[학위논문]리튬 및 소듐 이온 전고체 배터리(SSB)용 고체 전해질 개발 및 특성화 Development and Characterization of Solid Electrolytes for Li and Na-ion Solid-State Batteries (SSB)원문보기
1장은 기존 액체전지에 비해 안전성, 높은 에너지 밀도, 열 안정성 등의 장점으로 인해 많은 관심을 받고 있는 고체 전해질(SE) 기반의 전고체전지(SSB)에 대한 연구이다. 전기화학적 안정성과 전극 소재와의 호환성, 높은 계면 저항은 전고체 배터리의 실질적 적용을 위해 고려해야 할 중요한 요소이다. 본 연구는 다양한 종류의 고체 전해질의 물리화학적 안정성과 고전압 전고체전지(SSB)의 설계 및 제작을 위한 다양한 전략을 정리하는 것을 목표로 한다. 첫째, 고체 전해질 호환성 및 전기 화학적 안정성을 양극과 테스트하고 성능 이해를 위해 추가 전기 화학적 연구를 검토하였다. 둘째, 배터리의 안정성과 사이클 성능을 향상시키기 위한 현재 전략과 아이디어를 검토한다. 양극재와 SE의 성능 향상에 대한 결과를 비교하고 마지막으로 전고체 전지의 성능 향상을 위한 향후 과제와 방향성, 그리고 당사의 견해를 제시하였다. 2장에서는 Garnet 기반 전고체 리튬이온 배터리(ASSLIB)의 양극/전해질 계면 사이의 높은 계면 저항으로 인한 성능 저하 개선에 관한 연구를 다룬다. 이 장에서는 전지의 계면 접촉 및 전기 화학적 성능을 개선하기 위해 LiCoO2(LCO)를 LiBO2(LBO)로 개질하는 방법을 제안한다. 전극의 HRTEM 이미지는 LCO 표면의 ...
1장은 기존 액체전지에 비해 안전성, 높은 에너지 밀도, 열 안정성 등의 장점으로 인해 많은 관심을 받고 있는 고체 전해질(SE) 기반의 전고체전지(SSB)에 대한 연구이다. 전기화학적 안정성과 전극 소재와의 호환성, 높은 계면 저항은 전고체 배터리의 실질적 적용을 위해 고려해야 할 중요한 요소이다. 본 연구는 다양한 종류의 고체 전해질의 물리화학적 안정성과 고전압 전고체전지(SSB)의 설계 및 제작을 위한 다양한 전략을 정리하는 것을 목표로 한다. 첫째, 고체 전해질 호환성 및 전기 화학적 안정성을 양극과 테스트하고 성능 이해를 위해 추가 전기 화학적 연구를 검토하였다. 둘째, 배터리의 안정성과 사이클 성능을 향상시키기 위한 현재 전략과 아이디어를 검토한다. 양극재와 SE의 성능 향상에 대한 결과를 비교하고 마지막으로 전고체 전지의 성능 향상을 위한 향후 과제와 방향성, 그리고 당사의 견해를 제시하였다. 2장에서는 Garnet 기반 전고체 리튬이온 배터리(ASSLIB)의 양극/전해질 계면 사이의 높은 계면 저항으로 인한 성능 저하 개선에 관한 연구를 다룬다. 이 장에서는 전지의 계면 접촉 및 전기 화학적 성능을 개선하기 위해 LiCoO2(LCO)를 LiBO2(LBO)로 개질하는 방법을 제안한다. 전극의 HRTEM 이미지는 LCO 표면의 붕소 함량이 전극/전해질 계면을 효과적으로 개선하는 것을 보여준다. 3~4.3V의 cut-off voltage (vs. Li )에서 LBO-LCO는 0.1C에서 40번째 사이클 후에도 초기 용량(60mAh g-1)의 50%를 유지하였으며, 이는 ASSLIB 구성에서 bare LCO보다 훨씬 높은 수치이다. LCO 위에 LBO로 개질된 층은 리튬 이온 확산 동역학을 풍부하게 하여 셀의 전기 화학적 성능을 향상시킨다. 전극/전해질 계면의 기계적 열화를 억제하기 위해 working voltage를 3~4.1V(리튬 대비)로 줄였을 때, LBO로 개질된 LCO는 101mAh g-1의 초기 방전 용량과 기존 potential window에 비해 향상된 사이클 성능을 보여주었다. 3장에서는 높은 이온 전도도, 우수한 유연성, 저렴한 비용 등 매력적인 특성을 보여주는 충전제가 포함된 복합 고분자 전해질에 관한 연구를 논한다. 많은 장점을 가지고 있으나 높은 전류 속도에서 낮은 호환성과 전기화학적 불안정성을 보이는 단점도 가지고 있다. 이 연구에서는 리튬금속 배터리의 제조를 위해 폴리에틸렌 옥사이드(PEO) 기반 전해질에 입자 크기, 새로운 LSTP(Li2O. SiO2. TiO2. P2O5)가 미치는 영향에 대해 보고한다. 푸리에 변환 적외선 분광법(FTIR), X-선 광전자 스펙트럼(XPS), 핵자기공명(NMR) 연구 결과 폴리머매트릭스(PEO), 리튬염(LiTFSI), 세라믹 필러(LSTP)가 서로 섞여 있는 것으로 나타났다. 현미경 연구에 따르면 마이크로 입자와 비교하여 폴리머 매트릭스에 나노 입자가 균일하게 분포되어 있으면 0.1mA cm-2 전류 밀도에서 전기 화학적 안정성을 유지하는 데 유리하다. 또한 나노 크기의 미립자는 더 빠른 이온 전도도(80°C에서 1.09 × 10-3 S cm-1)와 4.5V 이상의 고전압에서 뛰어난 안정성을 촉진한다. 연구 결과 필러 분포가 이온 전도도와 안정성을 향상시키는 데 필수적인 역할을 하는 것으로 확인되었다. 마지막으로 금속 리튬 음극과 LiFePO4 양극을 사용하여 셀 성능을 연구하고 있다. 이 전지는 이러한 나노 복합 고체 고분자 전해질을 사용하여 합리적인 사이클 수명으로 110mAh g-1(60°C에서 1°C에서 100회 사이클 후)의 용량을 나타내었다. 4장에서는 폴리(비닐리덴 플루오르화 헥사플루오로프로필렌)(PVDF-HFP) 매트릭스에 Li7La3Zr2O12(LLZO) 입자, 리튬 비스(트리플루오로메탄설포닐) 이미드(LiTFSI), 다양한 농도의 고체 가소제를 결합한 복합 고체 전해질(CSE)을 제조에 관한 연구를 다룬다. 제작 후 CSE의 이온 전도도 및 전기 화학적 안정성과 리튬 금속 전극과의 계면 호환성을 시험했다. CSE가 포함된 30 중량 % 가소제는 25°C와 60°C에서 각각 4.23 × 10-4 및 8.14 × 10-4 S cm-1의 높은 이온 전도도를 나타내며, Li/Li+ 대비 최대 4.76 V의 우수한 안정성을 보여주었다. CSE는 리튬 금속과 NCM811 사이에 배치하여 0.2C(60°C)에서 163mAh g-1의 방전 용량을 보여주는 고체 배터리(SSB)를 제조하였다. 또한 NCM811셀에 LiNbO3(LNO) 개질을 적용했을 때 198mAh g-1의 높은 방전 용량, 우수한 속도 성능 및 우수한 사이클 수명을 보여주었다. 음극과 전해질 사이의 접촉을 효과적으로 개선하는 NCM811 음극 표면의 LNO 코팅은 방전 용량의 증가로 이어졌다. 따라서 적용된 CSE는 SSB에 사용하기에 좋은 후보 물질이며, 또한 LNO 코팅은 SSB 구성에서 코팅되지 않은 NCM811 양극에 비해 사이클링 안정성, 가역성 및 속도 기능을 눈에 띄게 향상시켰다. 5장에서는 나트륨 전고체 전지(SSB)를 저렴한 방법으로 제조하는 것이 실제 상용화에 있어 중요하다는 것에 대해 설명한다. 본 연구에서는 간단한 용액/볼 밀링 방법을 통해 Na3SbS4 고체 전해질을 제조하였다. 나트륨 고체 전해질의 특성을 XRD 및 FE-SEM 연구를 통해 분석했다. 또한, 이온 전도도, 이온 전이 수, Na 금속 안정성을 시험하여 PIS-Na3SbS4 SE의 이온 전도도, 이온 전이 수를 계산했다. Na 이온 SE는 25°C와 60°C에서 각각 1.94 × 10-4 및 8.01 × 10-4 S cm-1의 이온 전도도를 나타냈으며, Na 이온 고체 전해질은 60°C에서 50 µA cm-2의 전류 밀도에서 109 mAh g-1의 방전 용량을 제공하는 나트륨 이온 고체 배터리(NSSB)의 제조를 위해 Na-금속과 NaCrO2 사이에 배치된다. 따라서 제작된 Na이온 SE는 NSSB에 사용하기에 좋은 후보이며, 첨가제는 전기 화학적 안정성과 성능을 향상시켰다.
1장은 기존 액체전지에 비해 안전성, 높은 에너지 밀도, 열 안정성 등의 장점으로 인해 많은 관심을 받고 있는 고체 전해질(SE) 기반의 전고체전지(SSB)에 대한 연구이다. 전기화학적 안정성과 전극 소재와의 호환성, 높은 계면 저항은 전고체 배터리의 실질적 적용을 위해 고려해야 할 중요한 요소이다. 본 연구는 다양한 종류의 고체 전해질의 물리화학적 안정성과 고전압 전고체전지(SSB)의 설계 및 제작을 위한 다양한 전략을 정리하는 것을 목표로 한다. 첫째, 고체 전해질 호환성 및 전기 화학적 안정성을 양극과 테스트하고 성능 이해를 위해 추가 전기 화학적 연구를 검토하였다. 둘째, 배터리의 안정성과 사이클 성능을 향상시키기 위한 현재 전략과 아이디어를 검토한다. 양극재와 SE의 성능 향상에 대한 결과를 비교하고 마지막으로 전고체 전지의 성능 향상을 위한 향후 과제와 방향성, 그리고 당사의 견해를 제시하였다. 2장에서는 Garnet 기반 전고체 리튬이온 배터리(ASSLIB)의 양극/전해질 계면 사이의 높은 계면 저항으로 인한 성능 저하 개선에 관한 연구를 다룬다. 이 장에서는 전지의 계면 접촉 및 전기 화학적 성능을 개선하기 위해 LiCoO2(LCO)를 LiBO2(LBO)로 개질하는 방법을 제안한다. 전극의 HRTEM 이미지는 LCO 표면의 붕소 함량이 전극/전해질 계면을 효과적으로 개선하는 것을 보여준다. 3~4.3V의 cut-off voltage (vs. Li )에서 LBO-LCO는 0.1C에서 40번째 사이클 후에도 초기 용량(60mAh g-1)의 50%를 유지하였으며, 이는 ASSLIB 구성에서 bare LCO보다 훨씬 높은 수치이다. LCO 위에 LBO로 개질된 층은 리튬 이온 확산 동역학을 풍부하게 하여 셀의 전기 화학적 성능을 향상시킨다. 전극/전해질 계면의 기계적 열화를 억제하기 위해 working voltage를 3~4.1V(리튬 대비)로 줄였을 때, LBO로 개질된 LCO는 101mAh g-1의 초기 방전 용량과 기존 potential window에 비해 향상된 사이클 성능을 보여주었다. 3장에서는 높은 이온 전도도, 우수한 유연성, 저렴한 비용 등 매력적인 특성을 보여주는 충전제가 포함된 복합 고분자 전해질에 관한 연구를 논한다. 많은 장점을 가지고 있으나 높은 전류 속도에서 낮은 호환성과 전기화학적 불안정성을 보이는 단점도 가지고 있다. 이 연구에서는 리튬금속 배터리의 제조를 위해 폴리에틸렌 옥사이드(PEO) 기반 전해질에 입자 크기, 새로운 LSTP(Li2O. SiO2. TiO2. P2O5)가 미치는 영향에 대해 보고한다. 푸리에 변환 적외선 분광법(FTIR), X-선 광전자 스펙트럼(XPS), 핵자기공명(NMR) 연구 결과 폴리머 매트릭스(PEO), 리튬염(LiTFSI), 세라믹 필러(LSTP)가 서로 섞여 있는 것으로 나타났다. 현미경 연구에 따르면 마이크로 입자와 비교하여 폴리머 매트릭스에 나노 입자가 균일하게 분포되어 있으면 0.1mA cm-2 전류 밀도에서 전기 화학적 안정성을 유지하는 데 유리하다. 또한 나노 크기의 미립자는 더 빠른 이온 전도도(80°C에서 1.09 × 10-3 S cm-1)와 4.5V 이상의 고전압에서 뛰어난 안정성을 촉진한다. 연구 결과 필러 분포가 이온 전도도와 안정성을 향상시키는 데 필수적인 역할을 하는 것으로 확인되었다. 마지막으로 금속 리튬 음극과 LiFePO4 양극을 사용하여 셀 성능을 연구하고 있다. 이 전지는 이러한 나노 복합 고체 고분자 전해질을 사용하여 합리적인 사이클 수명으로 110mAh g-1(60°C에서 1°C에서 100회 사이클 후)의 용량을 나타내었다. 4장에서는 폴리(비닐리덴 플루오르화 헥사플루오로프로필렌)(PVDF-HFP) 매트릭스에 Li7La3Zr2O12(LLZO) 입자, 리튬 비스(트리플루오로메탄설포닐) 이미드(LiTFSI), 다양한 농도의 고체 가소제를 결합한 복합 고체 전해질(CSE)을 제조에 관한 연구를 다룬다. 제작 후 CSE의 이온 전도도 및 전기 화학적 안정성과 리튬 금속 전극과의 계면 호환성을 시험했다. CSE가 포함된 30 중량 % 가소제는 25°C와 60°C에서 각각 4.23 × 10-4 및 8.14 × 10-4 S cm-1의 높은 이온 전도도를 나타내며, Li/Li+ 대비 최대 4.76 V의 우수한 안정성을 보여주었다. CSE는 리튬 금속과 NCM811 사이에 배치하여 0.2C(60°C)에서 163mAh g-1의 방전 용량을 보여주는 고체 배터리(SSB)를 제조하였다. 또한 NCM811셀에 LiNbO3(LNO) 개질을 적용했을 때 198mAh g-1의 높은 방전 용량, 우수한 속도 성능 및 우수한 사이클 수명을 보여주었다. 음극과 전해질 사이의 접촉을 효과적으로 개선하는 NCM811 음극 표면의 LNO 코팅은 방전 용량의 증가로 이어졌다. 따라서 적용된 CSE는 SSB에 사용하기에 좋은 후보 물질이며, 또한 LNO 코팅은 SSB 구성에서 코팅되지 않은 NCM811 양극에 비해 사이클링 안정성, 가역성 및 속도 기능을 눈에 띄게 향상시켰다. 5장에서는 나트륨 전고체 전지(SSB)를 저렴한 방법으로 제조하는 것이 실제 상용화에 있어 중요하다는 것에 대해 설명한다. 본 연구에서는 간단한 용액/볼 밀링 방법을 통해 Na3SbS4 고체 전해질을 제조하였다. 나트륨 고체 전해질의 특성을 XRD 및 FE-SEM 연구를 통해 분석했다. 또한, 이온 전도도, 이온 전이 수, Na 금속 안정성을 시험하여 PIS-Na3SbS4 SE의 이온 전도도, 이온 전이 수를 계산했다. Na 이온 SE는 25°C와 60°C에서 각각 1.94 × 10-4 및 8.01 × 10-4 S cm-1의 이온 전도도를 나타냈으며, Na 이온 고체 전해질은 60°C에서 50 µA cm-2의 전류 밀도에서 109 mAh g-1의 방전 용량을 제공하는 나트륨 이온 고체 배터리(NSSB)의 제조를 위해 Na-금속과 NaCrO2 사이에 배치된다. 따라서 제작된 Na이온 SE는 NSSB에 사용하기에 좋은 후보이며, 첨가제는 전기 화학적 안정성과 성능을 향상시켰다.
In Chapter 1, Solid electrolytes (SEs) based solid-state batteries (SSBs) have received more consideration because of their safety, higher energy density, and thermal stability than conventional liquid batteries. However, their electrochemical stability and compatibility with electrode materials and...
In Chapter 1, Solid electrolytes (SEs) based solid-state batteries (SSBs) have received more consideration because of their safety, higher energy density, and thermal stability than conventional liquid batteries. However, their electrochemical stability and compatibility with electrode materials and high interfacial resistance are the important factors that hamper the real-time application of solid-state batteries. This work aims to compile the physio-chemical stability of the various types of solid electrolytes and different strategies to design and construct a high-voltage solid-state battery (SSB). Firstly, the solid electrolyte compatibility and electrochemical stability were tested with the cathode, and further electrochemical studies are examined to understand the performance. Secondly, the current strategies and ideas to improve the stability and cycle performance of the battery. Comparing the results on improving the performance of the SE with cathode materials. In conclusion, the future challenges, directions, and our views on improving the performance of the solid-state battery are presented. In Chapter 2, Garnet-based All-solid-state Li-ion battery (ASSLIB) deprived by its high interfacial resistance between the cathode/electrolyte interface. Herein, we propose a LiBO2 (LBO) modification over LiCoO2 (LCO) to improve the interfacial contact and electrochemical performance of the cell. The HRTEM images of the electrode show the Boron content on the LCO surface effectively improves the electrode/electrolyte interface. In the cut-off voltage of 3 - 4.3 V vs. Li, the LBO-LCO maintains 50% of the initial capacity (60 mAh g-1) after 40th cycle at 0.1 C rate, which is much higher than bare LCO in ASSLIB configuration. The LBO modified layer over LCO enriches the Li-ion diffusion kinetics and eventually improves the electrochemical performance of the cell. To suppress the mechanical degradation of the electrode/electrolyte interface, we reduce the working voltage window to 3 - 4.1 V vs. Li, where the LBO modified LCO provides the initial discharge capacity of 101 mAh g-1 only and assistances an improved cyclic performance in comparison with conventional potential window. In Chapter 3, Composite polymer electrolytes with fillers exhibit appealing properties, such as high ionic conductivity, good flexibility, and low cost. However, poor compatibility and electrochemical instability, especially at high current rates, are the disadvantages of these electrolytes. In this study, we report the influence of particle size, new LSTP (Li2O. SiO2. TiO2. P2O5) on polyethylene oxide (PEO)-based electrolyte towards the fabrication of Li-metal batteries with a LiFePO4 cathode. Fourier transform infrared-spectroscopy (FTIR), X-ray photoelectron spectra (XPS) and Nuclear magnetic resonance (NMR) studies revealed that the polymer matrix (PEO), Li-salt (LiTFSI) and ceramic filler (LSTP) have mixed one another. Microscopic studies reveal that compare with micro particles, homogeneous distribution of the nanoparticles on the polymer matrix is beneficial for maintaining electrochemical stability at 0.1 mA cm-2 current density. Furthermore, the nanosized particulates facilitate faster ionic conductivity (1.09 × 10-3 S cm-1 at 80 °C) and excellent stability at higher voltage > 4.5 V. Our results indicate that the filler distribution plays an essential role in enhancing the ionic conductivity and stability. Finally, the cell performance is studying using a metallic Li anode and LiFePO4 cathode. The cell displays a capacity of 110 mAh g-1 (after 100 cycles under 1 C at 60 °C) with a reasonable cycle life using such a nanocomposite solid polymer electrolyte. In Chapter 4, A composite solid electrolyte (CSE) was prepared by incorporating Li7La3Zr2O12 (LLZO) particles, lithium bis(trifluoromethanesulfonyl) imide (LiTFSI), and different concentrations of a solid plasticizer in a poly (vinylidene fluoride hexafluoropropylene) (PVDF-HFP) matrix. Subsequently, we investigated the ionic conductivity and electrochemical stability of the CSE, and its interfacial compatibility with a Li-metal electrode. 30 wt.% plasticizer with CSE exhibits a high ionic conductivity of 4.23 × 10–4 and 8.14 × 10–4 S cm–1 at 25 and 60 °C, respectively, with an excellent stability of up to 4.76 V vs. Li/Li+. The CSE is sandwiched between the Li-metal and NCM811 for the fabrication of a solid-state battery (SSB), which delivers a discharge capacity (163 mAh g–1) at a rate of 0.2 C (60 °C). The LiNbO3 (LNO) modification over the NCM811 cell delivers a high discharge capacity of 198 mAh g–1, excellent rate capability, and good cycle life. Furthermore, the LNO coating on the surface of the NCM811 cathode, which effectively improves the contact between the cathode and electrolyte, eventually leads to an increase in the discharge capacity. Therefore, the prepared CSE is a good choice for use in SSB; moreover, the LNO coating noticeably improved the cycling stability, reversibility, and rate capability compared to an unmodified NCM811 cathode in the SSB configuration. In Chapter 5, the preparation of sodium solid-state batteries (SSB) in an inexpensive way is important for its practical application. In the present study, the Na3SbS4 solid electrolyte is prepared through a simple solution/ball milling method. The properties of sodium solid electrolytes were characterized by XRD and FE-SEM studies. Further, we investigated the ionic conductivity, ion transference number, and Na metal stability of the PIS-Na3SbS4 SE. The Na-ion SE exhibited an ionic conductivity of 1.94 × 10–4 and 8.01 × 10–4 S cm–1 at 25 and 60 °C, respectively. The Na-ion solid electrolyte is sandwiched between the Na-metal and NaCrO2 for the fabrication of a Sodium-ion solid-state battery (NSSB), which delivers a discharge capacity of 109 mAh g–1 at a current density of 50 µA cm-2 under 60 °C. Therefore, the prepared Na-ion SE is a good choice for use in NSSB, moreover, the additives improved the electrochemical stability and its performance.
In Chapter 1, Solid electrolytes (SEs) based solid-state batteries (SSBs) have received more consideration because of their safety, higher energy density, and thermal stability than conventional liquid batteries. However, their electrochemical stability and compatibility with electrode materials and high interfacial resistance are the important factors that hamper the real-time application of solid-state batteries. This work aims to compile the physio-chemical stability of the various types of solid electrolytes and different strategies to design and construct a high-voltage solid-state battery (SSB). Firstly, the solid electrolyte compatibility and electrochemical stability were tested with the cathode, and further electrochemical studies are examined to understand the performance. Secondly, the current strategies and ideas to improve the stability and cycle performance of the battery. Comparing the results on improving the performance of the SE with cathode materials. In conclusion, the future challenges, directions, and our views on improving the performance of the solid-state battery are presented. In Chapter 2, Garnet-based All-solid-state Li-ion battery (ASSLIB) deprived by its high interfacial resistance between the cathode/electrolyte interface. Herein, we propose a LiBO2 (LBO) modification over LiCoO2 (LCO) to improve the interfacial contact and electrochemical performance of the cell. The HRTEM images of the electrode show the Boron content on the LCO surface effectively improves the electrode/electrolyte interface. In the cut-off voltage of 3 - 4.3 V vs. Li, the LBO-LCO maintains 50% of the initial capacity (60 mAh g-1) after 40th cycle at 0.1 C rate, which is much higher than bare LCO in ASSLIB configuration. The LBO modified layer over LCO enriches the Li-ion diffusion kinetics and eventually improves the electrochemical performance of the cell. To suppress the mechanical degradation of the electrode/electrolyte interface, we reduce the working voltage window to 3 - 4.1 V vs. Li, where the LBO modified LCO provides the initial discharge capacity of 101 mAh g-1 only and assistances an improved cyclic performance in comparison with conventional potential window. In Chapter 3, Composite polymer electrolytes with fillers exhibit appealing properties, such as high ionic conductivity, good flexibility, and low cost. However, poor compatibility and electrochemical instability, especially at high current rates, are the disadvantages of these electrolytes. In this study, we report the influence of particle size, new LSTP (Li2O. SiO2. TiO2. P2O5) on polyethylene oxide (PEO)-based electrolyte towards the fabrication of Li-metal batteries with a LiFePO4 cathode. Fourier transform infrared-spectroscopy (FTIR), X-ray photoelectron spectra (XPS) and Nuclear magnetic resonance (NMR) studies revealed that the polymer matrix (PEO), Li-salt (LiTFSI) and ceramic filler (LSTP) have mixed one another. Microscopic studies reveal that compare with micro particles, homogeneous distribution of the nanoparticles on the polymer matrix is beneficial for maintaining electrochemical stability at 0.1 mA cm-2 current density. Furthermore, the nanosized particulates facilitate faster ionic conductivity (1.09 × 10-3 S cm-1 at 80 °C) and excellent stability at higher voltage > 4.5 V. Our results indicate that the filler distribution plays an essential role in enhancing the ionic conductivity and stability. Finally, the cell performance is studying using a metallic Li anode and LiFePO4 cathode. The cell displays a capacity of 110 mAh g-1 (after 100 cycles under 1 C at 60 °C) with a reasonable cycle life using such a nanocomposite solid polymer electrolyte. In Chapter 4, A composite solid electrolyte (CSE) was prepared by incorporating Li7La3Zr2O12 (LLZO) particles, lithium bis(trifluoromethanesulfonyl) imide (LiTFSI), and different concentrations of a solid plasticizer in a poly (vinylidene fluoride hexafluoropropylene) (PVDF-HFP) matrix. Subsequently, we investigated the ionic conductivity and electrochemical stability of the CSE, and its interfacial compatibility with a Li-metal electrode. 30 wt.% plasticizer with CSE exhibits a high ionic conductivity of 4.23 × 10–4 and 8.14 × 10–4 S cm–1 at 25 and 60 °C, respectively, with an excellent stability of up to 4.76 V vs. Li/Li+. The CSE is sandwiched between the Li-metal and NCM811 for the fabrication of a solid-state battery (SSB), which delivers a discharge capacity (163 mAh g–1) at a rate of 0.2 C (60 °C). The LiNbO3 (LNO) modification over the NCM811 cell delivers a high discharge capacity of 198 mAh g–1, excellent rate capability, and good cycle life. Furthermore, the LNO coating on the surface of the NCM811 cathode, which effectively improves the contact between the cathode and electrolyte, eventually leads to an increase in the discharge capacity. Therefore, the prepared CSE is a good choice for use in SSB; moreover, the LNO coating noticeably improved the cycling stability, reversibility, and rate capability compared to an unmodified NCM811 cathode in the SSB configuration. In Chapter 5, the preparation of sodium solid-state batteries (SSB) in an inexpensive way is important for its practical application. In the present study, the Na3SbS4 solid electrolyte is prepared through a simple solution/ball milling method. The properties of sodium solid electrolytes were characterized by XRD and FE-SEM studies. Further, we investigated the ionic conductivity, ion transference number, and Na metal stability of the PIS-Na3SbS4 SE. The Na-ion SE exhibited an ionic conductivity of 1.94 × 10–4 and 8.01 × 10–4 S cm–1 at 25 and 60 °C, respectively. The Na-ion solid electrolyte is sandwiched between the Na-metal and NaCrO2 for the fabrication of a Sodium-ion solid-state battery (NSSB), which delivers a discharge capacity of 109 mAh g–1 at a current density of 50 µA cm-2 under 60 °C. Therefore, the prepared Na-ion SE is a good choice for use in NSSB, moreover, the additives improved the electrochemical stability and its performance.
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