[논문]분리막 두께 조절에 의한 모데나이트 제올라이트 분리막의 투과증발 물 투과유속 증진 연구

윤병진; 김영무; 이두형; 조철희

doi:10.14579/membrane_journal.2019.29.5.263

분리막 두께 조절에 의한 모데나이트 제올라이트 분리막의 투과증발 물 투과유속 증진 연구
Improvement of Pervaporative Water Flux of Mordenite Zeolite Membrane by Controlling Membrane Thickness 원문보기

멤브레인 = Membrane Journal, v.29 no.5, 2019년, pp.263 - 275

윤병진 (충남대학교 에너지과학기술대학원 에너지과학기술학과) , 김영무 (충남대학교 에너지과학기술대학원 에너지과학기술학과) , 이두형 (충남대학교 에너지과학기술대학원 에너지과학기술학과) , 조철희 (충남대학교 에너지과학기술대학원 에너지과학기술학과)

초록
AI-Helper

본 연구에서는 종결정 크기, 종결정 코팅양, 수열 용액 숙성시간을 조절함으로써 분리층 두께가 제어된 모데나이트 제올라이트 분리막을 제조하고, 분리층 두께가 투과증발 물 투과유속에 미치는 영향을 90 wt.% 에탄올 수용액에서 고찰하였다. 유성 밀을 이용해 종결정을 분쇄시켜 20~30 nm 크기의 종결정을 제조하였고, 진공여과코팅 중에 종결정 용액의 농도와 통과된 양을 바꿔주면서 코팅양을 조절하였다. 제조된 분리막은 분리층 두께가 얇을수록 더 높은 물 투과유속을 나타내었으며, 약 $4{\mu}m$ 두께를 갖는 분리막의 경우, 760의 높은 물/에탄올 선택도와 $1.0kg/m^2h$의 높은 물 투과유속을 나타내었다. 이는 나노크기 종결정을 사용하여 $4{\mu}m$ 두께로 분리층을 얇게 만들었기 때문으로 판단된다. 따라서 본 연구로부터 종결정의 크기와 진공여과 코팅양, 수열 용액 숙성시간을 조절하는 것은 분리 층의 두께를 효과적으로 조절할 수 있는 방법임을 알았다. 또한, 모데나이트 제올라이트 분리층의 두께를 얇게 하는 것이 분리막의 물 투과유속을 증진시키는 중요한 방법임을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

In the present study, thickness of MOR zeolite membranes was controlled by changing seed size, seeding amount, and aging time of hydrothermal solution, and then effect of membrane thickness on pervaporative ethanol dehydration for 90 wt.% ethanol-water mixture was investigated. First, nanosize MOR zeolite seeds with a diameter of 20 to 30 nm was successfully prepared by planetary milling a laboratory synthesized MOR zeolites and the coating amount was controlled by seed concentration and infiltration volume of coating solution during vacuum-assisted seeding. As seeding amount decreased, membrane thickness was reduced up to around $4{\mu}m$. The MOR zeolite membrane having a thickness of $4{\mu}m$ showed a water/ethanol separation factor of 760 and water flux of $1.0kg/m^2h$. The excellent water flux was due to the reduced membrane thickness which was derived from the nanosize seed. Therefore, it could be concluded that membrane thickness control by using nanosize seed can be a crucial factor to improve pervaporative water flux of MOR zeolite membrane.

주제어

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	막 분리 기술 이란 무엇인가?	막 분리 기술은 유기 용매의 분리 및 정제, 특히 알코올의 정제 등 공비 증류를 대신할 분리 기술로 많은 관심을 받고 있다[1,2]. 여러 종류의 막 중에서도 제올라이트 막은 화학적 안정성과 열 안정성을 가지고 있다.
	제올라이트 A는 산성환경에서 어떠한 단점을 가지는가?	1 정도의 매우 낮은 Si/Al 비를 갖고 있기에 용매 내 수분 함량이 부족할 경우 흡착된 물이 결정 간 결함을 차단하고, 용매 내 수분 함량이 풍부할 경우 결정성이 저하되어 유기 용매의 지속적인 탈수로 제올라이트 A 막이 불안정해진다[18-20]. 또한 매우 낮은 Si/Al 비로 인하여 에스테르화 반응에서의 탈수, 아세트산의 분리 그리고 반도체 산업 폐수 이소프로판올 용매 탈수 등의 산성 환경에서의 분리는 열악하다. 산성 환경에 대한 제올라이트의 안정성은 실리카 함량이 많아질수록 증가하므로 Si/Al 비를 증가시켜서 산 안정성을 향상 시킬 수 있다.
	제올라이트 A 분리막의 장점은 무엇인가?	친수성 제올라이트 분리막 중 하나인 제올라이트 A의 경우 이미 에탄올 및 프로판올 등 유기 용매 탈수 산업에 적용되고 있다[9,10]. 제올라이트 A 분리막은 70°C에서 10,000 이상의 높은 선택도와 2.00 kg/m2h 투과유속의 높은 분리성능을 보여주며 선택적 물 분리에 매우 효율적이며 실험적으로 증명되었다[11-17]. 그러나 제올라이트 A 분리막은 이소프로판올 용매 탈수에서 용매 내 수분 함량이 매우 낮거나 높을 때 감소된 분리 성능으로 인하여 제한되어 왔다.

참고문헌 (50)

A. A. Alomair, M. Sama, A. Jubouri, and M. Holmes, "A novel approach to fabricate zeolite membranes for pervaporation processes", J. Mater. Chem. A., 3, 9799 (2015).

상세보기
F. Xian, Y. Robert, and M. Huang, "Liquid separation by membrane pervaporatio: A review", Ind. Eng. Chem. Res., 36, 1048 (1997).

상세보기
J. Caro, M. Noack, P. Kolsch, and R. Schafer, "Zeolite membranes - State of their development and perspective", Micropor. Mesopor. Mater., 38, 3 (2000).

상세보기
F. Zhang, Y. Zheng, L. Hu, N. Hu, M. Zhu, R. Zhou, X. Chen, and H. Kita, "Preparation of high-flux zeolite T membranes using reusable macroporous stainless steel supports in fluoride media", J. Membr. Sci., 456, 107 (2014).

상세보기
S. Basak, D. Kundu, and M. K. Naskar, "Low temperature synthesis of NaA zeolite membranes: The effect of primary and secondary crystallizations", Ceram. Int., 40, 12923 (2014).

상세보기
D. Kunnakorn, T. Rirksomboon, P. Aungkavattana, N. Kuanchertchoo, D. Atong, K. Hemra, S. Kulprathipanja, and S. Wongkasemjit, "Optimization of synthesis time for high performance of NaA zeolite membranes synthesized via autoclave for water-ethanol separation", Desalination, 280, 259 (2011).

상세보기
W. J. Oh, J. C. Jung, J. G. Yeo, J. H. Lee, H. U. Kim, Y. C. Park, D. H. Lee, J. H. Moon, and C. H. Cho, "Pervaporation of binary water/methanol and water/butanol mixtures through zeolite 4a membranes: Expriments and modeling", Membr. J., 27, 487 (2017).

원문보기 상세보기
I. A. Yum, M. H. Yun, and Y. T. Lee, "Pervaporation characteristics of ion-exchanged naa type zeolite membranes", Membr. J., 19, 189 (2009).
Y. Morigami, M. Kondo, J. Abe, H. Kita, and K. Okamoto, "The first large-scale pervaporation plant using tubular-type module with zeolite NaA membrane", Sep. Purif. Technol., 25, 251 (2001).

상세보기
Y. Congli, L. Yanmei, C. Gangling, G. Xuehong, and X. Weihong, "Pretreatment of isopropanol solution from pharmaceutical industry and pervaporation dehydration by NaA zeolite membranes", Sep. Sci. Eng., 19, 904 (2011).
Y. Cao, M. Wang, Z. Xu, X. Ma, and S. Xue, "A novel seeding method of interfacial polymerization- assisted dip coating for the preparation of zeolite NaA membranes on ceramic hollow fiber supports", ACS Appl. Mater. Interfaces, 8, 25386 (2016).

상세보기
M. Kondo, M. Komori, H. Kita, and K. Okamoto, "Tubular-type pervaporation module with zeolite NaA membrane", J. Membr. Sci., 133, 133 (1997).

상세보기
Y. Cao, Y. X. Li, M. Wang, Z. L. Xu, Y. M. Wei, B. J. Shen, and K. K. Zhu, "High-flux NaA zeolite pervaporation membranes dynamically synthesized on the alumina hollow fiber inner-surface in a continuous flow system", J. Membr. Sci., 570, 445 (2019).

상세보기
H. Li, J. Wang, J. Xu, X. meng, B. Xu, J. Yang, S. Li, J. Lu, Y. Zhang, X. He, and D. Yin, "Synthesis of zeolite NaA membranes with high perfomance and high reproducibility on coarse macroporous supports", J. Membr. Sci., 444, 513 (2013).

상세보기
L. Lai, J. Shao, Q. Ge, Z. Wang, and Y. Yan, "The preparation of zeolite NaA membranes on the inner surface of hollow fiber supports", J. Membr. Sci., 409, 318 (2012).

상세보기
Z. Zhan, N. Ma, H. Yan, Y. Peng, Z. Wang, and Y. Yan, "Heat treatment for improving performance of inner-side zeolite NaA membranes on composite hollow fibers", J. Membr. Sci., 485, 94 (2015).

상세보기
K. Okamoto, H. Kita, K. Horii, and K. Tanaka, "Zeolite NaA membrane: Preparation, single-gas permeation, and pervaporation and vapor permeation of water/organic liquid mixtures", Ind. Eng. Chem. Res., 40, 163 (2001).

상세보기
F. Qu, R. Shi, L. Peng, Y. Zhang, X. Gu, X. Wang, and S. Murad, "Understanding the effect of zeolite crystal expansion/contraction on separation performance of NaA zeolite membrane: A combined experimental and molecular simulation study", J. Membr. Sci., 539, 14 (2017).

상세보기
S. G. Sorenson, E. A. Payzant, W. T. Gibbons, B. Soydas, H. Kita, R. D. Noble, and J. L. Falconer, "Influence of zeolite crystal expansion/contraction on NaA zeolite membrane separations", J. Membr. Sci., 366, 413 (2011).

상세보기
K. Sawamura, T. Furuhata, Y. Sekine, E. Kikuchi, B. Subramanian, and M. Matsukata, "Zeolite membrane for dehydration of isopropylalcohol-water mixture by vapor permeation", ACS. Appl. Mater. Interfaces, 7, 13728 (2015).

상세보기
L. Casado, R. Mallada, C. Tellez, J. Coronas, M. Menendez, and J. Santamaria, "Preparation, characterization and pervaporation performance of mordenite membranes", J. Membr. Sci., 216, 135 (2003).

상세보기
Y. Li, M. Zhu, N. Hu, F. Zhang, T. Wu, X. Chen, and H. Kita, "Scale-up of high performance mordenite membranes for dehydration of water-acetic acid mixtures", J. Membr. Sci., 564, 174 (2018).

상세보기
Y. M. Kim, D. H. Lee, M. Z. Kim, and C. H. Cho, "Preparation and pervaporative alcohol dehydration of crystallographically b/c-axis oriented mordenite zeolite membranes", Membr. J., 28, 340 (2018).

원문보기 상세보기
G. Li, E. Kikuchi, and M. Matcukata, "Separation of water-acetic acid mixuters by prevaporation using a thin mordenite membrane", Sep. Purif. Technol., 32, 199 (2003).

상세보기
X. Li, H. Kita, H. Zhu, Z. Zhang, and K. Tanaka, "Synthesis of long-term acid-stable zeolite membranes and their potential application to esterification reactions", J. Membr. Sci., 339, 224 (2009).

상세보기
L. Li, J. Yang, J. Li, P. Han, J. Wang, Y. Zhao, J. Wang, J. Lu, D. Yin, and Y. Zhang, "Synthesis of high performance mordenite membranes from fluoride- containing dilute solution under microwave-assisted heating", J. Membr. Sci., 512, 83 (2016).

상세보기
P. K. Bajpai, "Synthesis of mordentie type zeolite", Zeolites, 6, 86 (1986).
A. S. T. Chiang and K. Chao, "Membranes and films of zeolite and zeolite-like materials", J. Phys. Chem. Sol., 62, 1899 (2001).

상세보기
A. Tavolaro and E. Drioli, "Zeolite membranes", Adv. Mater., 11, 975 (1999).

상세보기
J. Coronas and J. Santamaria, "Separations using zeolite membranes", Sep. Purif. Methods, 28, 127 (1999).

상세보기
M. Matsukata and E. Kikuchi, "Zeolitic membranes: Synthesis, properties, and prospects", Chem. Soc. Jpn., 70, 2341 (1997).

상세보기
J. D. F. Ramsay and S. Kallus, "Zeolite membranes", Membr. Sci. Technol., 6, 373 (2000).
G. Li, X. Su, and R. Lin, "Preparation of highly water-selective mordenite membranes via post-synthetic treatment with oxalic acid", Mater. Lett., 61, 4576 (2007).

상세보기
R. Zhou, Z. Hu, N. Hu, L. Duan, X. Chen, and H. Kita, "Preparation and microstructural analysis of high-performance mordenite membranes in fluoride media", Micropor. Mesopor. Mater., 156, 166 (2012).

상세보기
C. Chen, Y. Cheng, L. Peng, C. Zhang, Z. Wu, X. Gu, X. Wang, and S. Murad, "Fabrication and stability exploration of hollow fiber mordenite zeolite membranes for isopropanol/water mixture separation", Micropor. Mesopor. Mater., 274, 347 (2019).

상세보기
M. C. Lovallo and M. Tsapatsis, "Preparation of an asymmetric zeolite L film", Chem. Mater., 8, 1579 (1996).

상세보기
L. C. Boudreau, J. A. Kuck, and M. Tsapatsis, "Deposition of oriented zeolite A films: In situ and secondary growth", J. Membr. Sci., 152, 41 (1999).

상세보기
J. Hedlund, S. Mintova, and J. Sterte, "Controlling the preferred orientation in silicalite-1 films synthesized by seeding", Micropor. Mesopor. Mater., 28, 185 (1999).

상세보기
R. Lai and G. R. Gavalas, "Surface seeding in ZSM-5 membrane preparation", Ind. Eng. Chem. Res., 37, 4275 (1998).

상세보기
X. Zhang, H. Liu, and K. L. Yeung, "Influence of seed size on the formation and microstructure of zeolite silicalite-1 membranes by seeded growth", Mater. Chem. Phys., 96, 42 (2006).

상세보기
A. Huang, Y. S. Lin, and W. Yang, "Synthesis and properties of A-type zeolite membranes by secondary growth method with vacuum seeding", J. Membr. Sci., 245, 41 (2004).

상세보기
D. H. Lee, S. F. Alam, H. R. Lee, P. Sharma, C. H. Cho, and M. H. han, "Template-free hydrothermal synthesis of high phase purity mordenite zeolite particles using natural zeolite seed for zeolite membrane preparation", Membr. J., 26, 381 (2016).

원문보기 상세보기
Y. M. Kim, D. H. Lee, M. Z. Kim, and C. H. Cho, "Preparation and pervaporative alcohol dehydration of crystallographically b/c-axis oriented mordenite zeolite membranes", Membr. J., 28, 340 (2018).

원문보기 상세보기
E. K. Solak and O. Sanli, "Separation characteristics of dimethylformamide/water mixtures through alginate membranes by pervaporation, vapor permeation and vapor permeation with temperature difference methods", Sep. Sci. Technol., 41, 627 (2006).

상세보기
E. K. Solak and O. Sanli, "Separation characteristics of dimethylformamide/water mixtures using sodium alginate-g-N-vinyl-2-pyrrolidone membranes by pervaporation method", Chem. Eng. Process., 47, 633 (2008).

상세보기
F. Liu, L. Liu, and X. Feng, "Separation of acetone- butanol-ethanol (ABE) from dilute aqueous solutions by pervaporation", Sep. Purif. Technol., 42, 273 (2005).

상세보기
Q. Zhao, J. Qian, Q. An, Z. Zhu, P. Zhang, and Y. Bai, "Studies on pervaporation characteristics of polyacrylonitrile-b-poly (ethylene glycol)-b-polyacrylonitrile block copolymer membrane for dehydration of aqueous acetone solutions", J. Membr. Sci., 311, 284 (2008).

상세보기
A. Navajas, R. Mallada, C. Tellez, J. Coronas, M. Menendez, and J. Santamaria, "Preparation of mordenite membranes for pervaporation of water-ethanol mixtures", Desalination, 148, 25 (2002).

상세보기
A. Navajas, R. Mallada, C. Tellez, J. Coronaas, M. Menendez, and J. Santamaria, "Study on reproducibility of mordenite tubular membranes used in the dehydration of ethanol", J. Membr. Sci., 299, 166 (2007).

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A. Navajas, R. Mallada, C. Tellez, J. Coronaas, M. Menendez, and J. Santamaria, "The use of post-synthetic treatments to improve the pervaporation performance of mordenite membranes", J. Membr. Sci., 270, 32 (2006).

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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