[논문]고효율 페로브스카이트 태양전지용 무기 금속 산화물 기반 정공수송층의 개발

이하람; 킴 마이; 장윤희; 이도권

doi:10.21218/cpr.2020.8.2.060

고효율 페로브스카이트 태양전지용 무기 금속 산화물 기반 정공수송층의 개발
Development of Inorganic Metal Oxide based Hole-Transporting Layer for High Efficiency Perovskite Solar Cell 원문보기

Current photovoltaic research = 한국태양광발전학회논문지, v.8 no.2, 2020년, pp.60 - 65

이하람 (광전하이브리드연구센터, 한국과학기술연구원) , 킴 마이 (광전하이브리드연구센터, 한국과학기술연구원) , 장윤희 (광전하이브리드연구센터, 한국과학기술연구원) , 이도권 (광전하이브리드연구센터, 한국과학기술연구원)

Abstract ▼ AI-Helper

In perovskite solar cells with planar heterojunction configuration, selection of proper charge-transporting layers is very important to achieve stable and efficient device. Here, we developed solution processible Cu doped NiOx (Cu:NiOx) thin film as a hole-transporting layer (HTL) in p-i-n structured methylammonium lead trihalide (MAPbI3) perovskite solar cell. The transmittance and thickness of NiOx HTL is optimized by control the spin-coating rate and Cu is additionally doped to improve the surface morphology of undoped NiOx thin film and hole-extraction properties. Consequently, a perovskite solar cell containing Cu:NiOx HTL with optimal doping ratio of Cu exhibits a power conversion efficiency of 14.6%.

주제어

표/그림 (7)

그림 Fig. 1. Transmission spectra of NiO_x thin films prepared through various spin-coating rate (Inset: Enlarged transmittance spectra of NiO_x thin films in the range of 300 to 800 nm)
그림 Fig. 2. (a) Cross-sectional FE-SEM images of ITO/NiO_x/MAPbI₃ and (b) Statistics of current density of perovskite solar cells as a function of NiO_x hole-transporting layers (HTLs) prepared through various spin-coating rate (The number of devices for NiO_x HTLs prepared by 2000, 3000, 4000 and 5000 rpm is 7, 4, 4 and 4, respectively.)
그림 Fig. 3. FE-SEM images of MAPbI₃ perovskite thin films grown on PEDOT:PSS and NiO_x HTLs
그림 Fig. 4. j-V curves of representative perovskite solar cells with PEDOT:PSS and NiO_x HTLs
그림 Fig. 5. FE-SEM images of (a) NiO_x and Cu:NiO_x thin films, (b) surface and (c) cross-sectional FE-SEM images of ITO/HTL/MAPbI₃
표 Table 1. The average values of photovoltaic parameters as a function of HTLs (The number of devices for PEDOT: PSS and NiO_x HTLs is 7 and 4, respectively.)
그림 Fig. 6. Statistics of photovoltaic parameters of perovskite solar cells with Cu:NiO_x HTLs as a function of Cu²⁺/Ni²⁺ molar ratio (The number of devices for 0, 2, 5, 7 and 10% Cu doped NiO_x HTLs is 4, 8, 16, 11 and 11, respectively.)

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 MAPbI₃ 기반 p-i-n 구조의 페로브스카이트 태양전지의 PEDOT:PSS 정공수송물질을 대체하기 위한 용액공정 기반의 NiO_x 정공수송층을 개발하기 위해 진행되었다. 300°C의 온도에서 소성하는 NiO_x 박막의 코팅 조건 조절과 Cu 도핑을 통해 Cu:NiO_x 정공수송층을 최적화 하였고, 그 결과 PEDOT:PSS 정공수송층에 비해 개방전압 및 단락전류가 향상됨을 확인하였다.

제안 방법

Cu 도핑의 정도를 조절하여 Cu:NiO_x 정공수송층을 형성하였고, Cu 도핑에 의한 페로브스카이트 태양전지의 광전특성을 비교하여 Fig. 6에 도시하였다.
NiO_x 정공수송층 기반의 페로브스카이트 태양전지의 낮은 충진인자 문제를 해결하기 위한 방법으로 Cu를 도핑하였다. 졸-겔 방법을 통해 도핑된 Cu는 Cu²⁺의 형태로 NiO_x에 혼입되었을 것으로 여겨지며²⁵⁾, Cu 도핑이 NiO_x 정공전도도 향상에 미치는 화학적 결합 상태에 대해 정확하게 분석하기 위해서는 추가적인 연구가 필요하다.
NiO_x 정공수송층의 투과도 및 두께 최적화를 위하여 NiO_x 전구체 용액의 스핀코팅 속도를 조절하였다. Fig.
PEDOT:PSS 전도성고분자 기반의 정공수송층에 의한 안정성 저하 문제를 해결하기 위해 NiO_x 무기물 소재 기반의 정공수송층을 개발하였다. 용액공정 기반 NiO_x 정공수송층은 스핀코팅 공정으로 형성되었으며, 스핀코팅 속도 조절을 통해 NiO_x 막의 두께 및 투과도를 조절하였다.
제작된 페로브스카이트 전구체 용액은 질소 분위기에서 정공수송층 위에 1000 rpm으로 10초, 4500 rpm으로 20초 동안 스핀코팅 되었으며, 스핀코팅 종료 5초 전 비용매인 클로로벤젠을 적하하여 100°C에서 13분간 열처리하였다. 전자수송층으로는 3’H-cyclopropa[1,9][5,6]fullerene-C₆₀-Ih-3’-butanoic acid 3’-phenylmethyl ester (C60 PCBM, nano- C-PCBM-BF)이 클로로벤젠에 20 mg mL-1의 농도로 용해된 용액을 페로브스카이트 광흡수층 위에 2000 rpm으로 60초 동안 스핀코팅하여 막을 형성시켰고, 마지막으로 100 nm의 은을 열증착기를 통해 증착함으로써 p-i-n 구조의 페로브스카이트 태양전지를 제작하였다.
ITO 기판을 아세톤, 에탄올, 및 이소프로필알코올로 각각 10분씩 초음파 세척기로 세척하였으며, 20분간 자외선/오존 처리하였다. 정공수송층인 PEDOT: PSS층 제조를 위해 PEDOT:PSS (Clevios, P VP AI 4083)를 메탄올에 1:2 비율로 용해하여 ITO 기판 위에 4000 rpm으로 40초 동안 스핀코팅한 후, 질소 분위기 글로브박스 내에서 150°C로 20분간 열처리하였다. NiO_x 용액은 1 M의 nickel nitrate hexahydrate과 1 M의 ethylenediamine을 1 ml의 ethylene glycol에 용해하였으며 도핑을 위하여 copper (II) nitrate trihydrate을 Ni²⁺에 대한 분자비로 첨가하였다.

대상 데이터

페로브스카이트 태양전지는 indium doped tin oxide (ITO)가 코팅된 유리기판 위에 제조되었다. ITO 기판을 아세톤, 에탄올, 및 이소프로필알코올로 각각 10분씩 초음파 세척기로 세척하였으며, 20분간 자외선/오존 처리하였다.

성능/효과

정공수송층을 개발하기 위해 진행되었다. 300°C의 온도에서 소성하는 NiO_x 박막의 코팅 조건 조절과 Cu 도핑을 통해 Cu:NiO_x 정공수송층을 최적화 하였고, 그 결과 PEDOT:PSS 정공수송층에 비해 개방전압 및 단락전류가 향상됨을 확인하였다.
Fig. 3의 FE-SEM 결과로부터 페로브스카이트 결정립의 크기는 정공수송층에 따라 달라지는 것을 알 수 있는데, PEDOT:PSS 정공수송층 위에 형성된 페로브스카이트의 결정립과 비교하였을 때, NiOx 정공수송층 위에 형성된 페로브스카이트의 결정립의 크기가 커짐을 관찰하였다. 많은 문헌에서 결정립의 크기가 증가함에 따라 결정립계(grain boundary)의 밀도가 감소하여 전하의 트랩을 방지함으로 태양전지의 단락전류가 향상됨을 보고한 바 있다^33-36).
6에 도시하였다. Cu가 도핑되는 정도가 증가할수록 개방전압이 감소하는 경향을 보이지만, 단락전류의 의미 있는 상승과 충진인자의 미량향상으로 인해 효율이 증가함을 알 수 있다. 개방전압의 감소는 Cu 도핑에 따른 NiO_x의 광전기화학적 특성의 변화로부터 기인하였을 것으로 추정되며, 정확한 원인 규명에 대한 추가적인 연구가 필요하다.
5(b,c)로부터, Cu 도핑여부와 관계없이 페로브스카이트 막의 두께만큼의 결정립이 형성되기는 하지만, Cu 도핑된 NiO_x 정공수송층 상에서 페로브스카이트의 결정성장이 더욱 촉진되어 Cu가 도핑되지 않은 NiO_x 정공수송층 위에 형성되는 페로브스카이트 결정립보다 크기가 큰 결정립이 형성됨을 알 수 있다(이미지 분석 프로그램으로 측정된 각각의 정공수송층 위에 형성된 페로브스카이트 결정립의 크기는, NiO_x 정공수송층의 경우 240 ± 63 nm, Cu:NiO_x 정공수송층의 경우 330 ± 72 nm이다). FE-SEM 결과를 종합하여보면, 조밀하게 형성된 Cu: NiO_x 정공수송층과 향상된 결정립을 갖는 페로브스카이트 막 사이 계면특성의 향상으로부터 계면에서의 전하 재결합 및 페로브스카이트 막과 ITO 투명전극이 직접 닿아 발생할 수 있는 소자의 단락을 방지할 수 있을 것으로 사료된다. 또한, Cu:NiO_x 정공수송층과 페로브스카이트 접촉 계면의 표면적 증가로 정공이동도의 향상을 기대할 수 있다⁴²⁾.
4에 도시하였으며, Table 1에 소자 성능을 결정하는 파라미터들과 효율의 평균값을 나타내었다. PEDOT:PSS 정공수송층 기반의 페로브스카이트 태양전지에 비해 NiOx 정공수송층을 포함하는 페로브스카이트 태양전지의 단락전류가 2 mA cm^-2 정도 향상됨을 확인하였다. 이는 FE-SEM 분석을 통해 확인된 바와 같이 결정립의 크기 증가에 따른 결정립계의 감소로부터 기인한 결과로 사료된다.
용액공정 기반 NiO_x 정공수송층은 스핀코팅 공정으로 형성되었으며, 스핀코팅 속도 조절을 통해 NiO_x 막의 두께 및 투과도를 조절하였다. 나아가, NiO_x 정공수송막의 모폴로지 개선 및 전도도 향상을 위하여 Cu를 도핑 하였으며, 5%의 Cu가 도핑되었을 때 PEDOT:PSS 정공수송층 대비 개방전압 및 단락전류의 유의미한 향상으로 페로브스카이트 태양전지 효율이 최대 14.6%까지 향상되었다.
개방전압의 감소는 Cu 도핑에 따른 NiO_x의 광전기화학적 특성의 변화로부터 기인하였을 것으로 추정되며, 정확한 원인 규명에 대한 추가적인 연구가 필요하다. 본 연구에서는 5% Cu가 도핑 되었을 때, 최적의 Cu:NiO_x 정공수송층이 형성된다고 판단하였고, 5% Cu가 도핑된 Cu:NiO_x 정공수송층을 포함하는 페로브스카이트 태양전지는 14.6%의 광전변환효율을 나타내었다.
3 eV 낮기 때문이다³⁷⁾. 하지만, 용액공정으로 형성된 NiOx 정공수송층 막은 PEDOT:PSS 정공수송층막에 비하여 균일도가 낮고 치밀하지 못하여 상대적으로 낮은 충진률을 나타내고 있음을 확인하였다.

후속연구

Cu가 도핑되는 정도가 증가할수록 개방전압이 감소하는 경향을 보이지만, 단락전류의 의미 있는 상승과 충진인자의 미량향상으로 인해 효율이 증가함을 알 수 있다. 개방전압의 감소는 Cu 도핑에 따른 NiO_x의 광전기화학적 특성의 변화로부터 기인하였을 것으로 추정되며, 정확한 원인 규명에 대한 추가적인 연구가 필요하다. 본 연구에서는 5% Cu가 도핑 되었을 때, 최적의 Cu:NiO_x 정공수송층이 형성된다고 판단하였고, 5% Cu가 도핑된 Cu:NiO_x 정공수송층을 포함하는 페로브스카이트 태양전지는 14.
정공수송층 기반의 페로브스카이트 태양전지의 낮은 충진인자 문제를 해결하기 위한 방법으로 Cu를 도핑하였다. 졸-겔 방법을 통해 도핑된 Cu는 Cu²⁺의 형태로 NiO_x에 혼입되었을 것으로 여겨지며²⁵⁾, Cu 도핑이 NiO_x 정공전도도 향상에 미치는 화학적 결합 상태에 대해 정확하게 분석하기 위해서는 추가적인 연구가 필요하다. 2000 rpm 조건으로 형성된 NiO_x와 Cu 도핑된 NiO_x (Cu:NiO_x) 막의 모폴로지와 NiO_x와 Cu:NiO_x 정공수송층 위에 형성된 페로브스카이트 막의 표면 및 단면 FE-SEM 이미지를 Fig.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	NiOx가 무엇인가?	최근, PEDOT:PSS를 대체하여 페로브스카이트 태양전지의 안정성을 향상시키기 위한 무기물 기반 정공수송층에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다15). 특히, p형 금속 산화물 반도체 물질인 NiOx는 높은 열적 안정성 및 투과도를 나타내며, MAPbI3 기반 p-i-n 구조의 페로브스카이트 태양전지에서 정공수송층으로 도입하기에 적합한 가전자대(5.4 eV)를 갖는다16).
	실리콘 태양전지를 대체할 차세대 태양전지에 대한 요구가 끊이지 않는 이유는 무엇인가?	27.6%의 높은 효율에도 불구하고, 실리콘을 정제하기 위해서 1500°C 이상의 고온 환경이 조성되어야하고 제조 공정이 복잡하다는 단점으로 인해 기존 실리콘 태양전지를 대체할 차세대 태양전지에 대한 요구가 끊이지 않고 있다. 실리콘을 대체할 차세대 태양전지 소재로 각광받고 있는 페로브스카이트는 ABX3 (A,B=양이온, X=음이온)의 결정구조를 가지며 화학적으로 쉽게 합성 가능한 유-무기물 소재로, 저비용의 장점과 더불어 우수한 전기광학적 특성을 나타낸다.
	평판구조의 페로브스카이트 소자를 이용한 태양전지를 만들 때 적합한 전하수송층의 조건은 무엇인가?	하지만 다공성 산화물(TiO2 또는 Al2O3) 기반 메조스코픽 구조의 페로브스카이트 태양전지에 비해 평판구조의 페로브스카이트 소자는 페로브스카이트 광흡수층과 전하수송층 사이에 형성되는 계면이 적기 때문에 원활한 전하이동을 통한 고효율의 소자를 제작하기 위해서는 적합한 전하수송층을 선택하는 것이 매우 중요하다6,7). 이상적으로 전하수송층은 높은 광투과도, 우수한 전기 전도도, 선택적 전하이동, 저온 공정 및 페로브스카이트 광흡수층과의 적절한 에너지 준위를 갖는 물질이어야 한다8,9).

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동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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