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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 기존의 분리판 재료를 대체하기 위해 고분자 복합소재를 이용하여 분리판을 개발을 실시하였다.
제안 방법
- 0× 10-4㎤/s·㎠ 이다. PCB 분리판의 수소 투과도를 측정하여, 상용 Graphite 분리판과 비교하였다. Figure 3은 상용 Graphite 분리판의 수소 투과도를 측정한 결과를 나타낸 것이다.
- PCB를 이용하여 연료전지 분리판을 구성하기 위하여 epoxy(500㎛)를 중앙에 두고 양면에 Cu(35㎛) 동박을 가지는 형태로 구성한다. 또한 화학 도금을 통해 Cu(15㎛)를 1차 도금 한 후 다시 전기도금으로 양면에 Cu(10㎛)를 도금하여 제작하였다. 이렇게 제작되어진 PCB 원판에 각각의 셀이 전기적으로 연결될 수 있도록 패턴(pattern)을 설계한 후 에칭을 통해 도금되어진 Cu를 제거한다.
- 부식을 억제할 수 있는 방안으로 Ni/Au를 전기도금을 통해 해결하고자 하였으며, 1st PCB 분리판과 2st PCB 분리판에 대한 부식 결과를 비교하였다. 부식 실험 조건은 1M-H2SO4 + 2 ppm HF, 상온에서 진행되었으며, OCV 상태에서 10분 동안 안정화 후 -0.2 V ~ 1.0 V 구간에서 1 mV/sec의 Scanning rate로 potential을 변화시키며 부식 전류를 측정하였다.
- 본 연구에서 제작되어진 1st PCB 분리판의 경우 단위전지 성능 실험을 통해 Cu/Au 전착 층이 심각한 부식을 일으키는 것을 확인 할 수 있었다. 부식을 억제할 수 있는 방안으로 Ni/Au를 전기도금을 통해 해결하고자 하였으며, 1st PCB 분리판과 2st PCB 분리판에 대한 부식 결과를 비교하였다. 부식 실험 조건은 1M-H2SO4 + 2 ppm HF, 상온에서 진행되었으며, OCV 상태에서 10분 동안 안정화 후 -0.
- 유로 설계는 COMSOL Simulation을 사용 하였으며, 이때 유로는 Serpentine Type으로 Anode의 폭(W; 1mm)과 깊이(dp; 0.5mm), Cathode의 폭(W; 1mm)과 깊이(dp; 0.6mm)로 설계하였다.
- 고분자 복합소재로 구성된 PCB는 epoxy와 Cu로 구성된 것으로서 일반적으로 70㎛두께의 동박을 가지는 형태로 사용되어졌다. 이러한 PCB를 이용하여 연료전지 분리판에 사용될 수 있도록 PCB의 Cu 부분을 4Layer 형태로 설계하여 도시하였다(Figure 1, ). PCB를 이용하여 연료전지 분리판을 구성하기 위하여 epoxy(500㎛)를 중앙에 두고 양면에 Cu(35㎛) 동박을 가지는 형태로 구성한다.
- 그러나, 시간이 지남에 따라 성능 감소와 부식이 급격한 속도로 진행되며, Au 도금이 박리되는 현상이 발생하는 것을 확인 할 수 있었다. 이렇듯 1st PCB 분리판의 Cu에서의 부식과 Au 도금의 박리 등을 억제하고 접촉저항을 낮출 수 있는 방안으로 Ni(3㎛)/Au(5㎛) 전기도금을 수행하여 2st PCB 분리판을 제작하여 성능을 측정하였다. Figure 15는 2st PCB 분리판의 단위전지를 온도별로 실험한 I-V 성능 곡선이다.
- 또한 Au 화학도금에서의 낮은 경도성을 해결함으로써 전착 층의 밀착성을 개선할 수 있다. 이에 본 연구에서 화학도금의 성능 결과와 Ni/Au의 전기도금에서의 성능 결과를 비교 분석하였다.
- 이렇게 제작된 4Layer Type의 분리판은 향후 분리판에 위치한 MEA 각각의 전극을 연결할 수 있는 역할과 각각의 셀을 모니터링 할 수 있도록 제작되었다. 전극의 유로가공을 마친 PCB 원판에 Au(Gold 5㎛)를 화학도금(무전해 도금, Electroless Plating)하여 전기전도성을 갖게 하였다.
- 제작한 PCB 분리판과 상용 Graphite 분리판과의 성능을 비교하였으며, 성능 실험 조건은 Anode에 1M-MeOH을 1㎖/min, Cathode에 Air 350cc/min로 공급하여 2시간 동안 Activation을 한 뒤 24시간 동안 유지 시킨 후에 실험 하였으며, MEA의 온도에 따른 성능을 확인하기 위해 온도별(40℃ ~ 70℃)로 실험하였다.
대상 데이터
- PCB 분리판 단위전지의 Anode는 W=1 mm, dp=0.5 mm의 모델링을 형상으로 ‘m'의 단위의 모델링을 한 후 1/1000을 하였으며[Comsol의 기본 Unit; meter], 유로의 단면적은 0.005 ㎠이다.
- 85 mm/min하였다. 사용되어진 실험장비는 UTM(Universal Test Machine)과 Flexural Test Jig를 사용하였으며, 시편 규격은 세로 12.70 mm, 가로 2.00 mm로 준비하여 측정하였다. Figure 6은 상용 Graphite 분리판의 굴곡강도 이며, Figure 7은 PCB 분리판의 굴곡강도이다.
- 패턴까지 삽입된 PCB 원판 2장을 위, 아래로 겹쳐 드릴 가공 후 Prepreg(고분자성 접착제, 내진) 500㎛를 주입한다. 이때 PCB 원판 표면에 위치한 Prepreg를 제거한 후 유로를 가공하여 4Layer Type의 분리판을 제작하였다. 이렇게 제작된 4Layer Type의 분리판은 향후 분리판에 위치한 MEA 각각의 전극을 연결할 수 있는 역할과 각각의 셀을 모니터링 할 수 있도록 제작되었다.
이론/모형
- Manifold를 지나가게 된다. Manifold를 통하여 흐르는 유속은 동일하지만 유동이 흐름은 Manifold를 지나 4개의 채널로 배분되어 지는데, 이때 각 채널마다 걸리는 압력과 속도분포를 구하기 위하여 Navier-Stokes Equation을 적용하였다.
- 굴곡 강도에 대한 실험 조건으로는 ASTM D790기준으로, Test load cell max는 0.5 ton, Support span은 32 mm, 그리고 Test speed는 0.85 mm/min하였다. 사용되어진 실험장비는 UTM(Universal Test Machine)과 Flexural Test Jig를 사용하였으며, 시편 규격은 세로 12.
- 분리판의 굴곡 강도와 굴곡 탄성률을 통해 분리판의 최대 강도와 유연성을 측정하고자 ASTM D790(Standard Test Methods for Flexural Properties of Unireinforced and Reinforced Plastics and Electrical Insulationg Materials)에 의거한 굴곡 강도 및 굴곡 탄성률을 계산하였으며, 계산식은 다음과 같다.
성능/효과
- 1. DMFC 스택에 사용가능한 고분자 복합소재 분리판이 성공적으로 개발되었으며, 기본 물성 및 내구성 실험결과 상용 Graphote 분리판과 동등하거나 우수한 결과를 보였다.
- 2. 단위전지 성능테스트 결과 자체 개발된 유로 성형 고분자 복합소재 분리판을 적용한 단위 전지가 상용 분리판 보다는 낮은 성능을 나타내었으나, 고분자 복합소재 분리판을 이용하여 DMFC 분리판으로 사용 가능성을 확인 할 수 있었다.
- PCB를 기본으로 한 연료전지에서 집전체 역할을 하는 동(Cu)박의 낮은 부식성과 전기전도성을 방지하기 위해 동(Cu)박 위에 Au 화학도금(1st PCB BP)을 수행하였으나 낮은 경도성과 Cu 표면과의 낮은 밀착력으로 인하여 부식이 일어나는 것을 확인 할 수 있다. 이는 계면과 막의 저항을 증가시켜 성능저하를 일으킨다.
- 4 V에서 약 128 ㎽/㎠의 최대 출력을 보였다. 그러나, 시간이 지남에 따라 성능 감소와 부식이 급격한 속도로 진행되며, Au 도금이 박리되는 현상이 발생하는 것을 확인 할 수 있었다. 이렇듯 1st PCB 분리판의 Cu에서의 부식과 Au 도금의 박리 등을 억제하고 접촉저항을 낮출 수 있는 방안으로 Ni(3㎛)/Au(5㎛) 전기도금을 수행하여 2st PCB 분리판을 제작하여 성능을 측정하였다.
- 넷째, 작동 조건이 가압 상태이며 연료 가스의 유출을 막기 위해 스택 간 밀착을 하게 되는데 이러한 힘을 지탱해줄 만큼 충분한 기계적 강도가 요구되므로 50 ㎫ 이상의 강도를 가져야만 한다.
- 둘째, 공급되는 수소와 공기의 흐름을 완벽하게 분리해야 되는데 연료가스들의 누설은 안전성 및 효율에 직접적인 연관이 있으므로 가스 투과율은 매우 낮아야 한다. 1 A/㎠의 전류로 작동 시 전극 표면의 단위 면적 당 즉 1 ㎠의 면적에 2.
- 하지만, 직접메탄올 연료전지에서 연료로 사용되는 메탄올과 전해질에 의한 부식이 발생한다. 본 연구에서 제작되어진 1st PCB 분리판의 경우 단위전지 성능 실험을 통해 Cu/Au 전착 층이 심각한 부식을 일으키는 것을 확인 할 수 있었다. 부식을 억제할 수 있는 방안으로 Ni/Au를 전기도금을 통해 해결하고자 하였으며, 1st PCB 분리판과 2st PCB 분리판에 대한 부식 결과를 비교하였다.
- 여섯째, 고분자전해질 연료전지의 성능 및 내구성은 운전온도에 민감하므로 운전시 발생하는 열을 효과적으로 방출할 수 있는 열전도도가 우수해야한다. 현재 사용되는 분리판으로는 금속 분리판, 카본 복합체 분리판 등이 있지만, 금속 분리판은 가공성, 부식성 등의 문제로 상이 제한 되고 있으며, 흑연(카본 복합소재 포함) 분리판은 기계 가공에 의한 유로 성형 비용이 높은 문제점을 가지고 있다.
- 4 V에서 약 145㎽/㎠의 최대 출력을 확인 할 수 있다. 이는 기존의 1st PCB 분리판보다 높은 성능을 나타내고 있으며, 48시간 후에 재 측정한 I-V 성능은 최대 143㎽/㎠로 크게 변화가 없는 것을 확인 할 수 있다. 이는 Cu에서의 부식 및 Au의 박리 현상이 거의 발생하지 않았다고 판단되어진다.
- 첫째, 연료전지의 높은 효율을 위해 분리판에 의한 전압 손실은 최소화 되어야 하므로 전기 전도도가 좋아야 한다. 1 A/㎠의 전류로 작동할 때, 고효율을 위해서는 전압 손실은 최소한 10 ㎷/plate가 적당하므로 분리판의 저항은 각 plate당 10 mΩ·㎝ 보다 작아야 하는데 이는 금속과 몇몇 반도체에 해당하는 저항 값이다.
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