[국내논문]지하수 용존 우라늄의 수착 및 침전 거동에서 수소 가스의 생지화학적 영향 Biogeochemical Effects of Hydrogen Gas on the Behaviors of Adsorption and Precipitation of Groundwater-Dissolved Uranium원문보기
원전 시설 주변 및 심지층 폐기물 처분장 인근 환경은 우라늄으로 오염될 가능성이 높으며, 오염된 우라늄은 지하수를 따라 먼 곳까지 이동 및 확산될 수 있다. 이러한 오염 우라늄의 이동 및 확산을 효과적으로 제어하기 위해서는 지하 환경에서 우라늄의 생지화학적 거동을 이해할 필요가 있다. 일반적으로 토양 및 지질 매체 내에 다양한 종류의 미생물이 생존하고 있으며, 이들의 활동은 핵종들의 산화 환원 반응 및 그에 따른 용해도 변화와 밀접히 연관되어 있다. 우리는 유기물 대신 수소 가스를 전자공여체로 사용하여 고체 매질에 대한 용존 우라늄의 수착 및 침전 거동을 살펴보았다. 화강암을 고체 매질로 사용한 회분식 실험에서는 수소의 영향이 관찰되지 않았으나, 벤토나이트를 사용한 조건에서는 수소의 영향으로 5~8% 우라늄 농도 감소가 관찰되었다. 이러한 결과는 벤토나이트 토착미생물이 수소를 전자공여체로 활용하여 우라늄 거동(감소)에 영향을 준 것으로 보인다. 또한, 폐기물 처분환경의 고열 및 고방사선 조건에서도 벤토나이트 토착미생물은 강한 내성을 보였으며, 이는 향후 자연산 벤토나이트가 처분장 완충재로 사용될 경우 핵종-생지화학 반응이 주요 기작 중의 하나가 될 것으로 예상된다.
원전 시설 주변 및 심지층 폐기물 처분장 인근 환경은 우라늄으로 오염될 가능성이 높으며, 오염된 우라늄은 지하수를 따라 먼 곳까지 이동 및 확산될 수 있다. 이러한 오염 우라늄의 이동 및 확산을 효과적으로 제어하기 위해서는 지하 환경에서 우라늄의 생지화학적 거동을 이해할 필요가 있다. 일반적으로 토양 및 지질 매체 내에 다양한 종류의 미생물이 생존하고 있으며, 이들의 활동은 핵종들의 산화 환원 반응 및 그에 따른 용해도 변화와 밀접히 연관되어 있다. 우리는 유기물 대신 수소 가스를 전자공여체로 사용하여 고체 매질에 대한 용존 우라늄의 수착 및 침전 거동을 살펴보았다. 화강암을 고체 매질로 사용한 회분식 실험에서는 수소의 영향이 관찰되지 않았으나, 벤토나이트를 사용한 조건에서는 수소의 영향으로 5~8% 우라늄 농도 감소가 관찰되었다. 이러한 결과는 벤토나이트 토착미생물이 수소를 전자공여체로 활용하여 우라늄 거동(감소)에 영향을 준 것으로 보인다. 또한, 폐기물 처분환경의 고열 및 고방사선 조건에서도 벤토나이트 토착미생물은 강한 내성을 보였으며, 이는 향후 자연산 벤토나이트가 처분장 완충재로 사용될 경우 핵종-생지화학 반응이 주요 기작 중의 하나가 될 것으로 예상된다.
There would be a possibility of uranium contamination around the nuclear power plants and the underground waste disposal sites, where the uranium could further migrate and diffuse to some distant places by groundwater. It is necessary to understand the biogeochemical behaviors of uranium in undergro...
There would be a possibility of uranium contamination around the nuclear power plants and the underground waste disposal sites, where the uranium could further migrate and diffuse to some distant places by groundwater. It is necessary to understand the biogeochemical behaviors of uranium in underground environments to effectively control the migration and diffusion of uranium. In general, various kinds of microbes are living in soils and geological media where the activity of microbes may be closely connected with the redox reaction of nuclides resulting in the changes of their solubility. We investigated the adsorption and precipitation behaviors of dissolved uranium on some solid materials using hydrogen gas as an electron donor instead of organic matters. Although the effect of hydrogen gas did not appear in a batch experiment that used granite as a solid material, there occurred a reduction of uranium concentration by 5~8% due to hydrogen in an experiment using bentonite. This result indicates that some indigenous bacteria in the bentonite that have utilized hydrogen as the electron donor affected the behavior (reduction) of uranium. In addition, the bentonite bacteria have showed their strong tolerance against a given high temperature and radioactivity of a specific waste environment, suggesting that the nuclear-biogeochemical reaction may be one of main mechanisms if the natural bentonite is used as a buffer material for the disposal site in the future.
There would be a possibility of uranium contamination around the nuclear power plants and the underground waste disposal sites, where the uranium could further migrate and diffuse to some distant places by groundwater. It is necessary to understand the biogeochemical behaviors of uranium in underground environments to effectively control the migration and diffusion of uranium. In general, various kinds of microbes are living in soils and geological media where the activity of microbes may be closely connected with the redox reaction of nuclides resulting in the changes of their solubility. We investigated the adsorption and precipitation behaviors of dissolved uranium on some solid materials using hydrogen gas as an electron donor instead of organic matters. Although the effect of hydrogen gas did not appear in a batch experiment that used granite as a solid material, there occurred a reduction of uranium concentration by 5~8% due to hydrogen in an experiment using bentonite. This result indicates that some indigenous bacteria in the bentonite that have utilized hydrogen as the electron donor affected the behavior (reduction) of uranium. In addition, the bentonite bacteria have showed their strong tolerance against a given high temperature and radioactivity of a specific waste environment, suggesting that the nuclear-biogeochemical reaction may be one of main mechanisms if the natural bentonite is used as a buffer material for the disposal site in the future.
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문제 정의
, 2009). 본 실험에서는 이러한 수용액 우라늄의 화학적 거동 이외에 생지화학적 가스의 영향이 있는지 알아보고자 하였다. 일반적인 생지 화학적 실험의 전제조건은 유기물을 전자공여체로 공급하고 미생물의 대사(metabolism) 활동에 따른 우라늄의 redox(산화·환원) 반응 및 거동 등을 관찰하는 것이다(Lovley et al.
본 연구에서는 고체 매질과 우라늄이 있는 조건에서, 수소 가스 영향에 의한 우라늄의 광물 수착 및 침전 등의 변화를 알아보고자 하였다. 기존에는 전자공여체로 유기물(예: lactate)을 사용하고 생물 분해를 통해 생성되는 전자(electrons)를 이용하여 우라늄을 환원시키는 생지화학적 반응 기작을 주로 연구하였다(Fredrickson et al.
실험에 사용된 벤토나이트가 극한조건(고열 혹은 고방사선)에서 생존할 수 있는 미생물들을 가지고 있는지 알고자 하였다. 이를 위해 순수벤토나이트를 100℃, 24시간 가열처리한 시료와, Co-60 고방사선(1~100 Gy) 으로 조사(irradiation)한 시료 각각에 대해 미생물 배양 테스트를 실시하였다.
우리는 우라늄으로 오염된 환경(예: 지하 심부)에서 유기물이 충분치 않은 경우, 수소 가스의 공급만으로도 우라늄의 생지화학적인 반응이 활성화되는지 알고자 하였다. 이런 연구 결과는 우라늄으로 오염된 환경에서 가스에 의한 우라늄의 생지화학적 거동을 보다 깊이 있게 이해할 수 있고 향후 우라늄 오염을 효과적으로 제어하는데 매우 중요한 기초 자료가 될 수 있다.
, 2014). 우리는 처분환경과 유사한 고방사선 조건에서 벤토나이트 토착미생물의 생존 가능 여부를 알아보고자 하였다. 처분환경과 유사한 조건의 강한 방사선(1~100 Gy)이 조사(irradiation)된 벤토나이트를 대상으로 생물학적 활성을 테스트하였다.
왜냐하면 핵연료 완충재로 사용되는 벤토나이트의 내부 토착미생물이 핵연료로부터 나오는 고열 및 고방사선을 충분히 견딜 수 있느냐 하는 점 때문이다. 우리는 처분환경과 유사한 극한조건에서 벤토나이트 토착미생물의 활동이 가능한지 확인하고 핵종 거동에 미칠 수 있는 영향을 평가하고자 하였다.
, 2010). 하지만 본 실험에서는 유기물 대신 전자공여체로 수소(H2)를 사용하여 우라늄의 생지화학적 거동 특성을 알아보고자 하였다. 일반적으로 지표 부근에서는 유기물이 풍부하여 전자공급원으로 이용될 수 있지만 지하 심부는 그렇지 않다.
가설 설정
2. Decreases of aqueous uranium(VI) concentrations by (a) granite and (b) bentonite with or without SRB and hydrogen gas as a function of time under anaerobic condition.
제안 방법
SEM 관찰을 위해 시료를 원심분리하고 침전물을 –70℃에서 24시간 냉동시킨 후 동결 건조 (freeze drying)하였다.
실험 과정에서 다른 미생물에 의한 오염을 막기 위해 무균실험대(clean bench)에서 모든 작업을 수행하였다. 가열 혹은 고방사선 처리된 벤토나이트 시료가 생물학적 활성을 가지고 있는지 알아보기 위해 영양배지(nutrient media)를 미리 만들어 벤토나이트 현탁액과 반응시켰다. 영양배지의 구체적인 조성은 Oh et al.
이를 위해 분말 형태의 벤토나이트를 용기에 담아 오븐에 넣고 24시간 동안 100℃ 조건으로 고열 처리하였다. 고열 처리된 벤토나이트를 무균실험대에서 배양액이 있는 세럼병에 넣은 후, 항온기(30℃)에서 일정 온도를 유지하며 벤토나이트의 색 및 침전물 등의 변화를 관찰하였다. 고열 처리된 벤토나이트는 초기 옅은 회색이었지만 색이 점차 어두워지면서 나중에는 검은색으로 변하였다(Fig.
(2013a)의 논문에 기술되어 있다. 고열 처리된 벤토나이트에서 생지화학적으로 만들어진 이차생성물을 확인하기 위해 주사전자현미경(SEM; Hitach S-4700)과 부속장비인 EDS를 사용하였다. SEM 관찰을 위해 시료를 원심분리하고 침전물을 –70℃에서 24시간 냉동시킨 후 동결 건조 (freeze drying)하였다.
고온 처리된 벤토나이트로부터 생지화학적으로 생성된 물질이 무엇인지 확인하기 위해, 배양 후 세럼병 바닥에 가라앉은 침전물들을 동결건조하여 주사전자현미경으로 조사하였다. 조사 결과 벤토나이트 주변부에~μm 크기의 검은색 입자들이 관찰되었으며, EDS 분 석결과 Fe와 S를 주성분으로 하는 ‘FeS 황화철’ 물질들로 확인되었다(Fig.
고체 매질(화강암, 벤토나이트)이 존재하는 조건에서, 산화형태인 우라늄 U(IV)의 농도를 생지화학적으로 저감 시키는 실험을 수행하였다. 화강암은 우리나라 방사성폐기물 처분장 후보부지 암석 중의 하나이며(Choi et al.
대부분의 일반 미생물들은 100℃ 부근의 고온 조건에서 수초 ~ 수분 이내에 사멸되지만, 자연산 벤토나이트의 경우 흥미롭게도 고온에 강한 ‘호열성 미생물(thermophillic microorganism)’이 생존하고 있는 것으로 보인다. 그래서 우리는 고온 처리된 벤토나이트로부터 미생물을 배양하고 분석하였으며, 과거 상온에서 배양된 미생물 종과 비교 하였다(Lee et al., 2013a). 비교 결과, 지난번 상온에서 배양된 미생물종은 이번 고온 처리 시료에서는 전혀 관찰되지 않았고 새로운 호열성 미생물종들만이 확인되었다(Table 2).
실험 준비 절차는 가열 혹은 고방사선 처리된 벤토나이트 시료를 멸균 3차 증류수와 섞어 24시간 교반시킨 후 세럼병으로 옮겼다. 그리고 세럼병 현탁액의 용존 산소를 제거할 목적으로 질소가스를 용액 안으로 퍼징하였다. 실험 과정에서 다른 미생물에 의한 오염을 막기 위해 무균실험대(clean bench)에서 모든 작업을 수행하였다.
영양배지가 담긴 세럼병에 준비된 벤토나이트 현탁액을 10 ml씩 넣고 항온기에서 30℃ 조건으로 교반하였다. 대략 일주일이 경과한 후 1차 배양된 현탁액을 주사기를 이용하여 일정량 추출하고 다시 새로 농화(enrichment) 배양하는 과정을 5번 이상 반복하였다(수개월 소요). 모든 실험은 무균실험대에서 수행되었고 실험에 사용된 세럼병은 사전에 압열멸균기(JISICO)로 121℃, 15분 멸균 처리하였으며, 각종 시약 주입 시 0.
모든 실험은 무균실험대에서 수행되었고 실험에 사용된 세럼병은 사전에 압열멸균기(JISICO)로 121℃, 15분 멸균 처리하였으며, 각종 시약 주입 시 0.2 μm 필터를 사용함으로써 외부미생물에 의한 오염을 차단하였다.
5 ml씩 넣어주었다. 수소 가스의 영향을 알아보기 위해 약 10 ml의 H2 가스를 주사기로 뽑아 각각의 세럼병에 주입하였다. 이와 같이 준비된 세럼병들을 120 rpm, 30℃ 조건으로 4일 이상 교반 하였다.
그리고 세럼병 현탁액의 용존 산소를 제거할 목적으로 질소가스를 용액 안으로 퍼징하였다. 실험 과정에서 다른 미생물에 의한 오염을 막기 위해 무균실험대(clean bench)에서 모든 작업을 수행하였다. 가열 혹은 고방사선 처리된 벤토나이트 시료가 생물학적 활성을 가지고 있는지 알아보기 위해 영양배지(nutrient media)를 미리 만들어 벤토나이트 현탁액과 반응시켰다.
실험 시작 후 우라늄의 농도 변화를 추적하기 위해, 일정 시간 간격으로 주사기를 이용하여 2 ml씩 채수하였고 0.2 μm 주사기필터로 여과한 후 ICP-MS로 분석하였다.
참고로 사람에 대한 방사선 치사량은~6 Gy(그레이) 정도로 알려져 있다. 압축 벤토나이트를 유리병에 담아 Co-60 고방사선에 며칠간 노출 시킨 후, 분쇄하고 배양액에 담아 이후 생물학적 활성을 조사하였다(Fig. 5). 1, 10, 그리고 100 Gy로 각각 조사(irradiation)된 시료로부터 생물학적 활성화가 진행되면서 벤토나이트가 점차 검은색으로 변하기 시작하였다.
실험에 사용된 벤토나이트가 극한조건(고열 혹은 고방사선)에서 생존할 수 있는 미생물들을 가지고 있는지 알고자 하였다. 이를 위해 순수벤토나이트를 100℃, 24시간 가열처리한 시료와, Co-60 고방사선(1~100 Gy) 으로 조사(irradiation)한 시료 각각에 대해 미생물 배양 테스트를 실시하였다. 과거 동일한 벤토나이트 시료를 실온(30℃) 조건에서 배양, 성공하여 혐기성 미생물종들을 확인한 바 있다(Lee et al.
SEM 관찰을 위해 시료를 원심분리하고 침전물을 –70℃에서 24시간 냉동시킨 후 동결 건조 (freeze drying)하였다. 이차적으로 생성된 환원 시료의 산화를 방지하고자 N2 가스로 충전된 이중팩으로 밀폐하여 보관한 후 SEM 분석을 수행하였다.
우리는 처분환경과 유사한 고방사선 조건에서 벤토나이트 토착미생물의 생존 가능 여부를 알아보고자 하였다. 처분환경과 유사한 조건의 강한 방사선(1~100 Gy)이 조사(irradiation)된 벤토나이트를 대상으로 생물학적 활성을 테스트하였다. 참고로 사람에 대한 방사선 치사량은~6 Gy(그레이) 정도로 알려져 있다.
대상 데이터
화강암 파쇄 시료 중에서 입도가 가장 작은 것을 선별하였으며, 점토 혹은 실트 보다는 크지만 모래에서는 가장 작은 구간이다. 벤토나이트 시료는 과거 다른 실험에 사용되었던 동일한 경주벤토나이트(Lee et al., 2013a; Lee et al., 2014a)로써 특별한 전처리 없이 사용하였다.
화강암 시료는 한국원자력연구원 지하처분연구시설(KURT) 시추공(KP 2-20)에서 취하였으며 균열(crack)이 발달한 암석이다. 시추공 암석을 파쇄하여 건조시키고 난 후 막자사발로 곱게 갈아 채로 쳐서 입자들을 분리하였으며, 실험에 사용된 크기는 0.075 ~ 0.150 mm이다. 화강암 파쇄 시료 중에서 입도가 가장 작은 것을 선별하였으며, 점토 혹은 실트 보다는 크지만 모래에서는 가장 작은 구간이다.
실험에 사용된 화강암은 한국원자력연구원 KURT 암반 시추 시료이며 구성 광물들은 Table 1과 같다. 본 시료는 석영보다 장석류의 함량이 매우 높은 광물학적 특징을 가지고 있다.
일반 토양 시료는 복잡하고 다양한 미생물종을 가지고 있어서 우라늄 거동을 해석하는 데 어려움이 많아 본 실험에서 제외하였다. 화강암 시료는 한국원자력연구원 지하처분연구시설(KURT) 시추공(KP 2-20)에서 취하였으며 균열(crack)이 발달한 암석이다. 시추공 암석을 파쇄하여 건조시키고 난 후 막자사발로 곱게 갈아 채로 쳐서 입자들을 분리하였으며, 실험에 사용된 크기는 0.
성능/효과
2b). SRB 주입 유무에 상관없이 모든 경우에서 수소 가스의 영향이 관찰되었으며, 4일이 경과했을 때 수소가 있는 경우에서 용존 우라늄의 농도 감소가 5~8% 정도 더 많았다. 비록 표준편차 범위이지만 시간 증가에 따른 용존 우라늄의 감소 폭이 증가하는 경향으로 판단할 때, 일주일 이상의 반응시간에서 더 큰 용존 우라늄의 감소폭을 기대할 수 있을 것으로 예상된다.
이는 벤토나이트 내에 존재하는 토착미생물의 대사활동이 우라늄 거동에 영향을 주었음을 의미한다. 또한, 처분환경 조건에서 벤토나이트의 생물학적 활성이 가능한지 알아보았고 실험 결과 자연산 벤토나이트 토착 미생물은 처분환경의 열과 방사선에 대해서 상당한 내성을 보여 주었다. 이는 향후 처분장 완충재로 자연산 벤토나이트가 사용되면, 인공방벽(engineering barrier) 내에서도 핵종들의 생지화학 반응이 주요 기작(principal mechanism)으로 작용할 수 있음을 의미한다.
실험에 사용된 화강암은 한국원자력연구원 KURT 암반 시추 시료이며 구성 광물들은 Table 1과 같다. 본 시료는 석영보다 장석류의 함량이 매우 높은 광물학적 특징을 가지고 있다. 벤토나이트는 과거 실험에 사용된 적이 있었던 시료이며(Lee et al.
특히 오염지역의 깊은 곳은 핵종들의 거동을 예측하기 쉽지 않다. 본 실험에서 유기물 대신 수소 가스를 전자공여체로 사용하여 심부 환경에서 우라늄의 생지화학적 거동을 이해하고자 하였으며, 화강암보다는 벤토나이트 물질이 수소 공급에 의한 생물학적 민감도가 훨씬 크고 결과적으로 용존 우라늄의 농도 변화(감소)도 5~8% 더 많았다. 이는 벤토나이트 내에 존재하는 토착미생물의 대사활동이 우라늄 거동에 영향을 주었음을 의미한다.
, 2013a). 비교 결과, 지난번 상온에서 배양된 미생물종은 이번 고온 처리 시료에서는 전혀 관찰되지 않았고 새로운 호열성 미생물종들만이 확인되었다(Table 2). 즉 동일 벤토나이트라 할지라도 각 온도 구간별 우점종들(dominant species)이 달라지며, 흥미로운 사실은 호열성 미생물종들이 벤토나이트 토착미생물들 중에 일부 있다는 점이다.
실험 결과를 정리하면, 화강암 회분식 실험에서 용존 우라늄 감소의 절대량은 벤토나이트 사용 실험에서 보다 조금 더 좋게(높게) 나왔다. 이는 고체 매질의 특성에 기인된 것으로, 벤토나이트 입자보다는 화강암 입자들이 미생물 성장 및 증식에 방해가 되지 않은 것으로 보인다.
방사선 조사량이 많았던 100 Gy 시료의 경우 약 10일이 지나서야 토착미생물의 활성이 높아지기 시작하였다. 이러한 결과는 방사선의 강도(intensity)가 토착 미생물의 생장에 어느 정도 영향을 주지만, 방사선에 의해 생지화학 반응이 완전히 억제되기 힘들다는 사실을 말해준다. 또한 Lee et al.
이러한 실험 결과는 벤토나이트의 토착미생물이 고온 환경에서도 충분히 생존 가능함을 보여준다. 대부분의 일반 미생물들은 100℃ 부근의 고온 조건에서 수초 ~ 수분 이내에 사멸되지만, 자연산 벤토나이트의 경우 흥미롭게도 고온에 강한 ‘호열성 미생물(thermophillic microorganism)’이 생존하고 있는 것으로 보인다.
, 2016a). 이러한 실험 결과는 지하 환경에 존재하는 핵종들이 가스류의 지속적 공급으로 다양한 생지화학 반응에 참여할 수 있음을 의미한다.
조사 결과 벤토나이트 주변부에~μm 크기의 검은색 입자들이 관찰되었으며, EDS 분 석결과 Fe와 S를 주성분으로 하는 ‘FeS 황화철’ 물질들로 확인되었다(Fig. 4).
후속연구
우리는 우라늄으로 오염된 환경(예: 지하 심부)에서 유기물이 충분치 않은 경우, 수소 가스의 공급만으로도 우라늄의 생지화학적인 반응이 활성화되는지 알고자 하였다. 이런 연구 결과는 우라늄으로 오염된 환경에서 가스에 의한 우라늄의 생지화학적 거동을 보다 깊이 있게 이해할 수 있고 향후 우라늄 오염을 효과적으로 제어하는데 매우 중요한 기초 자료가 될 수 있다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
우라늄이 붕괴되었을 때 나오는 산물들은 무엇이 있는가?
원전에서는 우라늄의 붕괴로부터 발생 되는 열을 이용하여 원전 터빈을 돌리고 전기를 생산한다. 우라늄이 계속적으로 붕괴되면 다른 물질들이 생성되는데 우라늄보다 무거운 플루토늄 외에 핵분열성 물질, 그리고 고열을 발생시키는 세슘, 스트론튬 등의 다양한 핵종들이 붕괴 산물로 나온다(Cho et al., 2008). 하지만 이들은 채 8%가 되지 않으며 약 92% 이상의 우라늄이 붕괴되지 않고 그대로 남는다.
매질의 종류에 따른 수소의 생지화학적 이용가능 여부는 암석들의 우라늄 농도에 어떤 영향을 끼쳤는가?
하지만 화강암의 경우 입도가 실트보다도 큰 작은 모래 크기 수준으로 물속 미생물의 대사활동에 지장을 주지 않은 것으로 보인다. 하지만 화강암에서는 수소의 존재 유무에 상관없이 용존 우라늄이 서로 비슷한 패턴으로 감소된 반면, 벤토나이트의 경우 수소의 영향으로 우라늄의 감소 경향이 표준편차 내에서 관찰되었다. 이러한 결과의 차이는 매질의 종류에 따른 수소의 생지화학적 이용가능 여부 때문인 것으로 보인다.
땅 속에 처분한 우라늄이 빠져나오면 어떤 일이 벌어지는가?
따라서 사용후 핵연료를 임시저장하거나 땅속에 처분할 경우, 장기간에 걸친 부식 등 여러 요인에 의해 밖으로 빠져나오는 방사성 물질은 주로 우라늄이다. 이렇게 빠져나온 우라늄은 주변 토양 및 암석 등을 오염시킬 뿐만 아니라, 지하수를 따라 먼 곳까지 이동 및 확산될 수 있다.
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