[논문]모사 Spray Type 배연탈황설비를 이용한 소성패각 슬러리의 SO2 흡수능 평가: 석회석과의 비교연구

김석휘; 홍범의; 이진원; 차왕석; 김강주; 문보경

doi:10.9719/eeg.2019.52.2.119

[국내논문] 모사 Spray Type 배연탈황설비를 이용한 소성패각 슬러리의 SO2 흡수능 평가: 석회석과의 비교연구
Evaluation of SO2 Absorption Efficiency for Calcined Oyster Shell Slurry Using a Simulated Spray Type-flue Gas Desulfurization (FGD) System: A Comparative Study with Limestone Slurry 원문보기

자원환경지질 = Economic and environmental geology, v.52 no.2, 2019년, pp.119 - 128

김석휘 (고등기술연구원 플랜트엔지니어링센터) , 홍범의 (고등기술연구원 플랜트엔지니어링센터) , 이진원 (군산대학교 환경공학과) , 차왕석 (군산대학교 환경공학과) , 김강주 (군산대학교 환경공학과) , 문보경 (한국서부발전(주))

초록
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국내에서는 연간 약 30만 톤 내외의 굴패각이 발생되고 있어, 이를 대규모로 활용할 수 있는 적절한 방안이 요구되고 있다. $CaCO_3$가 주성분인 굴패각을 탈황재료로 사용하는 연구들이 많이 진행되어 왔으나, 지금까지는 주로 건식탈황을 대상으로 한 것이었다. 본 연구에서는 굴패각을 소성하여 습식탈황재료로 활용하는 가능성에 대하여 고찰하였다. 이를 위하여 습식배연탈황공정의 하나인 spray type 방식의 모사탈황장치를 제작하여 소성 굴패각의 탈황특성을 석회석과 비교하였다. 연구결과, 소성 굴패각은 석회석이나 소성하지 않은 굴패각에 비하여 우수한 $SO_2$ 흡수능을 보였다. 이는 굴패각이 소성 및 수화반응을 통해 상대적으로 반응성이 높은 형태($Ca(OH)_2$)로 전환되었기 때문이다. 이로 인하여 반응잔류물 중에 석고($CaSO_4{\cdot}2H_2O$)의 함량이 다른 경우에 비하여 높게 나타났다. 본 연구의 연속탈황실험에서는 소성 굴패각이 석회석에 비하여 큰 pH 변동폭을 보였으며, 석회석과 소성 굴패각을 혼합하여 수행된 탈황실험에서도 소성 굴패각의 혼합비율이 증가됨에 따라 pH변동폭이 커지는 결과를 보였다. 이러한 현상은 소성 굴패각의 $SO_2$ 흡수 반응성이 큰 것을 잘 보여주는 것이다. 본 연구결과는 소성 굴패각을 습식탈황에 이용할 경우 탈황효율을 크게 향상시킬 수 있음도 보여준다.

Abstract ▼ AI-Helper

About 300,000 tones of oyster shell are annually produced in Korea and, thus, a massive recycling plan is required. Many desulfurizing studies using oyster shells with chemical composition of $CaCO_3$ have been performed so far; however, most of them have focused on dry desulfurization. This study investigates the possibility of using oyster shells for wet desulfurization after calcination. For this, a simulated wet desulfurization facility of spray type was devised and compared the SOx-stripping characteristics of calcined oyster shell with those of limestone. The calcined oyster shell slurry indicate a better desulfurizability than the slurries of raw shell or limestone because the oyster shell transformed to a more reactive phase ($Ca(OH)_2$) by the calcination and hydration. Because of this reason, when the calcined oyster shell slurries were used, the reaction residue showed the higher gypsum ($CaSO_4{\cdot}2H_2O$) contents than any other cases. In the continuous desulfurization experiments, calcined oyster shell slurry showed a wider pH variation than limestone or raw oyster shell slurries, another clear indication of high reactivity of calcined oyster shells for $SO_2$ absorption. Our study also shows that the efficiency of wet desulfurization can be improved by the use of calcined oyster shells.

Keyword

표/그림 (8)

그림 Fig. 1. An illustration of spray type-desulfurization device used for this study.
표 Table 1. Experimental conditions
그림 Fig. 2. XRD analyses results of dried cakes of various materials used for this study.
그림 Fig. 3. Results of breakthrough experiments (Exp. 1) using various slurries.
그림 Fig. 4. XRD analyses results of dried cakes obtained after Exp. 1.
그림 Fig. 5. Results of continuous desulfurization experiments (Exp. 2) using limestone slurry (a, b) and calcined oyster shell slurry (c, d).
그림 Fig. 6. XRD analyses results of dried cakes obtained after Exp. 2.
그림 Fig. 7. Ranges of pH in the reaction tank, SO₂ and CO₂ in the emitted gas at different mixing conditions between limestone slurry and calcined oyster shell slurry (Exp. 3).

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 굴패각의 습식탈황재료 활용가능성을 평가하기 위하여, 탈황시험장치를 제작하여 탈황반응특성을 탈황석회석과 비교하였다.
, 2011). 그러나, 경우에 따라서는 비이상적으로 높은 SO₂농도가 나타나는 경우가 있으며, 본 연구는 이에 대응할 수 있도록 높은 농도조건에서 실험을 수행하였다. 실제로 많은 연구들은 2000 ppmv 이상의 조건에서 탈황실험을 수행한다(Diffenbach et al.
본 연구에서는 굴패각의 습식배연탈황 적용가능성을 확인하기 위하여 소성굴패각, 굴패각 그리고 기존탈황제(석회석)를 대상으로 탈황반응특성을 확인하였다. 본연구결과, 소성굴패각은 석회석 또는 소성하지 않은 굴패각 보다 우수한 탈황능력을 가지고 있음을 확인하였다.
본 연구는 ㈜한국서부발전이 연구비를 지원한 “굴패각 폐기물을 활용한 탈황석회석 대체재 개발”연구의 일환으로 수행되었다.

제안 방법

소성패각슬러리는 900 ^oC의 전기로에서 2시간 소성한 다음, 약 80 ^oC의 수돗물과 1 : 4의 무게비로 혼합하고 700 rpm의 attrition mill에서 4시간 교반하는 방법으로 제조하였다. 제조된 소성패각 슬러리는 325 mesh 표준체를 통과시켜 통과된 용액만을 회수하여 10wt%의 Ca(OH)₂ 슬러리를 제조하였다.
흡수실험은 총 3가지가 수행되었다(Table 1). 실험 1(Exp. 1)은 슬러리 6 L를 반응조에 넣고, SO₂ 가스를 연속적으로 주입하여 반응시키면서 배출가스의 SO₂농도를 관찰하는 파과실험(破過실험, breakthrough experiment)이고, 다른 두 실험(실험 2, 실험 3; Exp. 2, Exp. 3)은, 실제 화력발전소에서처럼, 슬러리의 pH를 일정범위로 유지시키면서 지속적으로 탈황이 이루어지도록 한 연속공정 모사실험에 해당된다. 실험 2와 실험 3에서는 연속공정의 모사를 위해, 외부 액상슬러리 주입펌프와 pH 센서를 연동하여 반응조 pH가 5.
3)은, 실제 화력발전소에서처럼, 슬러리의 pH를 일정범위로 유지시키면서 지속적으로 탈황이 이루어지도록 한 연속공정 모사실험에 해당된다. 실험 2와 실험 3에서는 연속공정의 모사를 위해, 외부 액상슬러리 주입펌프와 pH 센서를 연동하여 반응조 pH가 5.4 이하로 낮아지면 외부에서 액상슬러리(1회 공급시, 약 30~50 mL)가 공급되도록 하였다.
실험 2는 석회석슬러리와 소성패각슬러리의 탈황성능을 비교한 것이며, 실험 3은 석회석슬러리에 소성패각슬러리를 부피비 기준 1%, 5%, 10%, 그리고 30%비율로 혼합하고 각각에 대하여 연속공정모사실험을 수행하였다. 파과실험과 달리, 실험 2와 실험 3에서는 흡수탑 액상슬러리 저장조를 수돗물 6 L로 채우고 실험을 수행하였다.
실험 2는 석회석슬러리와 소성패각슬러리의 탈황성능을 비교한 것이며, 실험 3은 석회석슬러리에 소성패각슬러리를 부피비 기준 1%, 5%, 10%, 그리고 30%비율로 혼합하고 각각에 대하여 연속공정모사실험을 수행하였다. 파과실험과 달리, 실험 2와 실험 3에서는 흡수탑 액상슬러리 저장조를 수돗물 6 L로 채우고 실험을 수행하였다. 탈황반응이 진행됨에 따라 외부 슬러리저장조에서 슬러리가 공급되었고, 각 실험별로 총 2 L의 슬러리가 사용되었다.
2 L/min의 속도로 순환되도록 하였다. 반응기 하부에 위치한 저장조 내 산화 분위기 조성을 위하여 산기관(散氣管)을 통해 공기가 5 L/min의 속도로 공급되도록 하였다. 흡수탑으로 인입되는 SO₂는 질소가스 혼합, 주입되는 방식(5 L/min)으로 이루어졌으며, 산화용으로 주입되는 공기의 유량을 포함하여 최종적으로 인입되는 SO₂농도는 약 3000 ppmv가 되도록 하였다.
실험이 진행되는 동안 가스분석기를 이용하여 배출되는 가스의 O₂, CO₂, SO₂ 농도를 5초 단위로 모니터링 하였고 반응조 내 액상슬러리의 pH는 1분 단위로 측정하였다. 탈황실험 후에는 반응조에 잔류한 슬러리를 여과하여 고형물을 회수하였다.
탈황실험 후에는 반응조에 잔류한 슬러리를 여과하여 고형물을 회수하였다. 회수된 고형물은50^oC에서 24시간 건조하고 광물분석을 수행하였다. 각 실험에 대한 상세한 실험조건은 Table 1에 제시하였다.
본 연구에 사용된 탈황재료와 반응용기에서 회수된 반응부산물 등에 대하여 X-선 회절 분석(X-Ray Diffractometer, XRD, XRD-6100, SHIMADZU)을 수행하였다. 분석조건은 Cu-Kα 18 kW, 2θ 10-50°, 측각간격(step size) 0.
2. XRD analyses results of dried cakes of various materials used for this study.

대상 데이터

미분된 시료는 325 mesh (43 μm)의 표준체로 걸러 통과된 분말 시료만을 분취하여 액상슬러리 제조용 시료로 활용하였다.
소성되지 않은 생굴패각은 석회석과 마찬가지로 미분한 다음 150 mesh (104 μm) 표준체로 걸러 분말 시료를 준비하였다.
본 연구에는 충남 태안지역에서 생산되는 굴패각과 ㈜한국서부발전의 태안화력발전본부에서 탈황용으로 사용하는 괴상의 석회석이 사용되었다. 굴패각은 1차적으로 코팅사(수하줄)를 제거하고 불순물(토사 및 염분) 제거를 위해 수돗물로 수차례 세척한 다음 자연 건조하여 사용하였다.
미분된 시료는 325 mesh (43 μm)의 표준체로 걸러 통과된 분말 시료만을 분취하여 액상슬러리 제조용 시료로 활용하였다. 굴패각은 소성여부에 따라 2개의 시료를 준비하였다. 소성되지 않은 생굴패각은 석회석과 마찬가지로 미분한 다음 150 mesh (104 μm) 표준체로 걸러 분말 시료를 준비하였다.
C의 수돗물과 1 : 4의 무게비로 혼합하고 700 rpm의 attrition mill에서 4시간 교반하는 방법으로 제조하였다. 제조된 소성패각 슬러리는 325 mesh 표준체를 통과시켜 통과된 용액만을 회수하여 10wt%의 Ca(OH)₂ 슬러리를 제조하였다.
본 연구에 사용된 모사탈황설비는 액분사식인 spray type(An et al., 2007)을 모사하여 제작되었다(Fig. 1). 본 장치는 시스템 제어장치(control panel) 모사가스(SO2) 주입용 유량계(mass flow controller), 흡수탑(scrubbing tower), 분사노즐(spray nozzle), 흡수액 순환펌프(circulation pump), 반응조(reaction tank), 액상 슬러리 공급을 위한 저장조(slurry storage tank) 및 슬러리 공급펌프(slurry supplying pump), 그리고, 배출되는 가스 모니터링을 위한 가스분석기(gas analyzer)로 구성되어 있다.
1). 본 장치는 시스템 제어장치(control panel) 모사가스(SO2) 주입용 유량계(mass flow controller), 흡수탑(scrubbing tower), 분사노즐(spray nozzle), 흡수액 순환펌프(circulation pump), 반응조(reaction tank), 액상 슬러리 공급을 위한 저장조(slurry storage tank) 및 슬러리 공급펌프(slurry supplying pump), 그리고, 배출되는 가스 모니터링을 위한 가스분석기(gas analyzer)로 구성되어 있다.
흡수탑은 내경이 98 mm, 높이 900 mm로써 높이가 300 mm인 스테인레스강 재질의 3개 단으로 구성하였다. 각단 상부의 중앙에서는 노즐을 통하여 슬러리가 3.
SO₂ 흡수실험은 석회석, 굴패각, 소성굴패각으로 제조된 슬러리를 대상으로 수행되었다. 흡수실험은 총 3가지가 수행되었다(Table 1).

성능/효과

2는 슬러리 제조 이전의 탈황재료와 제조된 액상슬러리를 50 ^oC의 건조기에서 건조한 후 수행된 XRD 분석결과이다. 본 분석결과, 소성되지 않은 석회석과 굴패각은 모두 방해석으로 존재하며, 슬러리 제조이후에도 광물상은 그대로 유지됨을 알 수 있었다. 반면, 소성된 굴패각은 슬러리 제조 이전에는 생석회(quick lime, CaO)로 존재하지만, 소성패각슬러리 건조 고형물의 경우 물과 반응하여 대부분 생석회(Ca(OH)₂)로 바뀌었음을 알 수 있다.
석회석, 굴패각 및 소성패각 슬러리를 이용한 파과실험(Fig. 3) 모두에서 초기에는 배출가스에서 SO₂ 농도가 검출되지 아니하다가, 어느 정도 시간이 지난 이후에는 SO₂ 농도가 급격히 증가되는 양상을 보였다. 그러나 이처럼 SO₂ 농도가 급격히 증가되는 시점(파과시점)은 재료별로 다르게 나타났다.
본 실험에서 모든 슬러리의 Ca농도가 같았음에도(Ca=4,000 ppm) 불구하고, 소성패각슬러리는 다른 재료의 슬러리보다 훨씬 오랜 시간동안 SO₂ 제거능력이 지속되었다(Fig. 3a). 소성패각슬러리는 탈황이 687분(파과시간) 지속되었던 반면, 석회석과 굴패각 슬러리의 경우에는 각각 124분, 153분 지속되었다.
파과시점을 기준으로 계산된 각 소재별 SO₂ 흡수능은 소성패각슬러리가 19.21 mmol-SO₂/g-Ca로 석회석 슬러리(3.47 mmol-SO₂/g-Ca)에 비하여 약 5.5배 우수한 결과를 보였다. 소성되지 않은 패각슬러리는 4.
5배 우수한 결과를 보였다. 소성되지 않은 패각슬러리는 4.28 mmol-SO₂/g-Ca로 석회석슬러리에 비하여 약 23% 높은 SO₂ 흡수능을 보였다. 비소성 패각슬러리가 석회석슬러리에 비하여 큰 입도로 분쇄되었음에도 불구하고 더 큰 반응성을 보인 것은 Kim et al.
재료별 탈황 반응성은 제조된 슬러리의 초기 pH변화를 보아도 알 수 있다. 석회석과 굴패각 슬러리는 pH가 약 8.0 내외의 수준이나, 소성패각슬러리는 높은 초기 pH 값(12 내외)을 보였다.
5는 실험 2의 결과를 도시한 것이다. 본 실험에서는 당초 액상슬러리의 pH를 5.4내외에서 일정하게 유지하려하였으나, pH가 등락하는 양상을 보였으며, 그 진폭은 재료별로 크게 달리 관찰되었다. 반응조 내 흡수용액의 초기 pH는 약 7.
5 수준이었으나, 탈황반응이 시작되면서 감소되었고, 배출가스의 SO₂ 농도도 감소되었다. 본 실험에서는 반응조의 pH가 5.4이하가 되면 외부에서 액상슬러리가 공급되도록 하였는 바, 두 재료 모두 pH의 하한값은 5.4 정도에서 일정하게 나타났다. 하지만, 저장조의 슬러리가 반응조로 주입되면서, pH는 상승하였다.
농도 역시 재료별로 뚜렷한 농도차이를 보였다. 뿐만 아니라, 본 실험에서는 동일한 양(2 L)의 액상슬러리를 사용하였음에도 탈황지속시간에서 뚜렷한 차이를 보였다. 즉, 석회석슬러리의 경우 85분 이후에는 배출가스의 SO₂농도가 증가되는 양상을 보였으나(Fig.
탈황반응이 진행되었던 시점만을 기준으로 판단할 때, 전체적으로 SO₂ 농도의 등락특성은 저장조 내 흡수용액의 pH 등락특성과는 정반대의 패턴을 보였다(Fig. 5). pH 진폭이 상대적으로 컸던 소성패각 슬러리의 경우, pH 증가시점에서 SO₂ 농도가 순간적으로 낮아지는 양상을 보였고 전체적으로는 약 34~58 ppmv의 범위(반응 20~160분)에서 등락하는 양상을 보였다(Fig.
이는 생성된 석고가 방해석을 코팅하여 내부의 방해석이 더 이상반응하지 못하여 나타난 결과로 추측된다. 본 실험이 상용 운전조건을 모사한 것임을 고려한다면, 소성패각슬러리는 탈황석고 생산의 측면에서도 석회석에 비하여 탈황제로써의 효용가치가 훨씬 큰 것으로 판단된다.
7은 소성패각 슬러리를 석회석슬러리에 일부 혼합하여 사용하였을 때, 슬러리반응조 내 pH 및 배출가스의 SO₂와 CO₂ 농도를 관찰한 결과이다. 본 실험에서는 소성패각슬러리(Ca(OH)₂)의 혼합비가 커짐에 따라, 신선한 슬러리가 유입될 때 나타나는 pH 상승폭이 뚜렷이 증가되는 양상을 잘 보였다. 반대로 배기가스내 SO₂는 소성패각슬러리 혼합비가 증가되면서 하한값 및 평균농도가 감소되는 양상을 보였다.
, 1993). 석회석슬러를 이용한 탈황공정은 Fig. 2, 4, 6에서처럼 이용률이 Ca(OH)₂를 사용한 경우와 비교하여 상대적으로 떨어지고, 미반응 CaCO₃가 잔존함에 따라 탈황석고 품질에도 좋지 않은 영향을 줄 수 있을 것으로 보인다. 상용공정의 배연탈황장치에서는 높은 SO₂ 흡수율을 위해 석회석 사용량이 과도하게 주입되는 바(Özyuğuran and Ersoy-Meriçboyu, 2010), 반응성이 높은 소성패각 기반의 Ca(OH)₂ 슬러리를 혼합하여 사용함으로써, 석회석 사용량을 절감할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 굴패각의 습식배연탈황 적용가능성을 확인하기 위하여 소성굴패각, 굴패각 그리고 기존탈황제(석회석)를 대상으로 탈황반응특성을 확인하였다. 본연구결과, 소성굴패각은 석회석 또는 소성하지 않은 굴패각 보다 우수한 탈황능력을 가지고 있음을 확인하였다. 이는 굴패각이 소성과 수화반응에 의하여 반응성이 높은 형태(Ca(OH)₂)로 전환되었기 때문이다.
이는 굴패각이 소성과 수화반응에 의하여 반응성이 높은 형태(Ca(OH)₂)로 전환되었기 때문이다. 파과실험에서 소성굴패각은 타 재료에 비하여 장기간 탈황이 지속되었으며, 재료의 탈황이용율 측면에서도 월등히 나은 결과를 보였다. 즉, 생산되는 석고에서 석회석이 포함되어 나올 수 있는 확률이 크게 줄어들었다.
파과실험에서 소성굴패각은 타 재료에 비하여 장기간 탈황이 지속되었으며, 재료의 탈황이용율 측면에서도 월등히 나은 결과를 보였다. 즉, 생산되는 석고에서 석회석이 포함되어 나올 수 있는 확률이 크게 줄어들었다. 석회석과 소성하지 않은 굴패각을 비교한 결과에서도 굴패각은 석회석에 비하여 양호한 탈황능력을 보였다.
즉, 생산되는 석고에서 석회석이 포함되어 나올 수 있는 확률이 크게 줄어들었다. 석회석과 소성하지 않은 굴패각을 비교한 결과에서도 굴패각은 석회석에 비하여 양호한 탈황능력을 보였다. 이는 굴패각이 더 큰 비표면적을 갖는 것과 관련이 있는 것으로 조사되었다.
연속탈황실험에서는 소성굴패각이 석회석에 비하여 큰 pH 변동폭을 보였으며, 이 역시 소성굴패각이 석회석에 비하여 반응성이 큰 것을 잘 반영하는 현상이다. 본 실험결과로 얻어진 잔류물을 분석한 결과에서도 소성굴패각을 이용한 경우, 석고 전환율이 더 좋게 나타났다. 이러한 결과는 탈황반응시 소성굴패각의 이용율이 훨씬 양호하며, 탈황석고의 생산측면에서도 석회석에 비하여 우월함을 보이는 것이었다.
이러한 결과는 탈황반응시 소성굴패각의 이용율이 훨씬 양호하며, 탈황석고의 생산측면에서도 석회석에 비하여 우월함을 보이는 것이었다. 본 연구에서는 소성굴패각을 석회석과 섞어서 이용하는 것에 대한 실험도 수행하였으며, 그 결과 소성굴패각의 비율이 커짐에 따라 탈황효율이 증가되는 양상을 보였다.
본 연구를 통하여 굴패각을 소성하여 탈황에 이용할 경우, 습식탈황의 효율이 크게 증가될 수 있음을 확인 하였으며, 필요에 따라서는 석회석과 섞어 사용해도 사용되는 비율에 따라 효과를 볼 수 있음이 확인되었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	탈황공정의 종류는 무엇이 있는가?	석탄화력발전소에서는 석탄연소로 배가스 내 황산화물의 제어를 위해서 배연탈황공정(Flue Gas Desulfurization, FGD)을 운영하고 있다. 탈황공정은 건식, 반건식 습식공정으로 구분되며, 전 세계적으로 습식탈황설비가 전체의 80% 이상을 차지하고 있다(Souza et al., 2010; Park, 2011). 습식탈황공정은 탈황제에 따라 석회(석)-석고법, 마그네슘/나트륨법, 이중염기법, 해수법 등으로 구분되지만(Park, 2011), 석회(석)-석고법은 높은 효율(>90%), 신뢰도, 경제성 등 측면에서 우수하여 가장 널리 사용되어 왔다.
	습식탈황공정이 많이 사용되는 이유는 무엇인가?	, 2010; Park, 2011). 습식탈황공정은 탈황제에 따라 석회(석)-석고법, 마그네슘/나트륨법, 이중염기법, 해수법 등으로 구분되지만(Park, 2011), 석회(석)-석고법은 높은 효율(>90%), 신뢰도, 경제성 등 측면에서 우수하여 가장 널리 사용되어 왔다.
	굴패각의 습식탈황재료 활용이 긍정적으로 논의되는 이유는 무엇인가?	이러한 이유로 지금도 굴패각은 대부분 재활용되지 못한 채 불법 해양투기 되거나, 연안에 방치되고 있다. 따라서 굴패각을 탈황재료로 활용하는 것은 굴패각의 대량 처리가 가능할 뿐 아니라, 자원으로 이용 가능한 석고를 부산물로 얻을 수 있기 때문에 매우 타당한 재활용 방안이라고 할 수 있다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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