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[국내논문] Rh/CeO2 촉매의 N2O 분해반응 특성 및 효율증진 연구
N2O Decomposition Characteristics and Efficiency Enhancement of Rh/CeO2 Catalyst 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.29 no.5, 2018년, pp.541 - 548  

남기복 (경기대학교 일반대학원 환경에너지공학과) ,  홍성창 (경기대학교 환경에너지공학과)

초록
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본 연구에서는 $N_2O$를 제거하기 위한 $N_2O$ 분해 촉매와 반응특성에 대한 연구를 수행하고자 한다. 다양한 지지체에 Rh를 활성금속으로 촉매를 제조하여 실험을 수행하였으며, $CeO_2$를 지지체로 하는 $Rh/CeO_2$ 촉매에서 가장 우수한 $N_2O$ 분해활성을 나타내었다. 특히 일정한 소성조건($500^{\circ}C$-4 hr)에서 $Rh/CeO_2$ 촉매를 제조하였을 때 가장 우수한 활성을 나타내었다. 또한 촉매의 특성이 $N_2O$ 분해 반응에 미치는 영향을 확인하고자 $H_2-TPR$ 및 XPS 분석을 수행하였다. 실험결과, 촉매의 redox 특성증진과 $Ce^{3+}$의 비율이 증가함에 따른 촉매의 산소전달능력의 증진이 $N_2O$ 분해반응에 영향을 주는 것으로 확인되었다. 또한, $N_2O$와 NO가 동시에 발생하는 조건에서 $N_2O$ 분해 반응특성과, $N_2O$와 NO를 동시에 처리 가능한 공정에 대하여 연구하고자 한다.

Abstract ▼ AI-Helper 아이콘AI-Helper

In this work, the $N_2O$ decomposition catalyst and reaction characteristics to control the $N_2O$ removal were described. Experiments were carried out by using Rh as an active metal catalyst on various supports and the $Rh/CeO_2$ catalyst with $CeO_2$ sup...

주제어

#NO   # $N_2O$   #decomposition catalyst   # $Rh/CeO_2$   #XPS  

표/그림 (10)

AI 본문요약
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문제 정의

  • O 분해 효율에 대한 연구는 미비한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 CeO2를 지지체로 사용하는 Rh/CeO2 촉매의 제조과정의 소성 조건에 따른 촉매의 특성과 N2O 분해효율의 상관관계 대한 연구를 수행하였다. Rh/CeO2 촉매의 다양한 소성 조건에 따른 N2O 분해 특성과 촉매의 특성분석을 위하여 XPS와 H2-TPR을 이용하여 해당 촉매 활성금속의 valence state를 조사하여 N2O 분해와의 상관성을 연구하였다.
  • Rh/CeO2 촉매의 다양한 소성 조건에 따른 N2O 분해 특성과 촉매의 특성분석을 위하여 XPS와 H2-TPR을 이용하여 해당 촉매 활성금속의 valence state를 조사하여 N2O 분해와의 상관성을 연구하였다. 더 나아가 N2O와 NO가 동시에 반응물질로 생성되는 조건에서의 N2O 분해반응 특성과 N2O와 NO를 동시에 해결하기 위한 공정에 대하여 연구하고자 한다.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
교토의정서에서 규정하고 있는 내용은 무엇인가? 그러나, 1990년대부터 N2O가 지구 온난화 및 오존층 파괴의 원인으로 작용한다는 사실이 알려지면서 이를 제어하기 위한 다양 노력들이 시도되었다. 특히, 유엔기후변화협약의 부속정서인 교토의정서에서는 선진국들의 구속력 있는 온실가스 감축의무를 규정하고 있다. 여기서 언급한 온실가스란 CO2, CH4, N2O, HFCs, FPCs, SF에 해당한다.
N2O의 분야별 발생량은 어떻게 되는가? 를 배출하고 있다[3]. N2O의 분야별 발생량을 본다면 농업분야가 66.5%로 가장 크고 다음으로 에너지 분야 18.9%, 폐기물 분야 10.2%, 산업공정 분야 4.3% 순이다. 가장 많은 N2O를 배출하는 농업분야의 경우 토양 경작과 질소비료의 사용이 주된 요인이나 아주 작은 양이 배출되며 통제할 수 없을 정도의 넓은 영역에서 배출되고 있어 해당 N2O 배출원에 대한 저감은 실질적으로 어려운 실정이다.
일반적으로 N2O를 제거하는 방법 중 촉매를 이용한 방법에 사용되는 촉매의 담체와 활성금속은 무엇인가? N2O를 제거하는 방법 중 촉매를 이용한 방법이 다양하게 수행되고 있다. 일반적으로 촉매의 담체로는 Al2O3, SiO2, ZrO2, zeolite 등이 많이 사용되어지고 있고 활성금속으로 Rh, Ru, Pd, Co 등과 같은 다양한 금속이 사용되고 있으며, 이 중 Rh이 가장 우수한 반응활성을 나타냄이 보고되고 있다[5-9]. CeO2는 oxygen mobility 및 oxygen storage 능력이 우수한 물질로 알려져 있으며, Rh의 담체로 CeO2를 사용하면 CeO2로부터 산소를 전달받은 Rh가 기상으로 방출하여 Rh/CeO2에서의 산소 탈착이 촉진되고, Rh의 활성뿐만 아니라 Rh의 담지로 인해 생성되는 CeO2의 oxygen vacancy가 N2O의 반응 활성 site로 작용하는 것으로 보고되고 있다[10].
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참고문헌 (19)

  1. W. H. Yang and M. H. Kim, Catalytic reduction of $N_2O$ by $H_2$ over well-characterized Pt surfaces, Korean J. Chem. Eng., 23, 908-918 (2006). 

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  2. J. Perez-Ramirez, F. Kapteijn, K. Schoffel, and J. A. Moulijn, Fomation and control of $N_2O$ in nitric acid production: Where do we stand today?, Appl. Catal. B, 44, 11-141 (2003). 

  3. Greenhouse Gas Inventory & Research Center of Korea, Nantional Greenhouse Gas Inventory Report of Korea, Ministry of Environment, Korea (2016). 

  4. H. K. Moon, Foramtion of $N_2O$ in $NH_3O$ -SCR deNOx ing reaction with $V_2O_5/TiO_2$ -based catalysts for fossil fuels-fired power stations, Korean Chem. Eng. Res., 51(2), 163-170 (2013). 

  5. S. C. Christoforou, E. A. Efthimiadis, and I. A. Vasalos, Catalytic conversion of $N_2O$ to $N_2$ over metal-based catalysts in the presence of hydrocarbons and oxygen, Catal. Lett., 79, 137-147 (2002). 

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  6. P. Francesco, S. Martina, S. Giorgio, G. Eugenio, B. Flora, and M. Maela, Ru/ $ZrO_2$ catalysts: II. $N_2O$ adsorption and decomposition, J. Catal., 192, 158-162 (2000). 

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  7. X. Zhang, Q. Shen, C. He, C. Ma, J. Cheng, Z. Liu, and Z. Hao, Decomposition of nitrous oxide over Co-zeolite catalysts: role of zeolite structure and active site, Catal. Sci. Technol., 2, 1249-1258 (2012). 

  8. M. Hussain, D. Fino, and N. Russo, $N_2O$ decompostion by mesoporous silica supported Rh catalysts, J. Hazard. Mater., 211-212, 255-265 (2012). 

  9. K. Doi, Y. Y. Wu, R. Takeda, A. Matsunami, N. Arai, T. Tagawa, and S. Goto, Catalytic decompostion of $N_2O$ in medical operating rooms over Rh/ $Al_2O_3$ , Pd/ $Al_2O_3$ , and Pt/ $Al_2O_3$ , Appl. Catal. B, 35, 43-51 (2001). 

  10. H. Song, Synthesis and Reaction Characteristics of $N_2O$ Decomposition Catalysts Derived from Hydrotalcite-type Precursors, MS. Thesis, Sangmyung Univ., Korea (2004). 

  11. S. S. Kim, S. J. Lee, and S. C. Hong, Effect of $CeO_2$ addition to Rh/ $Al_2O_3$ catalyst on $N_2O$ decomposition, Chem. Eng. J., 169, 173-179 (2011). 

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  12. L. Chen, H. Y. Chen, J. Lin, and K. L. Tan, FT-IR, XPS and TPR studies of $N_2O$ decomposition over Cu-ZSM-5, Surf. Interface Anal., 28, 115-118 (1999). 

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  13. X. Li, Z. Changbin. H. Hong, and T. Yasutake, Catalytic decomposition of $N_2O$ over $CeO_2$ promoted $Co_3O_4$ spinel catalyst, Appl. Catal. B, 75, 167-174 (2007). 

  14. S. Parres-Esclapez, M. J. Illan-Gomez, C. Salinas-Martinez de Lecea, and A. Bueno-Lopez, Preparation and characterisation of $\gamma$ - $Al_2O_3$ particles-supported Rh/ $Ce_{0.9}Pr_{0.1}O_2$ catalyst for $N_2O$ decompostion in the presence of $O_2$ , $H_2O$ and NOx, Int. J. Greenhouse Gas Control, 11, 251-261 (2012). 

  15. A. Trovarelli, Catalysis by Ceria and Related Materials, Imperial College Press, UK (2001). 

  16. P. Burroughs, A. Hamnett, A. F. Orchard, and G. Thornton, Satellite structure in the X-ray photoelectron spectra of some binary and mixed oxides of lanthanum and cerium, J. Chem. Soc. Dalton Trans., 0, 1686-1698 (1976). 

  17. A. E. Nelson and K. H. Schulz, Surface chemistry and microstructural analysis of $Ce_xZr_{1-x}O_{2-y}$ model catalyst surfaces, Appl. Surf. Sci., 210, 206-221 (2003). 

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  18. L. Chen, J. Li, M. Ge, and R. Zhu, Enhanced activity of tungsten modified $CeO_2$ / $TiO_2$ for selective catalytic reductioin of NOx with ammonia, Catal. Today, 153, 77-83 (2010). 

  19. D. I. Kondarides and X. E. Verykios, Effect of chlorine on the chemisorptive properties of Rh/ $CeO_2$ catalysts studied by XPS and temperature programmed desorption techniques, J. Catal., 174, 52-64 (1998). 

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