[논문]고방열 재료 개발을 위한 에폭시/단일벽 탄소나노튜브 복합체 개발

김현일; 고흥조; 유남호

doi:10.7234/composres.2020.33.1.007

고방열 재료 개발을 위한 에폭시/단일벽 탄소나노튜브 복합체 개발
Development of Epoxy Composites with SWCNT for Highly Thermal Conductivity 원문보기

Composites research = 복합재료, v.33 no.1, 2020년, pp.7 - 12

김현일 (Institute of Advanced Composite Materials, Korea Institute of Science and Technology(KIST)) , 고흥조 (School of Materials Science and Engineering, Gwangju Institute of Science and Technology(GIST)) , 유남호 (Institute of Advanced Composite Materials, Korea Institute of Science and Technology(KIST))

초록
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지난 10년간 효율적인 방열 재료 개발을 위해 유망한 매트릭스로서 액정 에폭시 수지(Liquid crystalline epoxy, LCER)는 많은 주목을 받아 왔다. 본 연구에서는 LECR중에서 대표적인 4,4-diglycidyloxybiphenyl (DP) 에폭시를 이용한 고분자/SWCNT 복합체의 합성과 제조 및 특성 분석을 포함한 포괄적인 연구를 제시한다. 복합 재료의 열전도 특성을 확인해보기 위해 에폭시 수지와 충전제인 단일벽 탄소나노튜브(Single-wall carbon nanotube, SWCNT)로 구성된 복합체 샘플이 준비되었다. 특히 DP 복합체는, LCER의 고도로 정렬 된 미세 구조로 인해 동일한 필러를 사용하는 상업용 에폭시의 복합체에 비해 높은 열 전도성을 보였다. 또한, DP 복합체의 열전도도는 충전제의 양을 조절하여 제어할 수 있으며, 특히 SWCNT의 함량이 50 wt%인 DP 복합체는 열전도도는 2.008 W/mK로 가장 높은 열전도도를 나타내었다.

Abstract ▼ AI-Helper

Over the past decade, liquid crystalline epoxy (LCER) has attracted much attention as a promising matrix for the development of efficient heat dissipation materials. This study presents a comprehensive study including synthesis, preparation and chacterization of polymer/inorganic composites using typical 4,4-diglycidyloxybiphenyl (DP) epoxy among LECR. To confirm the thermal conductivity of composite materials, we have prepared composite samples composed of epoxy resin and single-wall carbon nanotube (SWCNT) as a filler. In particular, DP composites exhibit higher thermal conductivity than commercial epoxy composites that use the same type of filler due to the highly ordered microstructure of the LCER. In addition, the thermal conductivity of the DP composite can be controlled by controlling the amount of filler. In particular, the DP composite containing a SWCNT content of 50 wt% has the highest thermal conductivity of 2.008 W/mK.

주제어

표/그림 (6)

그림 Fig. 1. Chemical structures of epoxy resins and curing agent
그림 Fig. 2. Scheme of curing process
그림 Fig. 3. TGA curves of of epoxy composites containing 0, 10, 30 and 50 wt% of CNT (heating rate: 10°C/min)
그림 Fig. 4. DMA curves of of epoxy composites containing 0, 10, 30 and 50 wt% of CNT (1 Hz, heating rate: 3°C/min); (a) stor-age modulus (E'), (b) loss modulus (E'')
$Fig. 5. SEM micrographs of fracture surfaces of epoxy compos-ites containing (a) 0, (b) 10, (c) 30, and (d) 50 wt% of CNT$ 그림 Fig. 5. SEM micrographs of fracture surfaces of epoxy compos-ites containing (a) 0, (b) 10, (c) 30, and (d) 50 wt% of CNT
표 Table 1. Thermal conductivities of epoxy composites

AI 본문요약
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제안 방법

에폭시 수지의 유리 전이 온도(T_g), 액정 거동 및 경화 온도 파악에는 시차 주사 열량계(differential scanning calorimetry, DSC) Auto-Q20 (TA Instruments, USA)에 의해 10 또는 20 o C/분의 가열 속도 에서 질소 가스 흐름하에 관찰되었다. 동적 기계적 열 분석 (Dynamic mechanical thermal analyses, DMA)은 Q800 (TA Instruments, USA)에서 3 o C/ 분의 가열 속도로 직사각형 샘플(길이 40 mm, 폭 10 mm 및 두께 3 mm)을 캔틸레버 클램프를 사용하여 샘플의 유리전이 및 기계적 특성을 분석하였다. 복합소재의 열전도도는 Hot Disk TPS 2500 S (Hot Disk, Sweden) 장비로 7577 Kapton 센서를 이용하여 측정되었다.
이번 연구에서 우리는 LCER를 매트릭스로 사용하여 합성하기 쉬운 복합 재료 시스템을 고안했으며, 단일벽 탄소 나노튜브(Single-wall carbon nanotube, SWCNT)를 필러로 사용하였다. 올리고머인 4,4'-diglycidyloxybiphenyl (DP)는 4,4'-biphenol와 epichlorohydrin와의 one-step 반응을 통해 얻을 수 있었다.
SWCNT는 불규칙한 형상을 가지며, 2 nm의 직경을 가지며, 길이는 5 µm를 가지고 있다. 최종적으로 10, 30, 50 wt%의 SWCNT 함량을 갖는 복합체를 준비하여 복합 시스템에서의 열전도를 조사하였다.

대상 데이터

1에서 나타내어진다. 4,4'-iaminodiphenylsulfone (DDS)는 Sigma-Aldrich (USA)를 통해 구매를 하였으며, 탄소나노튜브는 OCSiAl (Luxembourg) 의 단일벽 타노나노튜브를 이용하였다.

이론/모형

복합체의 열전도도는 ISO 표준 22007-2에 따라 Hot Disk 방법을 사용하여 측정되었다. Hot Disk 방법은 측정 과정이 간단하고 측정값의 오차 범위가 작다.

성능/효과

Fig. 4를 보면 SWCNT 함량이 증가할수록 저장탄성률이 급격하게 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 이것은 SWCNT의 우수한 기계적 특성으로 기계적인 특성이 향상된 것 이라고 볼 수 있다[31-33].
TGA를 통해 순수 에폭시 수지 및 복합체의 열적 특성을 조사하였으며, 충전제인 탄소나노튜브의 함량은 TGA를 통해 확인할 수 있었다(Fig. 3).
에폭시와 경화제 및 충진제를 포함한 혼합물을 고압하의 열 경화를 통해 성공적으로 낮은 공극 함량을 갖는 복합체를 얻을 수 있었다. 경화 된 DP 에폭시는 상용 에폭시 수지에 비해 높은 열전도도를 나타내며, SWCNT의 함량이 증가함에 따라 열전도도가 향상되는 것을 확인할 수 있었다. 이번 연구는 열전도도에 대한 액정성 매트릭스및 충진제의 상관 관계를 알 수 있으며, 에폭시/SWCNT 복합체에 뿐만 아니라 열 발산 재료에 대한 연구에 대한 참고자료가 될 것이다.
질소 분위기하 탄소나노튜브는 800°C 이하에서 열 분해되지 않기 때문에 800°C로 가열한 후의 나머지 중량은 필러 내용물에 해당합니다. 에폭시 /SWCNT 복합체는 충전제 함량이 증가함에 따라 더 높은 잔류무게를 나타내는 것으로 보아 함량에 따라 제대로 제작이 되었다는 것을 확인할 수 있었다. 또한 DMA를 통해 열적 기계적 강도를 확인해볼 수 있었다.
요약하면, 우리는 액정 에폭시 및 상용 SWCNT 필러를 사용하여 복합체의 열전도도를 효율적으로 향상시키기 위해 중요한 방법을 제공하였다. 액정성을 가지는 4,4'-diglycidyloxybiphenyl (DP) 에폭시와 액정구간에서 경화를 시키기 위해 4,4'-diaminodiphenylsulfone (DDS)를 경화제로 사용하였다.
008 W/mK이다. 이번 연구들을 통해서 액정성 에폭시를 사용할 경우가 상용되고 있는 에폭시보다 높은 열전도도를 나타내는 것을 알 수 있었으며, 또한 복합소재의 경우에도 상용 에폭시를 이용한 복합소재 보다 뛰어난 열전도도 특성을 나타내는 것을 알 수 있었다. 뿐만 아니라, 면저항측정기(4 probe)를 통해서 복합체의 면저항을 관측해보았다.
마지막으로 혼합물을 디스크 형의 SUS 몰드에 넣은 후 5 MPa 압력 하에서 170 o C 온도하에 2시간 동안 열 프레스하여 경화시켰다. 최종적으로 직경 20 mm이며 두께 3.5 mm의 디스크 형인 에폭시/SWCNT 복합체를 얻을 수 있었다.

후속연구

경화 된 DP 에폭시는 상용 에폭시 수지에 비해 높은 열전도도를 나타내며, SWCNT의 함량이 증가함에 따라 열전도도가 향상되는 것을 확인할 수 있었다. 이번 연구는 열전도도에 대한 액정성 매트릭스및 충진제의 상관 관계를 알 수 있으며, 에폭시/SWCNT 복합체에 뿐만 아니라 열 발산 재료에 대한 연구에 대한 참고자료가 될 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	액정 폴리머가 열확산 물질로서 유망한 매트릭스로서 주목 받고 있는 이유는?	액정 폴리머(Liquid crystallin polymer, LCP)는 고도로 배열 된 미세 구조를 가지고 있기 때문에 포논 진동을 통해 효율적인 열전달을 가능하여 열확산 물질로서 유망한 매트 릭스로서 주목 받고 있다. 이와 관련하여 에폭시[22], 아크릴 레이트[23] 및 말레이 미드[24]를 포함한 몇 가지 유형의 액정 성 고분자가 보고되었다.
	고분자 수지의 열전도도는 무엇의 첨가에 의해 크게 향상될 수 있는가?	탄소 재료와 세라믹과 같은 유기 고분자와 열전도성 충진제의 합성이 유망한 해결책으로 고려되어왔다[9-12]. 고분자 수지의 열전도도는 충진제의 첨가에 의해 크게 향상 될 수 있지만 가공성 및 기계적 강도 및 내구성과 같은 복합 재료의 중요한 물리적 성질은 고농도의 충진제를 사용함으로써 현저히 감소된다[14]. 보고된 바에 따르면, 고농도 충진제에 의한 문제를 해결하기 위해 열전도성 수지의 합성[15,16], 열전도성 상업용 고분자 가공[17,18] 및 복합체 내 무기 충진제의 배향과 같은 새로운 접근법[19-21] 등 다양한 학계의 보고가 있다.
	열을 많이 발생시키는 고집적 회로의 개발이 과속화 되면서 발생하는 열과 축적된 열 에너지는 어떤 문제를 일으키는가?	최근에는 일상생활에서 경량화, 박형(薄型)화, 다기능 전자 기기에 대한 요구가 높아짐에 따라 동작 중 열을 많이 발생시키는 고집적 회로의 개발이 가속화 되고 있다[1-3]. 이러한 열 발생과 축적 된 열에너지는 동작 불량이나 오동작, 내구성 저하 등의 문제를 유발시키게 된다. 따라서 더효율적인 열 발산 재료의 개발은 중요한 문제가 되고 있다 [4-6].

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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