[논문]나노박막 전사 방법 및 계면 파괴 역학

강수민; 김택수

doi:10.6117/kmeps.2020.27.3.009

나노박막 전사 방법 및 계면 파괴 역학
Nanofilm Transfer Methods and Interfacial Fracture Mechanics 원문보기

마이크로전자 및 패키징 학회지 = Journal of the Microelectronics and Packaging Society, v.27 no.3, 2020년, pp.9 - 19

강수민 (한국과학기술원 기계공학과) , 김택수 (한국과학기술원 기계공학과)

초록
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기능성 나노박막을 손상 없이 목표기판으로 옮기는 전사 기술은 나노박막 기반의 차세대 응용 제품 개발을 위한 초석이다. 본 논문에서는 최근 나노박막 전사의 연구 동향을 박막-기판 계면의 박리 원리에 따라 습식 식각 전사, 전기화학적 박리, 기계식 전사 방법 세 가지로 분류하여 간단하게 살펴볼 것이다. 더 나아가, 손쉽고, 기판 재활용이 가능하며, 광범위한 적용 가능성을 가지고 있어 유망 기술로 간주되는 기계식 전사 방법에 대하여 파괴 역학적 관점에 초점을 맞추어 다룰 것이다. 마지막으로, 나노박막의 기계식 전사 방법의 기술 성숙도를 향상시키기 위한 향후 도전 과제와 방향성에 대하여 고찰하고자 한다.

Abstract ▼ AI-Helper

Transferring of functional nanofilms onto target substrates is a cornerstone to developing nanofilm-based nextgeneration applications. In this work, we provide a brief review of recent advances on nanofilm transfer methods by categorizing them into the following three methods: wet-etching transfer, electrochemical delamination, and mechanical transfer. Furthermore, the mechanical transfer method, which is regarded as a promising technology owing to its facile, substrate recyclable, and widely applicable process, is overviewed by focusing on fracture mechanics approaches. Finally, the perspectives and challenges for future development of the mechanical transfer method are discussed.

주제어

표/그림 (19)

그림 Fig. 1. Nanofilm transfer: key for applications.
그림 Fig. 2. Wet-etching transfer process of graphene. Reprinted with permission from.²²⁾ Copyright 2009, American Chemical Society.
그림 Fig. 3. Utilization of pentacene sacrificial layer for clean transfer of graphene. Reprinted with permission from²⁶⁾. Copyright 2015, American Chemical Society.
그림 Fig. 4. Schematic illustration of electrochemical delamination method. Reprinted with permission from.³²⁾ Copyright 2011, American Chemical Society.
그림 Fig. 5. Mechanical transfer method by competition between G and G_C..
그림 Fig. 6. Schematic illustration of renewable mechanical transfer process. Reprinted with permission from.³⁹⁾ Copyright 2012, American Chemical Society.
그림 Fig. 7. Mechanical transfer of nanofilms by rate effect.
그림 Fig. 8. Variation of crack driving force G with respect to peeling rate. Reprinted with permission from⁵²⁾. Copyright 2007, American Chemical Society.
그림 Fig. 9. Enhancement of graphene-polymer interfacial adhesion by thermal treatment. Reprinted with permission from.⁵⁶⁾ Copyright 2019, Royal Society of Chemistry.
그림 Fig. 10. Transfer-printing by geometric effect. Reprinted with permission from⁶⁰⁾. Copyright 2014, American Chemical Society.
그림 Fig. 11. Shear-enhanced transfer-printing. Reprinted with permission from.⁶⁶⁾ Copyright 2011, American Institute of Physics.
그림 Fig. 12. Capillary-force-assisted transfer. Reprinted with permission from.⁷⁰⁾ Copyright 2017, American Chemical Society.
그림 Fig. 13. Graphene transfer by applying physical pressure, high temperature, and high voltage. Reprinted with permission from.⁷²⁾ Copyright 2014, Wiley-VCH.
그림 Fig. 14. Graphene transfer by stress induced with a Ni film. Reprinted with permission from.⁷³⁾ Copyright 2013, The American Association for the Advancement of Science.
그림 Fig. 16. Ethanol-assisted transfer of two-dimensional materials. Reprinted with permission from.⁸¹⁾ Copyright 2019, Wiley-VCH.
그림 Fig. 15. Delamination of Ni–SiO₂ interface in water for trans-ferring thin film electronics. Reprinted with permission from.⁷⁵⁾ Copyright 2012, Springer Nature.
그림 Fig. 17. Suggested mechanism for adhesion control in liquids: chemical reaction between a strained bond and environmental species at crack tip. Reprinted with permission from.⁸²⁾ Copyright 2013, Springer Nature.
$Fig. 18. Controlled crack propagation by considering bending moment and interfacial fracture energies. Reprinted with permission from.<sup>90)</sup> Copyright 2018, The American Association for the Advancement of Science.$ 그림 Fig. 18. Controlled crack propagation by considering bending moment and interfacial fracture energies. Reprinted with permission from.⁹⁰⁾ Copyright 2018, The American Association for the Advancement of Science.
그림 Fig. 19. Interpretation of rate-dependent mechanical transfer using deflection of crack. Reprinted with permission from.⁹¹⁾ Copyright 2019, American Chemical Society.

AI 본문요약
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문제 정의

따라서 속도, 온도, 구조 등을 포함한 다양한 요인으로 G 를 제어하는 방법, 액체를 이용해 G_C를 제어하는 방법 두 가지 방식으로 연구가 진행되어 왔음을 확인하였다. 마지막으로, 균열 휨이 전사 결과에 미칠 수 있는 영향을 고찰하고 기계식 전사 방법의 기술 준비 수준을 향상시키기 위한 향후 연구 방향을 제안하였다.
마지막으로, 기계식 전사 방법의 기술 성숙도를 더욱 향상시키기 위한 방안으로 균열 휨의 영향을 고찰하고자 한다. 실제로, 나노박막의 계면 파괴 및 전사 거동을 정확하게 이해하기 위해서는 G와 G C 의 단순 비교만으로는부족하다.
(1)을 기반으로, 균열 진전력 G를 박리 속도, 온도, 표면 구조, 하중 모드, 모세관력 등 여러 요인들을 통해 제어하는 방법, 그리고 나노박막–성장기판 계면의 접합 에너지 G_C를액체를 이용하여 제어하는 방법의 두 가지 접근법을 통해 연구가 진행되어 왔다. 본 논문에서는 이러한 기계식 전사 방법의 최근 발전 동향을 G를 제어하는 방법, 그리고 G_C를 제어하는 방법으로 나누어 살펴볼 것이다. 이에 더하여, 기계식 전사 연구에서는 충분한 고려가 되어 있지 않지만 박막의 계면 파괴 및 박리 거동에서 중요한 요소인 균열 휨(crack deflection)이 나노박막 전사에 미칠 수 있는 영향을 고찰할 것이다.
나노박막 전사 방법은 박막을 성장기판으로부터 박리 하는 방식에 따라 습식 식각 전사(wet-etching transfer), 전기화학적 박리(electrochemical delamination), 기계적 전사 (mechanical transfer) 세가지 방법으로 분류할 수 있다. 본논문에서는 각각의 전사 방법에 대한 메커니즘과 장단점을 간단하게 살펴볼 것이다. 더 나아가, 간단하고, 기판의 재활용이 가능하며, 광범위하게 적용 가능한 특성을 가지고 있는 기계식 전사 방법에 대한 연구를 파괴 역학적 관점에서 논하고, 향후 도전 과제와 방향성을 제안하고자 한다.

가설 설정

나노박막 기반 차세대 응용 제품이 상용화까지 도달하기 위해서는 (i) 고품질 기능성 박막의 제조 기술, (ii) 박막을 손상 없이 전사할 수 있는 기술, (iii) killer application 의 세 가지 핵심 요건을 모두 갖추어야 한다. 본 논문에 서는 두 번째 요건인 나노박막의 전사 기술을 박막의 박리 원리에 따라 습식 식각 전사, 전기화학적 박리, 기계식 전사 방법으로 분류하여 간략하게 살펴보았다.
둘째, 성공적인 전사를 위해 나노박막–성장기판 사이의 접합 에너지 GC를 초과하는 큰 균열 진전력 G를 인가해야 한다는 것이다.

제안 방법

본 논문에 서는 두 번째 요건인 나노박막의 전사 기술을 박막의 박리 원리에 따라 습식 식각 전사, 전기화학적 박리, 기계식 전사 방법으로 분류하여 간략하게 살펴보았다. 그 중에서도, 광범위한 적용 가능성, 저비용의 간단한 공정성을 보유하고 있는 기계식 전사 방법을 계면 파괴 역학적 관점에서 다루어 보았다. 기계식 전사 기술의 원리는 G 와 G_C의 경쟁으로 간주된다.
또한 이를 검증하기 위해 이중외팔보 파괴 시험과 분자동역학 시뮬레이션(molecular dynamics simulation)을 통해 Ni–SiO2 계면의 접합력 변화를 보여 주었다.
나노박막 기반 차세대 응용 제품이 상용화까지 도달하기 위해서는 (i) 고품질 기능성 박막의 제조 기술, (ii) 박막을 손상 없이 전사할 수 있는 기술, (iii) killer application 의 세 가지 핵심 요건을 모두 갖추어야 한다. 본 논문에 서는 두 번째 요건인 나노박막의 전사 기술을 박막의 박리 원리에 따라 습식 식각 전사, 전기화학적 박리, 기계식 전사 방법으로 분류하여 간략하게 살펴보았다. 그 중에서도, 광범위한 적용 가능성, 저비용의 간단한 공정성을 보유하고 있는 기계식 전사 방법을 계면 파괴 역학적 관점에서 다루어 보았다.
7). 즉, 성장기판 위의 나노박막을 스탬프로 전사할 때는 빠른 속도로 박리를 수행하고, 스탬프 위로 전사된 나노박막을 목표기판으로 인쇄할 때는 느린 속도로 박리를 수행한다. 이러한 원리는 이차원 물질에 대해서도 적용되어 박리 속도 증가에 따른 균열 진전력 증가 경향성과 이를 통한 전사 연구가 여러 논문에서 보고되고 있다.
지금까지 박리 속도, 온도, 표면 구조, 하중 모드, 모세관력 등 다양한 효과를 이용하여 외부로부터 인가하는 균열 진전력 G를 제어하는 전사 연구들을 소개하였다. 하지만, G를 제어하는 방법에는 다음의 두 가지 해결 과제가 있다.
지금까지 인가된 균열 진전력 G와 나노박막–성장기판의 계면 접합 에너지 GC의 경쟁이라는 지배 방정식을 통해 나노박막의 전사 연구를 살펴보았다.

성능/효과

앞서 수행된 연구들에서 나노박막의 전사 거동을 균열휨을 도입하여 해석하였지만, 아직까지 균열 휨이 나노박막의 기계식 전사에 미치는 영향이 정확하게 밝혀 졌다고 판단하기는 어렵다. 나노박막의 계면 균열 진전 거동에는 인접한 물질의 탄성 계수 차이, 외부에서 인가되는 하중 모드, 시편의 기하학적 구조, 그리고 계면과 재료의 파괴 에너지 등이 종합적으로 작용하며, 이에 따라 나노박막의 전사 수율과 전사 품질에 큰 영향을 미칠 것으로 사료된다. 따라서, 추후 기계식 나노박막 전사의 기술 준비 수준(technology readiness level)을 높이기 위해 균열 휨이 나노박막 전사에 미치는 영향에 대한 정량적 연구가 필요하다.
하지만, G를 제어하는 방법에는 다음의 두 가지 해결 과제가 있다. 첫째, 금(Au) 박막과 같이 도너(donor) 기판과 접합력이 낮은 물질의 경우 쉽게 박리가 가능하지만 그래 핀과 같은 이차원 물질의 경우 기판과 강한 물리적 결합 (bonding)을 형성하고 있기 때문에, 접착제나 표면 처리등의 도움 없이 대면적의 전사가 어렵다. 둘째, 성공적인 전사를 위해 나노박막–성장기판 사이의 접합 에너지 G_C를 초과하는 큰 균열 진전력 G를 인가해야 한다는 것이다.

후속연구

본논문에서는 각각의 전사 방법에 대한 메커니즘과 장단점을 간단하게 살펴볼 것이다. 더 나아가, 간단하고, 기판의 재활용이 가능하며, 광범위하게 적용 가능한 특성을 가지고 있는 기계식 전사 방법에 대한 연구를 파괴 역학적 관점에서 논하고, 향후 도전 과제와 방향성을 제안하고자 한다.
하지만, 앞서 언급한 바와 같이 나노박막의 접합 특성이 복잡하고, 균열 선단에서의 화학 반응을 직접적으로 관찰하는 것은 매우 어려운 일이다. 따라서, 액체의 G_C제어 메커니즘을 보다 정확하게 규명 하기 위해 위에서 언급한 두 이론을 종합적으로 고려한 심층적 연구가 필요하다고 사료된다.
나노박막의 계면 균열 진전 거동에는 인접한 물질의 탄성 계수 차이, 외부에서 인가되는 하중 모드, 시편의 기하학적 구조, 그리고 계면과 재료의 파괴 에너지 등이 종합적으로 작용하며, 이에 따라 나노박막의 전사 수율과 전사 품질에 큰 영향을 미칠 것으로 사료된다. 따라서, 추후 기계식 나노박막 전사의 기술 준비 수준(technology readiness level)을 높이기 위해 균열 휨이 나노박막 전사에 미치는 영향에 대한 정량적 연구가 필요하다.
하지만, 전기화학적 박리 방법은 여전히 전사과정 중에 PMMA 등의 나노박막을 보호하기 위한 폴리머 희생층을 필요로 하며, 액체를 활용한 공정이기 때문에 나노박막에 의도하지 않은 도핑 효과를 야기할 수 있다. 또한, 금속 등 환원반응을 발생 시킬 수 있는 성장기판을 활용해야 하기 때문에 적용 가능한 재료가 국한된 한계점이 있다.
비록 많은 연구가 성공적으로 수행되어 왔지만, 아직까지 액체를 이용한 정량적 계면 접합 에너지 제어 기술은부족한 현황으로 이에 대한 추가적인 연구가 요구된다. 또한, 액체를 이용하여 G_C를 제어하는 방법이 나노박막의 구조적 손상을 저감하는 것에 효과적이나, 액체로 인한 나노박막의 화학적 도핑 또는 오염 문제가 있을 수 있다는 단점이 있다.
은 점탄성 물질을 통해 박리를 수행할 때, 균열 진전력 G가 박리 속도에 의존하는 특성을 이용하여 박막의 전사-인쇄 공정을 개발하였다. 이 연구 이래로, 박리 속도를 통해 G를 제어하는 방법이 큰 주목을 받았으며, 속도 의존성 전사 공정에 대한 많은 후속 연구를 이끌었다고 볼 수 있다. 이 방법은 박리 속도가 빨라질수록 점탄성 스탬프와 나노박막 사이 균열 진전력 G가증가하여 나노박막을 성장기판으로부터 박리할 수 있는 원리를 이용한다(Fig.
전사 공정에서 발생할 수 있는 구조적 결함 및 균열을 평가할수 있는 방법으로는, 결함 가시화 방법^,85) 테라헤르츠 (terahertz)를 이용한 분석 방법^,86) 전자기 유도 방법⁸⁷⁾ 등이 있다. 이러한 검출 방법들을 적절히 접목하고, 각 응용 분야에서 요구되는 나노박막의 품질 기준을 정확하게설정하면, 최종적으로 기계식 전사 방법이 실제 산업에서 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
한편, Jang 등⁶⁹⁾ 은 R2R 공정에서 스탬프 위에 코팅된 환원된 산화 그래핀 박막이 전단 응력과 수직 응력의 mixed mode 조건을 이용하면 목표기판으로 전사가 더 잘된다는 것을 보고하였으며, 이를 mode mixity에 따른 G의 증가로 해석하였다. 이러한 하중 모드에 따른 파괴 거동은 본 논문의 후반부에서 다시한번 살펴볼 예정이다.
기계식 전사 방법은 공정의 간단함과 광범위한 적용 가능성 덕분에 산업적 활용 가능성이 높은 방법이라고 판단된다. 이를 위해서는 대면적, 고품질 나노박막의 효과적 전사 공정 개발과 더불어, 생산 신뢰성을 확보하기 위한 전사된 나노 박막의 품질 평가 기술이 수반되어야 할 것이다. 전사 공정에서 발생할 수 있는 구조적 결함 및 균열을 평가할수 있는 방법으로는, 결함 가시화 방법^,85) 테라헤르츠 (terahertz)를 이용한 분석 방법^,86) 전자기 유도 방법⁸⁷⁾ 등이 있다.
본 논문에서는 이러한 기계식 전사 방법의 최근 발전 동향을 G를 제어하는 방법, 그리고 G_C를 제어하는 방법으로 나누어 살펴볼 것이다. 이에 더하여, 기계식 전사 연구에서는 충분한 고려가 되어 있지 않지만 박막의 계면 파괴 및 박리 거동에서 중요한 요소인 균열 휨(crack deflection)이 나노박막 전사에 미칠 수 있는 영향을 고찰할 것이다.
⁵³⁾ 일 예로, Na 등⁴⁸⁾ 은 합성 그래핀의 속도 의존성 박리 경향과 G의 변화 양상을 이중외팔보 (double cantilever beam, DCB) 파괴 시험을 통해 확인하였지만, 함께 진행한 시뮬레이션 결과는 에너지 소실의 정도는 미미하다는 것을 보여 주었고 다른 메커니즘에 대한 추가 연구가 필요하다고 고찰하였다. 이처럼 속도 의존성 균열 진전력 변화는 나노박막 전사 분야에서 통용 되며, 응용되고 있는 현상이지만 기본적인 메커니즘을 완전히 밝히기 위한 후속 연구가 필요한 것으로 파악된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	나노박막 기반의 차세대 응용 제품 개발을 위한 초석은 무엇인가?	기능성 나노박막을 손상 없이 목표기판으로 옮기는 전사 기술은 나노박막 기반의 차세대 응용 제품 개발을 위한 초석이다. 본 논문에서는 최근 나노박막 전사의 연구 동향을 박막-기판 계면의 박리 원리에 따라 습식 식각 전사, 전기화학적 박리, 기계식 전사 방법 세 가지로 분류하여 간단하게 살펴볼 것이다.
	본 논문에서 나노박막 전사 방법은 박막-기판 계면의 박리 원리에 따라 어떻게 나뉘는가?	기능성 나노박막을 손상 없이 목표기판으로 옮기는 전사 기술은 나노박막 기반의 차세대 응용 제품 개발을 위한 초석이다. 본 논문에서는 최근 나노박막 전사의 연구 동향을 박막-기판 계면의 박리 원리에 따라 습식 식각 전사, 전기화학적 박리, 기계식 전사 방법 세 가지로 분류하여 간단하게 살펴볼 것이다. 더 나아가, 손쉽고, 기판 재활용이 가능하며, 광범위한 적용 가능성을 가지고 있어 유망 기술로 간주되는 기계식 전사 방법에 대하여 파괴 역학적 관점에 초점을 맞추어 다룰 것이다.
	기계적 전사방법의 장점은?	이러한 기계식 전사 방식은 여러 장점을 가지고 있다. 먼저, 공정이 간단하여 손쉽게 수행 가능하고, 값비싼 성장기판의 재활용이 가능하다(Fig. 6).39) 또한 전기화학적 박리 방법과 다르게 적용할 수 있는 나노박막 재료가 국한되어 있지 않고 광범위하며, 곡면 등 다양한 형상의 목표기판에도 적용할 수 있다.41,42) 특히, 재료의 새로운 기능성과 특성을 구현할 수 있어 최근 각광을 받고 있는 나노박막의 반데르발스 이종 구조(van der Waalsheterostructures, vdWHs)를 제작하기 위한 layer-by-layer 적층에 있어서, 목표기판 전체를 액체에 담그어야 하는 습식 식각 전사43) 또는 전기화학적 박리보다 더 유리한 접근법이라고 할 수 있다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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