[논문]메탄의 수증기/이산화탄소 복합 개질 반응용 니켈 촉매의 루테늄 증진 효과

장원진; 서유택; 노현석; 구기영; 서동주; 서용석; 이영우; 윤왕래

메탄의 수증기/이산화탄소 복합 개질 반응용 니켈 촉매의 루테늄 증진 효과
Promotion effect of Ru in Ni-based catalyst for combined $H_{2}O$ and $CO_{2}$ reforming of methane 원문보기

장원진 (총남대학교 바이오응용화학과) , 서유택 (에너지기술연구원, 신에너지연구부) , 노현석 (에너지기술연구원, 신에너지연구부) , 구기영 (한국과학기술원 생명화학공학과) , 서동주 (에너지기술연구원, 신에너지연구부) , 서용석 (에너지기술연구원, 신에너지연구부) , 이영우 (총남대학교 바이오응용화학과) , 윤왕래 (에너지기술연구원, 신에너지연구부)

미량의 Ru을 증진제로 첨가하여 니켈 촉매의 반응 활성을 증진시킴으로써, 저온 환원성과 장시간 반응에 대한 안정성을 확보하고자 하였다. Ni의 담지량은 12 wt%로 고정하였으며 이에 Ru을 각각 0.1, 0.3, 0.5 wt%로 변화시켜 2차 담지하였다. 메탄의 수증기/이산화탄소 복합 개질 반응에 있어 니켈 촉매에 Ru을 2차 담지 한 촉매는 800 $^{\circ}C$, GHSV(gas hourly space velocity) 265,000 $h^{-1}$ 하에서 100 %에 가까운 $CH_{4}$ 전환율을 보였으며, GHSV 1,060,000 $h^{-1}$ 일 때에도 10시간 동안 90 %의 $CH_{4}$ 전환율을 기록하였다. 또한 이 중 0.3 wt%의 Ru를 담지한 경우가 1,060,000 $h^{-1}$의 조건하에서도 95 %이상으로 가장 높은 $CH_{4}$ 전환율로 유지되었다. $H_{2}-TPR$ 분석 결과, Ni(12)/$MgAl_{2}O_{4}$ 와 비교해 볼 때 Ru(0.5)/Ni(12)/$MgAl_{2}O_{4}$와 Ru(0.3)/Ni(12)/$MgAl_{2}O_{4}$ 촉매의 경우 150 $^{\circ}C$에서 저온 환원이 가능한 $RuO_{2}$의 존재를 확인할 수 있었다.

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문제 정의

수증기 이산화탄소 복합 개질 반응 촉매 개발을 위해 Ni계 촉매에 Ru 첨가에 의한 증진 효과를 살펴보았다. Ni(12)/MgAhO₄촉매에 Ru 담지량을 0.
이를 위해 본 연구에서는 Ni계 촉매에 Ru을 증진제로 미량 첨가하여 탄소 침적에 대한 저항성 , 저온 활성 및 환원성을 강화한 복합개질반응용 촉매의 제조, 특성 분석, 촉매 활성 평가 결과에 대해 논하고자 한다.

제안 방법

공기 분위기 하 110 ℃에서 30분 동안 수분제거 과정을 거친 후 1 ℃/min 의 속도로 승온시켜 800 ℃ 에서 6시간 동안 소성시킨다. 같은 방법으로 소성 과정을 거친 Ni(12)/MgAlQ4에 각각 0.1, 0.3, 0.5 wt%의 Ru 을 각각 담지한 후 소성하였다. 이때 전구체로는 RuC₁₃-xH₂₀(99.
물은 micro syr i nge pump(KDSc i ent i f i c, KDS 220) 로 공급하여 1501의 예열기 내부에서 증발시켜 반응기 상부에서 기상 반응물들과 혼합되어 공급하였다. 개질 반응 후 생성 가스는 반응기 출구와 chi Her를 거쳐 GC(HP 6890N)를 이용하여 분석 하였다. 컬럼으로는 Carboxen 1006과 HPmoleseive 를 검출부로는 TO(H₂i N₂ 분석)와 FID(CO, CH₄, COz 분석)을 이용하였다.
이용하였다. 니켈의 담지량은 문헌조사 결과에 따라 개질반응의 최적 조성인 10'15 % 중 12 wt%로 고정하였다. 공기 분위기 하 110 ℃에서 30분 동안 수분제거 과정을 거친 후 1 ℃/min 의 속도로 승온시켜 800 ℃ 에서 6시간 동안 소성시킨다.

대상 데이터

800 ℃에서 10시간 이상 반응하였다. 반응물은 H₂₀, CO₂, CH₄ 로 구성되었으며, 그 비율은 1.2 로 고정시켰다. N2의 경우는 전처리 공정과 개질 반응이 진행되는 동안 diluent gas로 이용되었다.
1은 본 연구에 사용된 개질 반응 장치도이다. 실험은 내경 4mm의 석영관으로 만들어진 고정층 반응기에서 수행되었다. 10 mg의 촉매를 100 mg MgA"04(MG30, SASOL, pre-calcined at 1100 ℃, 6hr)와 혼합하여 반응기에 충진하였다.
5 wt%의 Ru 을 각각 담지한 후 소성하였다. 이때 전구체로는 RuC₁₃-xH₂₀(99.9+, AMrich)을 사용하였다. 소성 후 촉매 입자는 개질 반응 실험을 위해 60-100 mesh의 크기로 만들었다.
개질 반응 후 생성 가스는 반응기 출구와 chi Her를 거쳐 GC(HP 6890N)를 이용하여 분석 하였다. 컬럼으로는 Carboxen 1006과 HPmoleseive 를 검출부로는 TO(H₂i N₂ 분석)와 FID(CO, CH₄, COz 분석)을 이용하였다.

이론/모형

담체는 MgAiglspinel)을 800 C에서 6시간 동안 소성한 후, 주 활성 성분인 Ni을 담지하기위한 전구체로 Ni(N03)2-6H₂₀ (97%, Aldrich)을사용하였으며 , 담체에 니켈을 담지하는 방법으로는 함침법 중의 하나인 incipient wetness 방법을 이용하였다. 니켈의 담지량은 문헌조사 결과에 따라 개질반응의 최적 조성인 10'15 % 중 12 wt%로 고정하였다.
제조된 촉매의 환원 온도 측정을 위해 Micromeritics사의 ASAP 2910을 이용하여 H승온환원법(-TPR)을 이용하였다.

성능/효과

Ni(12)/MgAhO₄촉매에 Ru 담지량을 0.1, 0.3, 0.5 wt%까지 증가시키면서 촉매 특성과 활성을 분석한 결과 Ru(0.3)/Ni(12)/MgAl204 촉매가 높은 GHSV에서도 가장 우수한 메탄 전환율과 안정성을 보이는 것으로 나타났다.
5 wt%까지 담지량을 증가시켰을 때 오히려 메탄 전환율은 88 %로 더 낮아진 것이다. 시간에 따른 활성 변화는 그리 크지 않지만, CH₄ 전환율이 0.3 > 0.1 > 0.5 순서로 나타난 것으로 보아 Ru 담지량의 증가에 따른 개질 활성의 변화가 비례하는 것은 아니라는 가능성을 확인하였다. GHSV 변화와 Ru 담지량 변화에 따른 메탄 전 환율변화를 Table 1에 정리하였다.

후속연구

이것은 복합 개질 반응 시 촉매 표면에 탄소가 침적되면서 활성 금속을 비활성화 한 것으로 예측된다. 촉매 표면을 관찰하기위해 SEM 분석을 시도할 예정이다. Ru을 첨가한 촉매의 경우 담지량에 따라 메탄 전환율이 조금씩 다른 경향을 나타내고 있다.

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