되고, 대기 중에서 NOx와 광분해 반응에 관여하여 이차적인 오존생성에 기여하는 광화학스모그의 전구물질로 알려져 있다. 특히 벤젠은 백혈병, 골수종, 임파종 등을 유발하는 것으로 보고되었다(2,4).

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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