[논문]바이오매스 기반 엔지니어링 플라스틱 연구 동향

전현열; 구준모; 박슬아; 김선미; 제갈종건; 차현길; 오동엽; 황성연; 박제영

doi:10.14478/ace.2020.1016

바이오매스 기반 엔지니어링 플라스틱 연구 동향
Research Trend of Biomass-Derived Engineering Plastics 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.31 no.2, 2020년, pp.115 - 124

전현열 (한국화학연구원) , 구준모 (한국화학연구원) , 박슬아 (한국화학연구원) , 김선미 (한국화학연구원) , 제갈종건 (한국화학연구원) , 차현길 (한국화학연구원) , 오동엽 (과학기술연합대학원대학교) , 황성연 (과학기술연합대학원대학교) , 박제영 (과학기술연합대학원대학교)

초록
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지속가능한 플라스틱 산업은 크게 사용 후에 물과 이산화탄소로 분해되어 환경에 악영향을 주지 않는 생분해성 플라스틱과 대기 중의 탄소자원으로 광합성된 바이오매스로부터 전환된 원료를 사용하여 탄소 중립을 실현하는 바이오매스 기반 플라스틱으로 나누어진다. 그중 산업의 새로운 방향으로 바이오매스 기반 엔지니어링 플라스틱(EP) 및 천연 나노섬유를 이용한 강화 나노복합소재가 각광받고 있다. 이들 소재는 천연자원을 활용한다는 친환경성의 이점 외에도 석유계 플라스틱보다 뛰어난 차별화된 고기능성을 부여하여 고부가가치 플라스틱 시장에서의 경쟁력을 가진다. 대표적 바이오매스 기반 단량체인 isosorbide와 2,5-furandicarboxylic acid로부터 제조되는 폴리에스터, 폴리카보네이트 소재는 석유계 대비 높은 투명성, 기계적 특성, 열안정성, 기체 차단성 등으로 산업화의 선두에 있다. 더 나아가서 연속사용온도 150 ℃ 이상의 슈퍼 EP 소재에도 적용될 수 있는 가능성을 보였다. 나노셀룰로오스, 나노키틴 등의 자연계 나노섬유의 표면 친수성, 다관능기를 활용한 in situ 중합법을 이용하여 기존에 보고된 바 없는 기계적 물성 향상을 최소한의 나노필러 함량으로 이루어내었다. 본 총설에서 다루는 바이오매스 기반 tough-플라스틱은 환경이 요구하는 탄소 중립, 소비자가 요구하는 고기능성, 산업이 요구하는 접근성을 모두 만족함으로써 석유계 플라스틱을 대체해 나갈 것으로 기대한다.

Abstract ▼ AI-Helper

Sustainable plastics can be mainly categorized into (1) biodegradable plastics decomposed into water and carbon dioxide after use, and (2) biomass-derived plastics possessing the carbon neutrality by utilizing raw materials converted from atmospheric carbon dioxide to biomass. Recently, biomass-derived engineering plastics (EP) and natural nanofiber-reinforced nanocomposites are emerging as a new direction of the industry. In addition to the eco-friendliness of natural resources, these materials are competitive over petroleum-based plastics in the high value-added plastics market. Polyesters and polycarbonates synthesized from isosorbide and 2,5-furandicarboxylic acid, which are representative biomass-derived monomers, are at the forefront of industrialization due to their higher transparency, mechanical properties, thermal stability, and gas barrier properties. Moreover, isosorbide has potential to be applied to super EP material with continuous service temperature over 150 ℃. In situ polymerization utilizing surface hydrophilicity and multi-functionality of natural nanofibers such as nanocellulose and nanochitin achieves remarkable improvements of mechanical properties with the minimal dose of nanofillers. Biomass-derived tough-plastics covered in this review are expected to replace petroleum-based plastics by satisfying the carbon neutrality required by the environment, the high functionality by the consumer, and the accessibility by the industry.

주제어

표/그림 (10)

그림 Figure 1. Classification of biodegradable and biomass-derived plastics.
그림 Figure 2. Heterocyclic monomers and carbohydrates from biomass toward tough-bioplastics.
그림 Figure 3. Chemical structures of aliphatic polyesters, biodegradation, and regeneration process.
그림 Figure 4. Upcycling scheme of PET. Reproduced with permission from [31] Copyright 2019 American Chemical Society.
그림 Figure 5. Molecular structures of (a) DMT, (b) FDCA, and (c) schematic procedures for sustainable terpolyesters.
그림 Figure 6. Synthetic scheme for copolycarbonates of biomass-derived ISB and nontoxic CHDM, and mechanical properties tunable from ductile to strong.
그림 Figure 7. Schematic preparation for biomass-derived furanic polyamides.
그림 Figure 8. (a) Schematic preparation for bio-based (SUPERBIO) or petrochemical (BPA-SEP) super engineering plastic. (b) Photos of solution casting film and its origami test. (c) Tensile graphs of SUPERBIO and BPA-SEP films. Reproduced with permission from [51] Copyright 2019 Springer Nature.
$Figure 9. (a) Schematic preparation for CNC. (b) (i) Wide-angle X-ray diffraction patterns of CNC and PBS nanocomposites with increasing CNC content up to 1 wt%. Transmission electron microscopy images of PBS nanocomposites (CNC content: 0.3 (ii) and 1.0 (iii) wt%). Reproduced with permission from [71] Copyright 2018 The Royal Society of Chemistry.$ 그림 Figure 9. (a) Schematic preparation for CNC. (b) (i) Wide-angle X-ray diffraction patterns of CNC and PBS nanocomposites with increasing CNC content up to 1 wt%. Transmission electron microscopy images of PBS nanocomposites (CNC content: 0.3 (ii) and 1.0 (iii) wt%). Reproduced with permission from [71] Copyright 2018 The Royal Society of Chemistry.
그림 Figure 10. Biomass-derived (a) TPEE, (b) polycarbonate, and (c) nylon 6,6 nanocomposites by in situ polymerization or solution blending method.

AI 본문요약
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문제 정의

본 총설에서는 기존 지방족 폴리에스터 기반의 범용 바이오플라스틱 현황에 대해서 간단히 살펴본 후, EP급의 물성을 갖는 바이오매스 기반 폴리에스터, 폴리카보네이트, 폴리아미드, 그리고 슈퍼EP 소재연구 동향을 소개하고자 한다. 또한 자연계 나노섬유를 이용한 플라스틱 물성 강화 및 바이오플라스틱과의 시너지 효과에 대해서 다루고자 한다.
본 총설에서는 기존 지방족 폴리에스터 기반의 범용 바이오플라스틱 현황에 대해서 간단히 살펴본 후, EP급의 물성을 갖는 바이오매스 기반 폴리에스터, 폴리카보네이트, 폴리아미드, 그리고 슈퍼EP 소재연구 동향을 소개하고자 한다. 또한 자연계 나노섬유를 이용한 플라스틱 물성 강화 및 바이오플라스틱과의 시너지 효과에 대해서 다루고자 한다.

가설 설정

(a) Schematic preparation for CNC. (b) (i) Wide-angle X-ray diffraction patterns of CNC and PBS nanocomposites with increasing CNC content up to 1 wt%. Transmission electron microscopy images of PBS nanocomposites (CNC content: 0.

제안 방법

PBS와 같은 범용 바이오플라스틱 뿐만 아니라, thermoplastic polyether ester (TPEE)계 바이오-엘라스토머에도 높은 기계적 보강 효과를 보였다(Figure 10a)[72]. 1,4-Butanediol 단량체에 CNC를 사전에 분산시킨 후, dimethyl-FDCA, CHDM, polytetramethylene ether glycol(PTMEG) 단량체와 용융 축합중합을 수행하였다. In situ 중합 결과물은 인장강도 67 MPa, 신율 860%의 기계적 물성을 나타내어 동일 조건의 석유계 엘라스토머, 용액 제조 나노복합체 보다 뛰어났다.
본 총설에서는 친환경성, 지속가능성, 기계적 물성, 광학 특성, 열치수 안정성, 접근성 등이 우수한 “터프” 바이오플라스틱을 구현하기 위해 고분자 구조접근에서부터 시작하여 중합법, 분석, 가공 및 응용까지 석유계 플라스틱 대비 경쟁력을 직접 비교해 보았다.
이를 극복하기 위해서 2018년 한국화학연구원 바이오화학연구센터에서는 나노셀룰로오스를 친수성 단량체에 사전에 분산시킨 후 in situ 고분자 중합을 진행하여 나노복합체를 제조하는 연구를 소개하였다. 일반적으로,CNC/PBS 나노복합체 제조 시 나노보강재의 응집이 발생하는 경우 오히려 물성이 감소하지만, 본 연구에서는 효과적인 분산이 가능함을 제조된 나노복합체의 투과전자현미경과 X-ray 분석을 통해 확인하였다(Figure 9b). 이러한 높은 수준의 분산도로 인하여 인장강도 42 MPa 수준인 PBS의 기계적 강도가 고분자 중량대비 0.

대상 데이터

본 소재는 기존 석유계 PSU에 대비하여 높은 Tg (212 ℃) 및 인장강도(78 MPa), 그리고 낮은 열팽창 계수(23.8 ppm/K)를 달성하였다.

성능/효과

1,4-Butanediol 단량체에 CNC를 사전에 분산시킨 후, dimethyl-FDCA, CHDM, polytetramethylene ether glycol(PTMEG) 단량체와 용융 축합중합을 수행하였다. In situ 중합 결과물은 인장강도 67 MPa, 신율 860%의 기계적 물성을 나타내어 동일 조건의 석유계 엘라스토머, 용액 제조 나노복합체 보다 뛰어났다. 향상된 기계적 특성은 열분석과 구조분석을 통해 CNC가 고분자 구조 내에서 가소제 역할을 하는 것을 확인하였고, in situ 샘플의 경우 가소화 역할이 커서 경질 도메인과 연질 도메인의 밀도차가 크게 증가했음을 관찰하였다.
이 결과는 파손될 경우 날카로운 파편이 되는 유리를 대체하는 투명 플라스틱 소재로 사용되기에 중요한 의미를 가진다. 나노 보강재와 고분자 매트릭스 계면간의 향상된 상호작용은 외부 응력 하에서 섬유형상(long fibril) 및 미세 공극(micro-sized cavity) 구조를 발생시킴으로 효과적으로 외부 스트레스에 의해 발생하는 에너지를 분산시킬 수 있었다.
이를 통해 효율적인 상분리가 일어났고 물성 증가를 유도하였다. 또한 FDCA에 의해 형성된 연질 도메인은 변형 축을 따라 CNC의 배향을 용이하게 하는 특징으로 인하여 3D-프린팅 시 기존 열 압착 방식에 의한 기계적 물성의 70% 수준을 달성할 수 있었다.
대표적으로 헤테로 고리형 바이오매스 단량체인 ISB 및 FDCA로부터 제조한 고분자들이 가장 우수한 특성들을 보이고 있어 바이오플라스틱 시장 확대의 선두에 있다. 또한, 자연계 나노섬유와 in situ 중합법과의 시너지를 통하여 최소함량으로 극대화된 물성 강화를 이룸으로써 친환경 all-organic nanocomposites의 가능성을 보이고 있다. 지속가능사회를 최우선 가치관으로 두는 시대적 움직임에 부합하여 바이오플라스틱의 활발한 연구개발 노력과 상용화 움직임은 지속 확대될 것으로 기대한다.
상기 제조방법에 의한 나일론 6,6 나노복합체는 강한(stiff) 특성에서 질긴(tough) 특성으로 자유롭게 조절될 수 있었다. 복합체 질량 대비 0.4 중량% 함량의 CsW만으로 1.7배 향상된 106 MPa의 인장강도를 in situ 제조법으로 달성하였고, 2.1배 향상된 104 MJ/m3의 인장인성을 블렌딩 제조법으로 달성하였다. 이러한 결과는 상호작용이 가능한 재생순환형 나노보강재 기반 유기 복합체의 산업적 적용을 위한 주춧돌이 될 것으로 기대된다.
한편으로, CsW를 폴리아미드와 유기산 용액에서 분산시킨 후 캐스팅 방법으로 제조한 나노복합체의 경우 표면이 암모늄기(-NH3+)로 양성자화 된 나노섬유가 고분자 매트릭스를 가소화함으로써 향상된 인장인성 값을 보였다(Figure 10c)[74]. 상기 제조방법에 의한 나일론 6,6 나노복합체는 강한(stiff) 특성에서 질긴(tough) 특성으로 자유롭게 조절될 수 있었다. 복합체 질량 대비 0.
반면에 ISB의 경우는 여러 유기합성 과정을 통해서 2차 알콜기가 아민기로 전환된 후에 디카르복실산 단량체와 축합중합을 통하여 폴리아미드나, 디안하이드라이드(dianhydride) 단량체와 축합중합을 통하여 폴리이미드가 합성되었다[43,44]. 입체 구조가 있는 ISB에 의해서 합성된 고분자는 비결정질 특성이 강화되었고, 석유계와 동등이상의 기계적 물성, 및 더 향상된 광학 특성을 보였다.
그 동안 바이오플라스틱에 대한 사용자의 부정적 인식은 바이오플라스틱 산업의 확장을 저해시키는 큰 요인이 되고 있다. 지구온난화 대응, 석유고갈 문제해결, 탄소중립과 같은 친환경적인 장점이 있음에도 불구하고, 석유계 플라스틱에 비해 상대적으로 약한 기계적 물성, 높은 제조비용은 바이오플라스틱의 큰 약점이 되었다. 특히, 생분해성 플라스틱의 경우 1990년대부터 poly(lactic acid) (PLA), poly(butylene succinate) (PBS), poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT), poly(hydroxyalkanoate) (PHA) 등의 여러 종류의 고분자가 상용화 되는 결실을 맺었으나, 확실한 차별화 전략의 부재로 생산량의 성장속도가 전체 플라스틱의 성장속도에 훨씬 못 미치고 있다[2,3].
특히, FDCA는 전처리 반응이나 추가 전환 반응 없이 상대 디아민 단량체와 축합중합을 통해 아미드 결합을 형성할 수 있어 효과적이다. 퓨란 그룹이 아미드 그룹간의 수소결합을 방해하여 유기용매에 높은 용해도를 가졌고, 높은 분자량과 강직한 주쇄 특징으로 인해 만족스러운 열적, 기계적 특성을 선보였다. 구체적으로 poly(p-phenylene furanoate) 소재는 302 ℃의 T_g, 1.
In situ 중합 결과물은 인장강도 67 MPa, 신율 860%의 기계적 물성을 나타내어 동일 조건의 석유계 엘라스토머, 용액 제조 나노복합체 보다 뛰어났다. 향상된 기계적 특성은 열분석과 구조분석을 통해 CNC가 고분자 구조 내에서 가소제 역할을 하는 것을 확인하였고, in situ 샘플의 경우 가소화 역할이 커서 경질 도메인과 연질 도메인의 밀도차가 크게 증가했음을 관찰하였다. 이를 통해 효율적인 상분리가 일어났고 물성 증가를 유도하였다.

후속연구

8 ppm/K)를 달성하였다. 고온에서도 특별하게 낮은 열팽창 계수는 치수안정성이 요구되는 산업용 커넥터, 소켓 등의 제품에 적용될 수 있고, 뿐만 아니라 생체 저독성을 특징으로 살균 과정에서도 변형이 없는 가정생활, 의료용 제품에 응용 가능할 것으로 예측된다.
1배 향상된 104 MJ/m3의 인장인성을 블렌딩 제조법으로 달성하였다. 이러한 결과는 상호작용이 가능한 재생순환형 나노보강재 기반 유기 복합체의 산업적 적용을 위한 주춧돌이 될 것으로 기대된다.
또한, 자연계 나노섬유와 in situ 중합법과의 시너지를 통하여 최소함량으로 극대화된 물성 강화를 이룸으로써 친환경 all-organic nanocomposites의 가능성을 보이고 있다. 지속가능사회를 최우선 가치관으로 두는 시대적 움직임에 부합하여 바이오플라스틱의 활발한 연구개발 노력과 상용화 움직임은 지속 확대될 것으로 기대한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	PLA 소재란?	지방족 폴리에스터 화학구조의 범용 바이오플라스틱이 가장 먼저 상용화된 데에는 여러 가지 요인이 있겠지만 폴리에틸렌, 폴리프로필렌과 같은 비분해성 석유계 플라스틱 대비 가수분해 및 미생물이 접근하여 연료화가 가능한 에스터 결합 및 지방족 탄소원을 보유하고 있는 데에 기인한다(Figure 3). 젖산고분자라고도 칭하는 PLA 소재는 생분해 될 수 있는 합성 바이오플라스틱 중 가장 널리 알려진 물질이다[15,16]. 옥수수로 대표되는 식용 바이오매스 자원에서 젖산 단량체(lactic acid)를 대량으로 생산할 수 있기 때문에 가격 및 생산성을 안정화 시킬 수 있고, 미국 NatureWorks 기업에 의해 연간 15만 톤 이상의 생산력을 유지하고 있다[17].
	바이오플라스틱의 약점은?	그 동안 바이오플라스틱에 대한 사용자의 부정적 인식은 바이오플라스틱 산업의 확장을 저해시키는 큰 요인이 되고 있다. 지구온난화 대응, 석유고갈 문제해결, 탄소중립과 같은 친환경적인 장점이 있음에도 불구하고, 석유계 플라스틱에 비해 상대적으로 약한 기계적 물성, 높은 제조비용은 바이오플라스틱의 큰 약점이 되었다. 특히, 생분해성 플라스틱의 경우 1990년대부터 poly(lactic acid) (PLA), poly(butylene succinate) (PBS), poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT), poly(hydroxyalkanoate) (PHA) 등의 여러 종류의 고분자가 상용화 되는 결실을 맺었으나, 확실한 차별화 전략의 부재로 생산량의 성장속도가 전체 플라스틱의 성장속도에 훨씬 못 미치고 있다[2,3].
	PLA 소재의 장점은?	젖산고분자라고도 칭하는 PLA 소재는 생분해 될 수 있는 합성 바이오플라스틱 중 가장 널리 알려진 물질이다[15,16]. 옥수수로 대표되는 식용 바이오매스 자원에서 젖산 단량체(lactic acid)를 대량으로 생산할 수 있기 때문에 가격 및 생산성을 안정화 시킬 수 있고, 미국 NatureWorks 기업에 의해 연간 15만 톤 이상의 생산력을 유지하고 있다[17]. 미생물에 의해 생산되는 PHA는 가수분해가 쉽게 일어나지 않아 안정적인 사용편의성을 제공하는 큰 장점을 갖고 있다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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