[논문]페로브스카이트의 표면 및 계면 결함 제어를 통한 안정성 향상 기술 경향

김민

doi:10.17702/jai.2020.21.2.41

페로브스카이트의 표면 및 계면 결함 제어를 통한 안정성 향상 기술 경향
Recent Progress in Surface/Interface Defect Engineering of Perovskite for Improving Stability 원문보기

접착 및 계면 = Journal of adhesion and interface, v.21 no.2, 2020년, pp.41 - 50

김민 (전북대학교 화학공학부)

초록
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유무기 할로겐화 납 페로브스카이트 태양전지는 25%을 넘는 높은 효율에도 불구하고 낮은 구동 안정성으로 인해 상용화에 불리하며, 이에 페로브스카이트 재료 내구성 향상을 위한 전략이 필요하다. 페로브스카이트 내구성을 높이기 위해서는 페로브스카이트 재료의 결함 특성과 열화 메커니즘 원리에 대해 이해해야 하며, 결함 제어를 통한 소자 안정화 전략을 취해야 한다. 이 총설에서는 페로브스카이트 내 결함 형성 및 소자 구동에 연관된 광물리 특징과 물질 열화 현상을 소개하고, 이를 해결하기 위한 다양한 결함 제어 기술 동향을 정리하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Organic-inorganic metal halide perovskite has shown a great promise in photovoltaic applications because of the skyrocketing power-conversion efficiencies up to 25.2% and their potentially low production cost. However, it also has critical issue of substantial material degradation during device operation to be overcome for successful commercialization. Understanding the nature of defects and their photochemistry related to material degradation is needed. Furthermore, strategy to passivate defects in perovskite should be adopted to improve the stability of perovskite. In this article, we present predominant defects formation in perovskite that contribute to material degradations in perovskite solar cells. We then discuss how material stability can be improved through reliable defect passivation engineering.

주제어

표/그림 (13)

그림 Figure 1. (a) Organic-inorganic lead halide perovskite and (b) progress of power conversion efficiency for singlejunction perovskite solar cells[10].
그림 Figure 2. Working principle of perovskite solar cells: Charge dissociation, charge diffusion, charge transport, charge extraction, and charge recombination[13].
그림 Figure 3. Schematic illustration of typical defects in PSCs: perfect lattice, Pb²⁺ vacancies, interstitial Pb2+, interstitial I₃^-, Pb–I antisite substitution, Frenkel defect, Schottky defect, Substitutional impurity, Interstitial impurity, Edge dislocation, grain boundary, dangling bonds on the surface, and precipitate[15].
그림 Figure 4. (a) Defect formation energies of MAPbI3 calculated in halide medium conditions by using the HSE06 functional (α = 0.43) by including spin–orbit coupling and a posteriori dispersion corrections. (b) Thermodynamic ionization levels of most stable defects in MAPbI₃[19]. Copyright 2018, Royal Society of Chemistry.
그림 Figure 5. Equilibrium configurations of iodine interstitials in their different charged states (color legend-Cyan: lead; purple: iodine; yellow: iodine atoms forming molecular defect species X³⁻, X²⁻).
그림 Figure 6. (a) Transient photocurrent of MAPbI₃ films coated with PMMA at increasing excitation densities and transient photocurrent of MAPbI₃ films coated with PMMA or Spiro; device architecture is illustrated in the inset. (b) PL spectra of MAPbBr₃ coated with Spiro-OMeTAD and PCBM. Adapted with permission[20]. Copyright 2016, Royal Society of Chemistry.
그림 Figure 7. Illustration of the ion migration pathways enabled by Schottky defects, Frenkel defects, lattice distortions due to accumulated charges, dissolved impurities, and softened lattice caused by light illumination induced bond weakening, and open space and wrong bonds at grain boundaries, and nonuniform strain induced extended defects caused by piezoelectric effect[21]. Copyright 2016, American Chemical Society.
그림 Figure 8. Oxygen induced degradation of perovskites.
그림 Figure 9. (a) Structure of cubic MAPbI₃ (left), monohydrate MAPbI₃ㆍH₂O (middle), and dihydrate (MA)₄PbI₆ㆍ2H₂O (right)[29]. Copyright 2015, American Chemical Society. (b) Degradation of MAPbI₃ films in moisture along the in-plane direction. (c) STEM image of perovskite film and an EDS oxygen element mapping image showing the distributions of elemental oxygen in the film. The scale bar in image is 500 nm[30]. Copyright 2016, The Royal Society of Chemistry.
그림 Figure 10. (a) J–V curves of PSCs based on perovskite doped with 10 μmol of LiI, KI, and CsI[33]. Copyright 2018, American Chemical Society. (b) A schematic of PCBM passivating Pb–I antistite defect along with the DFT calculation, showing the reduction of the Pb–I antisite induced deep-level traps (black) to much shallower (red) states upon the adsorption of PCBM[17]. Copyright 2015..
그림 Figure 11. (a) FAPbI₃ film formation with different Lewis bases as indicated. The middle row shows the intermediate adduct films and the bottom row shows the final perovskite films[31]. Copyright 2018, American Chemical Society. (b) Schematics of pyridine or thiophene passivating undercoordinated Pb atoms[34]. Copyright 2014, American Chemical Society. (c) Schematics showing the effect of using urea additive on film crystallization and the corresponding charge-transport characteristics[32]. Copyright 2017, Elsevier.
그림 Figure 12. Impact of MACl on the formation of α-FAPbI₃ perovskite[43]. Copyright 2019, Cell Publishing Group.
그림 Figure 13. (a) Schematic illustration of defect passivation at perovskite GBs by PEA⁺ from PEAI and SCN⁻ from Pb(SCN)₂[49]. Copyright 2019, Elsevier. And (b) Schematic representations of the 2D/3D perovskite with bulk cation, ethyl ammonium iodide[50].

AI 본문요약
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문제 정의

본 총설에서 페로브스카이트의 결함에 대한 물리화학적 특징에 대해 이해하고 그에 따른 열화 현상에 대해 소개하였다. 페로브스카이트의 결함은 기존 반도체 재료와는 다른 물성을 보이며 페로브스카이트 소자의 높은 광전변환효율을 설명하는 중요한 특성이지만, 외부 자극에 대한 열화 현상과 연계되어 반드시 제어되어야 하는 요소이다.
본 총설에서는 페로브스카이트 태양 전지를 구성하는 페로브스카이트 박막 내 결함 형성 및 열화 현상에 대해 소개하고, 이를 극복하기 위한 다양한 열화 방지전략을 소개하고자 한다.

가설 설정

Copyright 2015, American Chemical Society. (b) Degradation of MAPbI3 films in moisture along the in-plane direction. (c) STEM image of perovskite film and an EDS oxygen element mapping image showing the distributions of elemental oxygen in the film.

제안 방법

이에 대한 트랩 거동 분석을 위해 페로브스카이트 위에 정공 이동층 물질(Spiro-OMeTAD, spiro)을 코팅 했을 때, 광전류 곡선에서 느린 감쇠 부분이 사라지는 것을 확인했지만, 전자 이동층 물질(PCBM) 혹은 비전도체 물질인 PMMA을 코팅했을 땐 느린 감쇠 부분이 사라지지 않고 유지되는 것을 확인하였다. SpiroOMeTAD/페로브스카이트 소자의 광전류 분광분석을 통하여, 빛에 의해 여기된 정공이 spiro층으로 전달되고 페로브스카이트에 남아 있는 전자가 빠르게 정공 트랩과 비발광 재결합하고 광전류로 기여하지 않는 것을 분석하였다(Fig. 6b).
5) 이에 대한 결과로 격자 재편성 이 발생하면서 전자 트랩의 긴 수명을 유도한다. 이와 반대로 정공 트랩은 (0/-) 변환을 통해 I₂^- 분자를 만들면서 더 적은 격자 재편성을 유도하는 것으로 분석하였다. 이를 통해 정공 트랩 과정은 상대적으로 짧은 시간이 걸리며 발광 재결합되는걸 확인하였다.

대상 데이터

질소를 포함한 루이스 염기는 질소 원자의 고립 전자쌍이 아래 배위된 납 이온과 결합을 이룬다. 예시로 쓰였던 질소-공여체로는 피리딘(pyridine)첨가제가 쓰였다(Fig. 11b)[34,42]. 적은 양의 피리딘을 페로브스카이트 전구체 용액에 미리 추가하면 박막 형성 시, 적은 표면 결함을 가지며 크기가 큰 결정으로 성장한다.

성능/효과

결함 이론에 따르면 두 종류 의 결함이 짝을 지어 존재할 때 Frenkel 결함으로 정의하며, 페로브스카이트의 경우 동 이온이 이동하여 공공점결함과 침입 결함을 동시에 형성할 때 주로 Frenkel결함을 형성한다 이러한 페로브스카이트 내 결함의 반응성을 파악하기 위해 계산화학(DFT)을 이용하면 각 결함의 형성 에너지와 열역학적 이온화 준위에 대한 정 보를 얻을 수 있다. DFT를 통해 Frenkel 결함은 깊은 에너지와 얕은 에너지 준위의 트랩을 동시에 생성하는 것을 밝혀냈다. MAPbI₃의 경우, V_MA, V_Pb, V_I, MA_i, I_i, MA_Pb, Pb_MA는 낮은 형성 에너지를 가지고 얕은 결함 에너지 준위(약 0.
2%를 달성하였고,[1] 빛흡수 효율과 전하 이동 특성을 고려한 이론상의 최대 태양 전지 효율인 30%에 머지않아 도달할 수 있을 것으로 기대된다.[2] 이 효율은 단결정 실리콘 태양 전지의 최고 효율인 26.6%에 근접한 수치이며, 이외의 다결정 실리콘 태양전지(22.3%)와 CdTe 태양전지(22.1%)의 효율보다 높은 성능을 보이고 있어 실용화 가능성을 보이고 있다[1]. 특히, 할라이드 페로브스카이트의 뛰어난 빛흡수 능력(10⁵ cm-¹ 이상)과 긴 전하 이동 길이(1 μm 이상) 등의 특성이 페로브스카이트 태양 전지의 획기적인 효율 향상에 주요한 기여를 하였다[3,4].
적은 양의 피리딘을 페로브스카이트 전구체 용액에 미리 추가하면 박막 형성 시, 적은 표면 결함을 가지며 크기가 큰 결정으로 성장한다. 같은 방식으로 피리딘 작용기가 포함된 고분자 사슬도 페로브스카이트 표면 및 결정립계에 효과적으로 배위 하면서 결함 밀도를 크게 줄일 수 있었다. 이 피리딘 그룹과 납 이온의 결합 에너지는 37.
또한, KI의 I^- 이온이 공공을 채워주며 포타슘(K⁺)이온이 아래배위 된 할로겐화 이온 혹은 음전하 대전 트랩을 안정화시켜 이온 이동 현상을 크게 줄이고 구동 히스테레시스를 줄인다고 밝혀졌다. 특히 타 금속 양이온과 비교해도 (Rb⁺ , Cs⁺) 결함 밀도를 가장 크게 줄이는 것으로 분석하였다[37].
해당 외부 자극은 단일 인자로서 영향을 줄 때보다 둘 이상 동시에 영향을 미칠 때 더욱 빠르게 페로브스카이트 필름의 열화를 야기하는 것으로 밝혀졌다[8]. 이러한 열화 현상의 주된 메커니즘으로 페로브스카이트를 구성하는 이동성 이온이 외부 환경 자극에 의해 활성화되어 쉽게 주변부로 이동하고 타이온과 화학 반응하여 최종적으로 결정 구조를 무너뜨리는 것으로 제안되었다. 또한, 페로브스카이트 구성 요소 중 유기 양이온 (주로 알킬암모늄)의 강한 흡습성으로 인해 수분에 의한 열화 현상도 쉽게 관찰된다[9].
이에 대한 트랩 거동 분석을 위해 페로브스카이트 위에 정공 이동층 물질(Spiro-OMeTAD, spiro)을 코팅 했을 때, 광전류 곡선에서 느린 감쇠 부분이 사라지는 것을 확인했지만, 전자 이동층 물질(PCBM) 혹은 비전도체 물질인 PMMA을 코팅했을 땐 느린 감쇠 부분이 사라지지 않고 유지되는 것을 확인하였다. SpiroOMeTAD/페로브스카이트 소자의 광전류 분광분석을 통하여, 빛에 의해 여기된 정공이 spiro층으로 전달되고 페로브스카이트에 남아 있는 전자가 빠르게 정공 트랩과 비발광 재결합하고 광전류로 기여하지 않는 것을 분석하였다(Fig.
이 외에도 BAI를 섞어준 Ruddelesden-Popper 상이 섞여있는 3차원의 복합 페로 브스카이트 구조와[54] GuaSCN을 섞어준 이차원/삼차원 복합 구조가 뛰어난 결함 제어 및 열화 안정성을 가졌다고 발표되었다[46]. 특히 GuaSCN은 주석 기반 페로브스카이트에 첨가되었을 때 주석의 공공을 안정화시킴으로써 주석 산화를 방지하는 이차원 박막층이 도입되어 안정성을 크게 향상시킬 수 있었다.
[39-41] 해당 고분자는 카르복실기, 에테르기, 피롤리돈 작용기를 가지고 있어, 페로브스카이트 표면을 덮었을 때 효과적인 결함 저하 능력을 보였다. 특히, PEO고분 자는 수분을 흡수하는 특성이 있어서 수화된 페로브스카이트로부터 수분을 취해 자기 회복 효과를 가졌다.
또한, 페로브스카이트는 다결정 필름에 필연적으로 존재하는 결함에 대해 내성 능력(defect tolerance)을 지니고 있어, 밴드갭 에너지로부터 에너지 손실이 적은 태양 전지로 작동하고 높은 양자효율(EQE>90%)을 보인다. 페로브스카이트 필름의 용액 공정 용이성은 제작 비용적 측면에서 장점으로 부각되며, 모듈 기준으로 12%의 효율과 15년의 소자 수명을 달성한다면 0.35~0.49 $ㆍkWh^-1 (생성 에너지 당 제작단가)의 저비용 제작이 가능할 것으로 예측된다. 이는 현재 결정형 실리콘 태양 전지 균등화발전원가(LCOE)의 절반 이하의 수치이다[5].

후속연구

ABX₃ 화학식을 가지는 유무기 납 계열 할라이드 페로브스카이트 재료는 태양 전지에 활발하게 응용되어 단일 소자 효율 25.2%를 달성하였고,[1] 빛흡수 효율과 전하 이동 특성을 고려한 이론상의 최대 태양 전지 효율인 30%에 머지않아 도달할 수 있을 것으로 기대된다.[2] 이 효율은 단결정 실리콘 태양 전지의 최고 효율인 26.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	유기금속 할로 겐화물 페로브스카이트는 무엇인가?	페로브스카이트 태양전지의 주재료는 유기금속 할로 겐화물 페로브스카이트이며, 이는 유기물(A), 금속(M), 할로겐(X)이 결합해 AMX3 화학식을 만족하여 페로브스카이트형 결정 구조를 이루는 물질이다.(Fig.
	페로브스카이트의 열화 현상에 영향을 주는 요인에는 무엇이 있는가?	페로브스카이트의 열화 현상에 영향을 주는 요인으 로는 공기 중 수분, 산소, 열 그리고 빛 등이 있다. 해당 외부 자극은 단일 인자로서 영향을 줄 때보다 둘 이상 동시에 영향을 미칠 때 더욱 빠르게 페로브스카이트 필름의 열화를 야기하는 것으로 밝혀졌다[8].
	표면 결함이 페로브스카이트 광전 특성에 주는 영향의 예시는 무엇인가?	페 로브스카이트 필름은 저온 용액 공정 특성상 필연적 으로 표면 및 계면에 많은 결함을 형성하게 되고, 이러 한 표면 결함은 페로브스카이트 광전 특성에 큰 영향 을 미친다[6]. 예를 들어, 결정의 성장 한계에 제한을 주거나 계면에서의 에너지 레벨 어긋남을 유도하기도 하며 전하 이동 특성에 영향을 주기도 한다. 무엇보다, 페로브스카이트 결정 필름에 존재하는 결함은 지속적인 빛과 열에 노출되는 페로브스카이트 필름의 열화 현상을 가속화할 수 있다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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