천연가스는 인류가 가지고 있는 풍부한 자원중 하나지만 여러 가지 문제로 인하여 아직까지 자원으로서 그 효용가치가 적다. 따라서 본 연구에서는 페롭스카이트촉매와 Mo, Bi를 기본으로 한 복합 산화물 촉매를 공침법과 졸-겔법으로 제조하여 천연가스의 주성분인 메탄으로부터 액체 생성물인 메탄올을 직접 합성하였다. 페롭스카이트 촉매는 ABO₃의 구조식에서 B site의 물질을 달리하여 사과산법으로 제조하여 반응특성을 살펴보았다. 그리고 Mo, Bi를 기본으로 한 3성분계 복합 산화물 촉매를 공침법으로 제조하여 반응특성을 살펴보고, 그 결과를 바탕으로 하여 Si를 첨가한 4성분계 복합 산화물 촉매를 공침법과 졸-겔법으로 제조하여 특성을 비교하였다. 또한 졸-겔법에서 중요하게 인식되고 있는 ...
천연가스는 인류가 가지고 있는 풍부한 자원중 하나지만 여러 가지 문제로 인하여 아직까지 자원으로서 그 효용가치가 적다. 따라서 본 연구에서는 페롭스카이트촉매와 Mo, Bi를 기본으로 한 복합 산화물 촉매를 공침법과 졸-겔법으로 제조하여 천연가스의 주성분인 메탄으로부터 액체 생성물인 메탄올을 직접 합성하였다. 페롭스카이트 촉매는 ABO₃의 구조식에서 B site의 물질을 달리하여 사과산법으로 제조하여 반응특성을 살펴보았다. 그리고 Mo, Bi를 기본으로 한 3성분계 복합 산화물 촉매를 공침법으로 제조하여 반응특성을 살펴보고, 그 결과를 바탕으로 하여 Si를 첨가한 4성분계 복합 산화물 촉매를 공침법과 졸-겔법으로 제조하여 특성을 비교하였다. 또한 졸-겔법에서 중요하게 인식되고 있는 가수분해 비를 변수로 하여 [H₂O/TEOS]비를 5/1, 10/1, 15/1로 제조하여 특성을 조사하고, 반응특성을 살펴보았다. 모든 촉매는 500℃에서 5시간 동안 소성하였다. 페롭스카이트 촉매에서 A site에 알칼리 금속인 Sr을 사용하고 B site에 전이금속인 Cr을 사용한 Sr-Cr-O₃ 촉매가 400℃에서 메탄올 선택도 11%로 가장 우수한 결과를 나타냈다. Mo, Bi를 기본으로 한 3성분계 복합 산화물 촉매를 실험한 결과, 모든 촉매에서 메탄 전환율에는 큰 차이를 보이지 않았으며, Cr을 첨가한 Mp-Bi-Cr 촉매가 400℃에서 메탄올 선택도 15.3%로 가장 우수한 결과를 나타냈다. 졸-겔법으로 제조한 복합 산화물 촉매에서는, 가수분해 비가 클수록 입자의 크기는 감소하고 비표면적은 증가했다. 그리고 반응온도 420℃, 반응압력 50 bar, 총 유속 115ml/min 및 CH₄/O₂ 비 10/1.5에서, 메탄 전환율에는 큰 차이를 보이지 않았고 메탄올 선택도는 가수분해 비가 클수록 감소하였다. 공침법으로 제조한 촉매와 비교할 때 졸-겔법으로 제조한 촉매가 입자의 크기가 작고 비표면적이 컸으며, 같은 조건에서 메탄올 선택도의 우위를 보였다. 공침법과 졸-겔법으로 제조한 촉매를 반응온도 380~480℃에서 변화를 주어 실험한 결과, 공침법으로 제조한 Mo-Bi-Cr-Si 촉매는 400℃에서 메탄올 선택도 12.3%로 가장 우수한 결과를 나타냈고, 졸-겔법으로 제조한 Mo-Bi-Cr-Si촉매는 420℃에서 26.7%의 가장 우수한 결과를 나타냈다. 또한 420℃에서 졸-겔법으로 제조한 촉매를 가지고 반응압력 30, 40 및 50 bar, CH₄/O₂비를 10/1, 10/1.5, 10/2로 변화를 주어 실험한 결과, 반응압력이 높아질수록, CH₄/O₂ 비는 10/1.5에서 선택도가 가장 우수하였다.
천연가스는 인류가 가지고 있는 풍부한 자원중 하나지만 여러 가지 문제로 인하여 아직까지 자원으로서 그 효용가치가 적다. 따라서 본 연구에서는 페롭스카이트촉매와 Mo, Bi를 기본으로 한 복합 산화물 촉매를 공침법과 졸-겔법으로 제조하여 천연가스의 주성분인 메탄으로부터 액체 생성물인 메탄올을 직접 합성하였다. 페롭스카이트 촉매는 ABO₃의 구조식에서 B site의 물질을 달리하여 사과산법으로 제조하여 반응특성을 살펴보았다. 그리고 Mo, Bi를 기본으로 한 3성분계 복합 산화물 촉매를 공침법으로 제조하여 반응특성을 살펴보고, 그 결과를 바탕으로 하여 Si를 첨가한 4성분계 복합 산화물 촉매를 공침법과 졸-겔법으로 제조하여 특성을 비교하였다. 또한 졸-겔법에서 중요하게 인식되고 있는 가수분해 비를 변수로 하여 [H₂O/TEOS]비를 5/1, 10/1, 15/1로 제조하여 특성을 조사하고, 반응특성을 살펴보았다. 모든 촉매는 500℃에서 5시간 동안 소성하였다. 페롭스카이트 촉매에서 A site에 알칼리 금속인 Sr을 사용하고 B site에 전이금속인 Cr을 사용한 Sr-Cr-O₃ 촉매가 400℃에서 메탄올 선택도 11%로 가장 우수한 결과를 나타냈다. Mo, Bi를 기본으로 한 3성분계 복합 산화물 촉매를 실험한 결과, 모든 촉매에서 메탄 전환율에는 큰 차이를 보이지 않았으며, Cr을 첨가한 Mp-Bi-Cr 촉매가 400℃에서 메탄올 선택도 15.3%로 가장 우수한 결과를 나타냈다. 졸-겔법으로 제조한 복합 산화물 촉매에서는, 가수분해 비가 클수록 입자의 크기는 감소하고 비표면적은 증가했다. 그리고 반응온도 420℃, 반응압력 50 bar, 총 유속 115ml/min 및 CH₄/O₂ 비 10/1.5에서, 메탄 전환율에는 큰 차이를 보이지 않았고 메탄올 선택도는 가수분해 비가 클수록 감소하였다. 공침법으로 제조한 촉매와 비교할 때 졸-겔법으로 제조한 촉매가 입자의 크기가 작고 비표면적이 컸으며, 같은 조건에서 메탄올 선택도의 우위를 보였다. 공침법과 졸-겔법으로 제조한 촉매를 반응온도 380~480℃에서 변화를 주어 실험한 결과, 공침법으로 제조한 Mo-Bi-Cr-Si 촉매는 400℃에서 메탄올 선택도 12.3%로 가장 우수한 결과를 나타냈고, 졸-겔법으로 제조한 Mo-Bi-Cr-Si촉매는 420℃에서 26.7%의 가장 우수한 결과를 나타냈다. 또한 420℃에서 졸-겔법으로 제조한 촉매를 가지고 반응압력 30, 40 및 50 bar, CH₄/O₂비를 10/1, 10/1.5, 10/2로 변화를 주어 실험한 결과, 반응압력이 높아질수록, CH₄/O₂ 비는 10/1.5에서 선택도가 가장 우수하였다.
Methanol was directly produced by the partial oxidation of methane with perovskite and mixed oxide catalysts. The perovskite catalysts were prepared by malic acid method and the effect of B site change(Cr, V, Mn, Fe) of ABO₃ was investigated. Mixed oxide catalysts were prepared by co-precipitation a...
Methanol was directly produced by the partial oxidation of methane with perovskite and mixed oxide catalysts. The perovskite catalysts were prepared by malic acid method and the effect of B site change(Cr, V, Mn, Fe) of ABO₃ was investigated. Mixed oxide catalysts were prepared by co-precipitation and sol-gel methods. In the preparation of the catalysts by the sol-gel method, various hydrolysis ratios were used such as 5/1, 10/1 and 15/1. The effects of hydrolysis ratio, pressure and reactants ratio on conversion and methanol selectivity were investigated. All catalysts were calcined at 500˚C for 5 hr. The prepared catalysts were characterized by XRD, BET, O₂-TPD and SEM analyzers. The highest methanol selectivity with Sr-Cr-O₃ perovskite catalyst was 11% at 400˚C, whereas the highest methanol selectivity with Mo-Bi-Cr mixed oxide prepared by co-precipitation method was 15.3% at 400˚C. The highest methanol selectivity with Mo-Bi-Cr-Si catalyst prepared by sol-gel method was 26.7% at 420˚C. With increasing hydrolysis ratio, particle sizes decreased and surface areas increased. These results show that mixed oxide catalysts prepared by sol-gel method have the highest methanol selectivity. With the Mo-Bi-Cr-Si catalyst prepared by sol-gel method, selectivity increased with pressure and the highest methanol selectivity was obtained at CH₄/O₂ratio of 10/1.5. From the O₂-TPD experiments, it was found that the Mo-Bi-Cr-Si catalyst prepared by sol-gel method provides more lattice oxygen than the catalyst prepared by co-precipitation method.
Methanol was directly produced by the partial oxidation of methane with perovskite and mixed oxide catalysts. The perovskite catalysts were prepared by malic acid method and the effect of B site change(Cr, V, Mn, Fe) of ABO₃ was investigated. Mixed oxide catalysts were prepared by co-precipitation and sol-gel methods. In the preparation of the catalysts by the sol-gel method, various hydrolysis ratios were used such as 5/1, 10/1 and 15/1. The effects of hydrolysis ratio, pressure and reactants ratio on conversion and methanol selectivity were investigated. All catalysts were calcined at 500˚C for 5 hr. The prepared catalysts were characterized by XRD, BET, O₂-TPD and SEM analyzers. The highest methanol selectivity with Sr-Cr-O₃ perovskite catalyst was 11% at 400˚C, whereas the highest methanol selectivity with Mo-Bi-Cr mixed oxide prepared by co-precipitation method was 15.3% at 400˚C. The highest methanol selectivity with Mo-Bi-Cr-Si catalyst prepared by sol-gel method was 26.7% at 420˚C. With increasing hydrolysis ratio, particle sizes decreased and surface areas increased. These results show that mixed oxide catalysts prepared by sol-gel method have the highest methanol selectivity. With the Mo-Bi-Cr-Si catalyst prepared by sol-gel method, selectivity increased with pressure and the highest methanol selectivity was obtained at CH₄/O₂ratio of 10/1.5. From the O₂-TPD experiments, it was found that the Mo-Bi-Cr-Si catalyst prepared by sol-gel method provides more lattice oxygen than the catalyst prepared by co-precipitation method.
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