초록 ▼

Ⅳ. 연구개발 결과 및 활용에 대한 건의
1) 신규 탄화수소계 고분자 합성법 최적화를 통한 균일성 확보
(1) 전략 : 스케일업 공정 설계를 통한 lab-scale 양산
(2) 수행 내용
■ 스케일업 공정 설계
- 반응기를 이용한 고분자 합성 조건 확립
- 블록공중합체 합성법 최적화
■ 대면적 전해질막 제조
- MEA 활성면적 50 cm² 이상을 확보하기 위한 대면적 전해질막 제조
- 임피던스 분석을 통한 이온전도도 확인

(3) 결과
■ 스케일업

Ⅳ. 연구개발 결과 및 활용에 대한 건의
1) 신규 탄화수소계 고분자 합성법 최적화를 통한 균일성 확보
(1) 전략 : 스케일업 공정 설계를 통한 lab-scale 양산
(2) 수행 내용
■ 스케일업 공정 설계
- 반응기를 이용한 고분자 합성 조건 확립
- 블록공중합체 합성법 최적화
■ 대면적 전해질막 제조
- MEA 활성면적 50 cm² 이상을 확보하기 위한 대면적 전해질막 제조
- 임피던스 분석을 통한 이온전도도 확인

(3) 결과
■ 스케일업 공정 확립 및 균일성 확보
■ 대면적 전해질막 제조
■ 높은 이온전도도 확보 (0.02 S/cm @ 80 oC, 50% RH)

활용방안은 다음과 같다.
- 신규 탄화수소계 블록형 고분자 합성 원천기술 및 스케일업 공정을 확립하여 본 기술 분야 주도권을 확립한다.
- 저가-고내구성의 대면적 전해질막 개발을 통하여 연료전지 국내보급에 기여한다.

2) 코어쉘 전극촉매 제조기술 확보
(1) 결과
Pd@Pt/C 코어쉘 전극촉매 시작물질인 Pd/C 코어물질 제조공정에 대한 안정성 및 재현성 확보를 위한 접근이 진행되었다. Scale-up 공정을 고려한 CO를 환원제로 활용하는 단순화 Pd 나노입자 제조법과 레이저를 활용한 직접 Pd 나노입자 제조법에 대한 연구가 진행되었으며 이를통해 평균입자크기 3 nm 에서 4 nm 사이의 Pd/C를 안정적으로 제조하는 기술을 확보하였다. 이에 대해 알콜산화 방식을 통해 Pd 표면에 Pt가 원자수준으로 코팅된 코어쉘 전극촉매 제조를 위한 Scale-up 연구를 진행하였다. 본 과제에서는 당해 연도 목표를 상회하여 5.3 g/batch 의 코어쉘 전극촉매 (Pd@Pt/C)를 성공적으로 제조하였으며, 이를 통해 다음 연도 및 최종 연도 목표달성에 대한 가능성을 확인할 수 있었다.

활용방안은 다음과 같다.
- 제조된 Pd@Pt/C 코어쉘 전극촉매는 본 과제에서 제조된 탄화수소계 전해질 막을 활용한 막전극접합체 (MEA : Membrane Electrode Assembly) 제작에 직접 활용되고,
- 자동차용, 정치형 및 휴대용 등 다양한 응용분야에 고성능 전극촉매로 적용이 가능하여, 연료전지 시스템의 본격적 실용화에 기여할 수 있다.

3) 코어쉘촉매 및 KIER막 기반 MEA 개발
(1) 결과
개발된 코어쉘촉매 및 탄화수소계 KIER막을 활용한 MEA 제조 기술 및 성능확보 기술개발을 수행하였다. 코어쉘 촉매를 활용한 잉크조성 최적화 및 잉크제조, 촉매층 형성 및 MEA 성능 평가를 포함한 일련의 과정을 통하여 코어쉘촉매 기반 촉매층 최적화 및 설계 방안을 확보하였다. 탄화수소막의 MEA화 과정에서 발생할 수 있는 여러 문제점을 도출할 수 있었으며 이를 해결하기 위한 여러 MEA 제조 공정 기술 및 성능평가 기술을 확보할 수 있었다. 이 과정을 통하여 유효면적 50 cm²의 MEA 제조 기술을 확보하였다. 또한, 운전온도 80도 50%의 저가습 조건에서 0.75 V 기준으로 300 mA/cm² 이상의 MEA 성능을 도출하였다.

활용방안은 다음과 같다.
- 연료전지 스택의 핵심 부품인 MEA의 국산화를 위한 기반기술을 확보하였다.
- 가정용 및 상업용 연료전지와 같은 건물용 연료전지의 상용화에 기여하고 시스템의 크기를 줄이고 구조를 단순하게 만드는데 크게 기여할 수 있다.

4) MEA 성능 평가용 분리판 개발
(1) 결과
다공성 메탈폼을 사용한 활성 면적 50 cm² 단위전지를 제작하기 위해 메탈폼과 단위전지 설계 인자를 선정하고 각 관계 중 가장 중요한 전기저항, 기공률, 기체확산, 표면 코팅 등의 최적화를 하고 이를 이용하여 단위전지를 설계하였다. 제작된 단위전지를 사용하여 상용 MEA의 성능 평가를 하였으며 이를 통해 단위전지의 성능을 검증 완료 하였다.

이를 기반으로 차년도에는 본 연구 과제에서 개발되는 MEA에 대한 상용화의 기반이 되는 대면적 대응용 평가 시스템 개발을 할 계획이다.

5) 초경량 탄소섬유 분리판 개발
(1) 결과
본 연구에서는 신규 탄소섬유-레진 복합판에 산소 플라즈마 후처리 공정 도입을 통하여 성공적으로 탄소섬유 분리판을 개발할 수 있었다. 공정 최적화를 통해 개발된 분리판은 금속 분리판에 준하는 기계적 강도 (DOE 목표치의 10 배)와 매우 낮은 기체투과도 (DOE 목표치의 100 배)를 보였으며, 확보된 전기전도도 결과 (DOE 목표치의 31배) 역시 매우 우수한 결과를 보였으며, 이를 정리하면 아래와 같다.
- 전기전도도 : 3120 S/cm (DOE 2020 타겟 : 100 S/cm)
- 기체투과도 : 4.1x10^-8 cm³(cm²-s)^-1 (DOE 2020 타겟 : 2x10^-6 cm³(cm²-s)^-1 )
- 인장강도 : 404 MPa (DOE 2020 타겟 : 41 MPa)

활용방안은 다음과 같다.
- 스택의 경량화를 이끌어 낼 수 있고 이러한 특성을 활용하여 수송용, 건물용 및 특수목 적용(드론 등) 고분자 연료전지 스택에 적용이 가능할 것으로 판단된다.

6) 고성능 SOFC 단전지 개발
(1) 결과
고성능 SOFC 단전지 개발을 위해서 (i) 전기화학-침투 하이브리드 증착 공정 기술, (ii) Scaffold 형상, CNT/CNF 형상 제어를 통한 공기극 미세조직 최적화, (iii) 후 열처리 조건 최적화를 통한 단전지 성능 향상 기술을 개발하였으며, 이를 통해 0.77 mW/cm²@750 ℃의 높은 출력 밀도를 나타내는 고성능 SOFC 단전지 기술 개발에 성
공하였다.

(2) 활용방안
- 개발예정 고성능/컴팩트 스택의 핵심기술 활용가능
- 건물용 SOFC시스템 성능향상 및 컴팩트화 요소기술로 활용가능

7) 고내구성 SOFC 단전지 개발
(1) 결과
고성능 SOFC 단전지 개발을 위해서 (i) LST-LSM 계 이중층 접속자 소재 대면적화 기술, (ii) 세라믹접속자 치밀도 향상, 대면적셀 코팅/소결 공정 기술, (iii) Glass paste 적용 단전지/매니폴드 밀봉 접착 기술, (iv) 세라믹 접속차 일체형 SOFC 단전지 기술을 개발하였으며, 개발된 단전지를 활용하여, 750oC의 작동온도에서 1000시간동안 성능열화 없이 안정적인 운전에 성공하였다.

(2) 활용방안
- 개발예정 건물용 SOFC 스택의 내구성 확보에 핵심요소 기술로 활용 가능함.
- 건물용 SOFC　시스템 수명 및 가격저감의 핵심 기술로, 건물용 SOFC 조기 상용화에 기여함.

(출처 : 요약문 7p)

Abstract ▼

Ⅳ. Result and Recommendations
1) Optimization of lab-scale hydrocarbon-based multi-block copolymer synthesis process
(1) Strategy : Mass production of hydrocarbon-based multi-block copolymer
(2) What we did
■ Optimization of lab-scale synthesis process using reactor
- Optimization of

Ⅳ. Result and Recommendations
1) Optimization of lab-scale hydrocarbon-based multi-block copolymer synthesis process
(1) Strategy : Mass production of hydrocarbon-based multi-block copolymer
(2) What we did
■ Optimization of lab-scale synthesis process using reactor
- Optimization of multi-block copolymer synthesis
■ Fabrication of large area membrane
- Fabrication of large area membrane for active area of MEA over 50 cm²
- Confirmation of proton conductivity through impedance analysis

(3) Results
■ Optimization of scale-up process with uniformity
■ Fabrication of large area membrane
■ High proton conductivity (0.02 S/cm @ 80 oC, 50% RH)
The results can be put into practical application as following;
- Securement of scale-up synthetic method for novel hydrocarbon-based multi-block copolymers
- Development of cheap and highly durable polymer electrolyte membrane in large scale

2) Development of Core-shell type electrocatlyst and its scale-up process
(1) Results
Pd/C, which is the starting material of the Pd@Pt/C core-shell electrocatalyst, is required and a reproducible manufacturing process must be prepared in advance.

Considering the scale-up process, we have studied 1) the production of simplified Pd nanoparticles using CO as a reducing agent and 2) the production of direct Pd nanoparticles using laser. A technique for stably producing Pd/C having an average particle size of 3 nm to 4 nm was obtained. Scale-up of the process of coating Pt on the surface of the prepared Pd particles at the atomic level through the alcohol oxidation method was carried out. In this project, 5 g/batch of core-shell electrocatalyst (Pd@Pt/C) was successfully prepared.

The results can be put into practical application as following;
- The prepared Pd@Pt/C core-shell electrocatalyst can be directly used for membrane electrode assembly (MEA) fabrication utilizing the hydrocarbon membrane prepared in this study,
- It can be applied as a high performance electrocatalyst in various applications such as automobile, stationary type, and portable, and contributes to full commercialization of fuel cell system.

3) Development of MEAs using a coreshell catalyst and a HC-membrane
(1) Results
The MEA development using a core shell catalyst and a hydrocarbon type KIER membrane was performed. Optimization and design of core shell catalyst-based catalyst layer were conducted through a series of processes including optimization of ink composition using core shell catalyst, ink preparation, catalyst layer formation and MEA performance evaluation. It was possible to draw out various problems that may occur in the process of MEA of the hydrocarbon membrane, and it was possible to obtain various MEA manufacturing process technology and performance evaluation technology to solve this problem. Through this process, MEA manufacturing technology with an effective area of 50 cm² was obtained. In addition, MEA performance of more than 300 mA/cm² at 0.75 V was attained under low humidification conditions of 50% RH and 80 oC of operation temperature.

4) Development of Unit fuel cell design using metal foam
(1) Results
The unit cell was designed and fabricated using porous metal foam. Optimization studies on electrical resistance, porosity, gas diffusion and metal coating were carried out as design parameters. The performance of the commercial MEA was evaluated with the unit cell. Based on the results of this study, we plan to develop a large active area MEA evaluation system to increase TRL of our own MEA.

5) Development of ultra-lightweight carbon fiber bipolar plate
(1) Results
In this work, we successfully developed ultralight-weight bipolar plate by using oxygen-plasma treatment to newly fabricated carbon fiber-polymer resin composite plate.

After optimization, the fabricated bipolar plate showed excellent mechanical strength (10 times DOE 2020 target) with extremely low gas permeability (100 times lower than DOE 2020 target), as summarized below.
- Electric conductivity : 3120 S/cm (DOE 2020 target : 100 S/cm)
- Gas permeability : 4.1x10^-8 cm³(cm²-s)^-1 (DOE 2020 target : 2x10^-6 cm³(cm²-s)^-1 )
- Mechanical strength : 404 MPa (DOE 2020 target : 41 MPa)
Potential applications are as follows :
- The carbon-fiber-based bipolar plate can be used to promote the development of ultralight-weight stack, and thus can be applied into automobile, stationary and drone applications.

6) Development of high performance SOFC unit cell
(1) Results
We developed high performance SOFC unit cell through the following technologies :　
（i) CAED-infiltration hybrid deposition process technology
（ii) Optimization of cathode microstructure by scaffold shape, CNT / CNF shape control
（iii) Improvement of single cell performance through optimization of post-heat treatment condition
（iv) Fabrication and performance evaluation of 100W SOFC
The developed results can be put into practical application as follows;
- Possible to utilize core technology of high performance / compact stack to be developed
- Improvement of performance of SOFC system for buildings

7) Development of high durability SOFC single cell
(1) Results
We developed high durability SOFC unit cell through the following technologies :　
（i) LST-LSM double-layer ceramic interconnects
（ii) Improvement of compactness of ceramic connector
（iii) Large area cell coating / sintering process
（iv) Sealing technology for SOFC cell / manifold seal

(출처 : SUMMARY 13p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제 출 문 ... 3
• 요 약 문 ... 5
• SUMMARY ... 11
• CONTENTS ... 17
• 목차 ... 19
• 그림목차 ... 21
• 표목차 ... 24
• 제 1 장 서 론 ... 25
• 제 1 절 탄화수소 고분자 전해질막 개발 ... 25
• 제 2 절 코어쉘 전극촉매 제조기술 확보 ... 28
• 제 3 절 코어쉘촉매 및 탄화수소계막 기반 MEA 개발 ... 29
• 제 4 절 MEA 성능 평가용 분리판 개발 ... 30
• 제 5 절 초경량 탄소섬유 분리판 개발 ... 30
• 제 6 절 고성능 SOFC 단전지 기술 개발 ... 32
• 제 7 절 고내구성 SOFC 단전지 기술 개발 ... 33
• 제 2 장 본 론 ... 35
• 제 1 절 신규 탄화수소계 고분자 합성법 최적화를 통한 균일성 확보 ... 35
• 1. 페닐렌계 블록형 고분자 합성법 최적화 ... 35
• 제 2 절 코어쉘 전극촉매 제조기술 확보 ... 40
• 1. Palladium 나노입자 제조 ... 40
• 2. 코어쉘 전극촉매 Scale-up 제조 ... 48
• 제 3 절 코어쉘촉매 및 탄화수소계막 기반 MEA 개발 ... 51
• 제 4 절 MEA 성능 평가용 분리판 개발 ... 60
• 제 5 절 초경량 탄소섬유 분리판 개발 ... 63
• 1. 초경량 탄소섬유 분리판 제작 ... 63
• 제 6 절 고성능 SOFC 단전지 기술 개발 : 전기화학-침투 하이브리드 증착 공정 개발 ... 68
• 1. 실험 방법 ... 68
• 2. 전극 미세조직 분석 ... 69
• 3. 전극 결정 구조 XRD 분석 ... 71
• 4. 개발 단전지 전기화학 성능 평가 ... 71
• 5. 100W급 SOFC 스택 제작 및 평가 ... 74
• 제 7 절 고내구성 SOFC단전지 기술 개발 ... 74
• 1. 고내구성 세라믹 접속자 적용 셀 개발 ... 74
• 2. 단전지 밀봉 접착 기술 개발 ... 76
• 3. 단전지 내구성 평가 ... 77
• 제 8 절 위탁연구 : 건물용 SOFC용 고성능/고내구성 공기극소재/공정기술 개발 (DGIST, 이강택) ... 78
• 1. 작동 온도 ... 78
• 2. 공기극 면적비 저항 ... 80
• 3. 셀 최대 출력 밀도 ... 82
• 제 3 장 결 론 ... 84
• 1. 신규 탄화수소계 고분자 합성법 최적화를 통한 균일성 확보 ... 84
• 2. 코어쉘 전극촉매 제조기술 확보 ... 84
• 3. 코어쉘촉매 및 탄화수소계막 기반 MEA 개발 ... 84
• 4. MEA 성능 평가용 분리판 개발 ... 85
• 5. 초경량 탄소섬유 분리판 개발 ... 85
• 6. 고성능 SOFC 단전지 개발 ... 86
• 7. 고내구성 SOFC 단전지 개발 ... 86
• 끝페이지 ... 87