초록 ▼

본 발명은 화학식 1로 표시되는 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO 고체전해질의 제조방법이 제공된다. 본 발명의 갈륨 도핑 고체전해질의 제조방법은 출발물질의 갈륨(Ga) 함량 및 리튬(Li) 함량을 조절하고 테일러 반응 공법에 의해 공침반응을 수행하되 원료 공급 유속을 제어함으로써, 고정도의 큐빅(Cubic) 구조 형성 및 소결 특성 향상에 의해 고체전해질의 이온전도도를 향상시킬 수 있는 효과가 있다.또한, 본 발명은 합성조건(갈륨(Ga) 도핑 함량, pH 값, Li excess 함량, 펠렛 소결시간)이 이온전도성에 미치는 영향을 확인하

본 발명은 화학식 1로 표시되는 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO 고체전해질의 제조방법이 제공된다. 본 발명의 갈륨 도핑 고체전해질의 제조방법은 출발물질의 갈륨(Ga) 함량 및 리튬(Li) 함량을 조절하고 테일러 반응 공법에 의해 공침반응을 수행하되 원료 공급 유속을 제어함으로써, 고정도의 큐빅(Cubic) 구조 형성 및 소결 특성 향상에 의해 고체전해질의 이온전도도를 향상시킬 수 있는 효과가 있다.또한, 본 발명은 합성조건(갈륨(Ga) 도핑 함량, pH 값, Li excess 함량, 펠렛 소결시간)이 이온전도성에 미치는 영향을 확인하여 합성조건 변경에 의해 이온전도도를 향상시킬 수 있는 전고체 리튬이차전지용 갈륨 도핑 고체전해질의 제조방법을 제공할 수 있다.[화학식 1]LixGayLazZrwO12(5≤x≤9, 0<y≤4, 2≤z≤4, 1≤w≤3)

대표청구항 ▼

(a) 란타늄(La) 전구체, 지르코늄(Zr) 전구체, 갈륨(Ga) 전구체, 착화제 및 pH 조절제를 포함하는 반응물 수용액을 pH 10 내지 11로 하여 쿠에트 테일러 와류 조건 하에서 공침 반응시켜 액상 고체전해질 전구체를 제조하는 단계;(b) 상기 액상 고체전해질 전구체를 건조하여 고체전해질 전구체를 제조하는 단계;(c) 상기 고체전해질 전구체를 리튬(Li) 소스와 혼합하여 혼합물을 제조하는 단계; 및(d) 상기 혼합물을 열처리하여 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(lithium lanthanum z

(a) 란타늄(La) 전구체, 지르코늄(Zr) 전구체, 갈륨(Ga) 전구체, 착화제 및 pH 조절제를 포함하는 반응물 수용액을 pH 10 내지 11로 하여 쿠에트 테일러 와류 조건 하에서 공침 반응시켜 액상 고체전해질 전구체를 제조하는 단계;(b) 상기 액상 고체전해질 전구체를 건조하여 고체전해질 전구체를 제조하는 단계;(c) 상기 고체전해질 전구체를 리튬(Li) 소스와 혼합하여 혼합물을 제조하는 단계; 및(d) 상기 혼합물을 열처리하여 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO) 고체전해질을 제조하는 단계;를 포함하고,상기 화학식 1의 리튬의 몰수(m1)에 대한 갈륨의 몰수(m2)의 비(m1:m2)가 6.37:0.21 내지 6.43:0.19가 되도록 상기 갈륨 전구체와 상기 리튬 소스를 사용하고,상기 리튬 소스 중 리튬 함량이 제조되는 상기 갈륨 도핑 LLZO 고체전해질 중 리튬 100중량부를 기준으로 110 내지 120중량부가 되도록 상기 리튬 소스를 10 내지 20 wt% 과잉 사용하고,상기 갈륨 도핑 LLZO 고체전해질은 이온전도도가 1.048 x 10-3 내지 1.727 x 10-3 S/cm이고, 단일상의 큐빅 구조를 포함하는 것인 갈륨 도핑 LLZO 고체전해질의 제조방법:[화학식 1]LixGayLazZrwO12(5≤x≤9, 0<y≤4, 2≤z≤4, 1≤w≤3)