[논문]새로운 순환방식을 적용한 동전기 정화기술에 의한 오염토양내의 납제거

이현호; 백기태; 양지원

문제 정의

본 연구에서는 과다한 H+에 의한 전기삼투 흐름의 감소와 과다한 OH-에 의한 중금속 침전 현상을 활성탄과 전해질의 외부 순환 방식에 의하여 개선하는 새로운 방법을 제시하였다. 전기경사 및 전기삼투 흐름의 결과에서는 활성탄이 OH' reservoir의 역할을 어느 정도 수행하는 것으로 나타났으며 기존의 동전기 정화공정보다는 전해질 순환 공정을 도입함으로써 전기경사의 증가율을 감소시 켜 조업 기간을 연장할 수가 있는 것으로 나타났다.
1의 system Ie 일반적인 동전기 토양정화 공정을 나타내며, system Ⅱ는 system I의 공정에 10 g의 활성탄 (Aldrich, 12-20 mesh)을 음극 전극판 앞쪽에 설치하였다. 이는 음극 전극판에서 생성된 OH- 이온이 토양내로 유입될 때 활성탄의 OH reservoir capacity를 이용하여 토양 내로 유입되는 OH-의 양을 줄여 보고자 하였다. 활성탄에 의한 중금속의 제거 연구는 이미 잘 알려진 사실로서6>), 활성탄은 흡착이나 침전을 통하여 납을 제거할 뿐만 아니라 닙을 제거하는 동안 OH reservoir로서의 역할을 하는 것으로 알려져 있다, 9).
뒤쪽과 양극 사이에 위치하였다. 이는 토양에서 음극 쪽으로 빠져나온 납 이온이 순환공정에 의하여 양극으로 이동할 가능성이 있으므로 이를 활성탄을 이용하여 제거하고자 하였다. 본 연구에 사용된 4가지의 서로 다른 공정들의 실험 조건들이 Table 1에 나타나 있다.
서론에서 밝힌 바와 같이 양극과 음극에서 생성된 H+ 및 OH-는 각각 양극과 음극에서 토양내로 유입되어 토양내의 화학변화의 원인이 되어 중금속 제거율을 낮추게 된다. 이러한 문제점을 해결하기 위하여 본 연구에서는 활성탄이 OH-의 reservoir의 역할을 하는지 여부와 전해질의 외부 순환이 양극과 음극의 전해질 pH를 변화시켜 중금속 제거율을 높일 수 있는지를 살펴보고자 흐}였다. System Ie 기존의 동전기 공정을 나타내며, system Ⅱ는 기존의 공정에서 활성탄의 역할을 살펴보았고, system Ⅲ에서는 활성탄 및 전해질 순환을 적용하여 중금속 제거율을 높이고자 하였으며, system IV에서는 순환공정에서 활성탄의 위치가 중금속 제거율에 미치는 영향을 살펴보고자 하였다.

가설 설정

본 이론을 전개하기 위해서는 토양의 공극수 내에 중금속 이온, cr, 유기물, 오염물, 용해산소 등과 같은 전해질이 없고, 전극이 다른 반응을 일으키지 않는 100% 패러데이 효율(faradaic efficiency)을 낸다는 가정이 필요하다.

제안 방법

정전류 방식의 실험이 종료된 이후에는 토양셀을 반응기로부터 즉각 분리하여 10등분을 하였다. 10등분된 각각의 토양 시료들에 대해서는 토양 pH, 납 농도를 측정하였다. 토양 pH는 건조한 토양시료 5 g과 25 ml 0.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 본 연구에서는 활성탄이 OH-의 reservoir의 역할을 하는지 여부와 전해질의 외부 순환이 양극과 음극의 전해질 pH를 변화시켜 중금속 제거율을 높일 수 있는지를 살펴보고자 흐}였다. System Ie 기존의 동전기 공정을 나타내며, system Ⅱ는 기존의 공정에서 활성탄의 역할을 살펴보았고, system Ⅲ에서는 활성탄 및 전해질 순환을 적용하여 중금속 제거율을 높이고자 하였으며, system IV에서는 순환공정에서 활성탄의 위치가 중금속 제거율에 미치는 영향을 살펴보고자 하였다.
오염토양은 질산납염에 증류수를 혼합하여 제조하였다. 건조점토에 질산납 용액을 혼합하고, 점토에 납을 충분히 흡착시키기 위하여 점토와 오염물질의 혼합물을 24시간동안 혼합하였다. 혼합후 오염 토양 시료를 반응기의 원통관 내에 공극율(void ratio)이 0.
이 순환공정에는 펌프(peristaltic master flex pump와 neoprene tube 사용)를 이용하여 음극에서 양극으로 전해질을 순환 시켰으며, 양극에서 음극으로의 전해질 이동은 수력학적 경사에 의하여 자동적으로이동하게 하였다. 본 연구에서는 1.1 ml/min과 4.4 ml/mir 두 종류의 유속으로 전해질 순환실험을 진행하였다. 또한 system HI에서는 system II와 같은 이유에서 활성탄 10 g 을 음극 전극판 앞쪽에 설치하였다.
047} 되도록 다짐하여 넣었다. 실험 전후를 통하여 토양 시료의 함수비, pH, 납 이온의 농도를 분석하였다. 납의 초기 농도는 200 mgPb/kg soil에서 205 mgPb/kg soil 사이로 조절하였다.
토양셀 내의 초기 납 농도와 초기 토양 pH가 측정되었으며, 압밀된 토양셀의 함수율(water content)은 40%~43%으로 나타났다. 실험하는 동안 전압, 전류, 양극과 음극에서의 전해질 pH, 그리고 유출수의 부피를 측정하였다. 정전류 방식의 실험이 종료된 이후에는 토양셀을 반응기로부터 즉각 분리하여 10등분을 하였다.
전극으로 순환 시켰다. 이 순환공정에는 펌프(peristaltic master flex pump와 neoprene tube 사용)를 이용하여 음극에서 양극으로 전해질을 순환 시켰으며, 양극에서 음극으로의 전해질 이동은 수력학적 경사에 의하여 자동적으로이동하게 하였다. 본 연구에서는 1.
전극은 양질의 흑연판으로 하였는데, 이는 전극에서 일어나는 전기분해 반응에 의해서 발생할 수 있는 복잡한 전기화학에 의한 다른 부반응을 막기 위하여 선택되었다. 전극의 두께는 0.8 cm, 직경은 8 cm 이고 흑연판 내에는 일정한 간격으로 5mm 크기의 구멍을 천공하여 전원공급 및 전해질의 유동을 원활히 하도록 하였다.
47m由cm?)가 토양 셀에 적용되었고 최대 전압은 200 V로 제한하였다. 전해질의 공급은 양극탱크(anode tank)의 수위를 일정하게 유지하여 항상 일정한 수력학적 경사(hydraulic gradient)를 유지하면서 전해질이 공급되도록 하였다. 양극탱크에는 1L의 전해질 용액(증류수에 HNO3(Aldrich, 70% purity)를 이용하여 pH 7로 조정)이 채워져 양극에서 토양셀을 통과한 후 음극으로 이동하도록 하였다.
높이고자 하였다. 전해질의 순환은 음극에서 생성된 OH-를 펌프를 이용하여 양극으로 이동시켜 양극 전해질의 pH를 높이고, 양극에서 생성된 H+는 수력학적 경사(hydraulic gradient)0, ] 의하여 음극으로 이동되어 음극 전해질의 pH를 낮추는 원리이며, 이를 통하여 발생하는 토양 내의 화학변화를 관찰하였다.
첫째, 활성탄을 음극 전극판 주위에 설치하여 활성탄이 음극에서 생성된 OH-의 reservoir 역할을 하여 토양 내로 유입되는 OH-의 양을 줄여주는지의 여부를 조사하고, 둘째, 양극과 음극에서 생성된 H+ 및 OH-가 풍부한 전해질을 반응기 외부로 순환시켜 양극과 음극 전해질의 pH를 동전기 정화공정에 적합한 pH로 조절하여 중금속 제거율을 높이고자 하였다. 전해질의 순환은 음극에서 생성된 OH-를 펌프를 이용하여 양극으로 이동시켜 양극 전해질의 pH를 높이고, 양극에서 생성된 H+는 수력학적 경사(hydraulic gradient)0, ] 의하여 음극으로 이동되어 음극 전해질의 pH를 낮추는 원리이며, 이를 통하여 발생하는 토양 내의 화학변화를 관찰하였다.
1 M K(가용액을 혼합하여 한시간 후 pH 전극으로 측정하였다. 토양 시료 내의 납 농도는 5 g 토양과 50 ml 2.5 M HNO3 용액을 혼합하여 12시간 동안 진탕기에 방치한 후 원심분리 하여 상층액을 이용하여 AAS(atomic absorption spectrophotometer, Perkin Elmer Model 3300)로 분석하였다.
양극탱크에는 1L의 전해질 용액(증류수에 HNO3(Aldrich, 70% purity)를 이용하여 pH 7로 조정)이 채워져 양극에서 토양셀을 통과한 후 음극으로 이동하도록 하였다. 토양샘의 끝부분에는 2 장의 8 gm filter paper를 설치하였고, 반응기의 원통관 양 끝에는 체적이 75 ml인 전극조를 부착하였으며 유입수 및 유출수의 유동을 위한 공간과 밸브구멍 그리고 가스의 방출을 위한 밸브구멍을 설치하였다.

대상 데이터

경남 산청에서 생산되는 kaolinite white-C® 사용하였다.토양 시료는 균일성과 등방성을 얻기 위하여 건조로에서 건조시킨 시료를 분쇄하여 75 nm(200 mesh 통과시료 전체) 이하의 입자를 사용하였다.
납의 초기 농도는 200 mgPb/kg soil에서 205 mgPb/kg soil 사이로 조절하였다. 납으로 오염된 원통형의 토양 시료는 동전기를 이용한 토양정화 실험의 토양셀로 사용하였다.
본 연구에서 사용된 대상 물질로는 전형적인 중금속 오염원인 납이 선택되었다. 오염토양은 질산납염에 증류수를 혼합하여 제조하였다.
경남 산청에서 생산되는 kaolinite white-C® 사용하였다.토양 시료는 균일성과 등방성을 얻기 위하여 건조로에서 건조시킨 시료를 분쇄하여 75 nm(200 mesh 통과시료 전체) 이하의 입자를 사용하였다. 토양시료로 사용된 kaolinite white-O의 성분과 함량, 납 이온의 흡착등온 곡선, 제타포텐셜 곡선은 이5)등에 의하여 보고되었다.

성능/효과

System HI와 system IV에서 전기경사의 증가율은 system I과 system Ⅱ의 전기경사 증가율에 비하여 느리게 나타나 조업기간을 10일까지 연장할 수가 있었다. 이러한 현상은 system Ⅲ와 system IV의 순환공정에 의하여 토양 내로 유입되는 H+과 OH「의 양이 상대적으로 감소한 것으로 사료된다.
System HI와 system IV의 전해질 pH 변화를 보면, 시간이 지남에 따라 양극의 pH는 6~8, 음극 주위의 전해질 pH는 8 근처로 유지되는 것으로 나타났다. 이를 통하여 동전기를 이용한 토양 정화에서 문제가 되는 전해질의 급격한 pH 변화로 인한 전기경사의 급격한 증가나 토양 내 전기삼투 흐름의 감소와 같은 단점을 해결할 가능성이 있음을 알 수 있었다.
유사하게 나타났다. System I과 Ⅱ의 비교실험을 위하여 5일 동안 조업한 system Ⅲ의 토양 pH 분포를 보면, system I의 토양 pH가 system Ⅲ의 토양 pH 보다 낮게 나타남을 알 수 있다. 이것은 동일한 5일 동안의 조업이었지만, system I의 경우가 상대적으로 많은 양의 H+ 가 토양 속으로 유입되었기 때문이다.
System I의 유출수 유속은 system Ⅱ의 유속보다 작게 나타났으며, system I의 전기경사는 system Ⅱ의 전기경사도보다 빠르게 증가함을 알 수 있었다. 이러한 현상은 system II의 음극 전극판 앞에 있는 활성탄이 OH-1reservoir 역할을 해 주어서 OH- reservoir가 토양 속으로 유입되는 OH-의 양을 줄여주었기 때문으로 사료된다.
양극 주위의 토양에서 가장 낮은 납의 농도를 보인 것은 동전기 정화 과정에서 납이 양이온으로 변화되면서 전기장에 의하여 공극수(pore water) 흐름에 따라 음극으로 이동하였기 때문이다. 그리고 전반적으로 전해질 순환공정이 상대적으로 높은 납 제거율을 얻을 수 있었으며 (Table 3), 음극에서의 납 축적 현상의 경우도 system I의 경우가 가장 높음을 알 수 있었다.
이러한 현상은 system Ⅲ와 system IV의 순환공정에 의하여 토양 내로 유입되는 H+과 OH「의 양이 상대적으로 감소한 것으로 사료된다. 또한 system HI와 system IV에서는 전해질의 순환공정에 의하여 반응기 바깥으로의 유출수가 발생하지 않아 전기삼투량을 측정할 수는 없었지만 이는 system HI와 system IV의 장점으로서 순환공정에서는 단지 전기분해를 위한 전해질만이 필요하게 되어 동전기 정화공정에서 사용되는 전해질의 양을 대폭 줄일 수 있었다.
음극 전해질 및 활성탄의 납 이온 농도를 분석한 결과에서는 토양을 빠져나온 납 이온들이 두 개의 전자이온과 결합하여 음극 전극 판에 전착 되거나 0H-에 의하여 침전되어 음극에서 양극으로 이동하는 전해질 속에는 납 이온이 존재하지 않는 것으로 나타났다. 또한 전해질의 순환공정을 적용하였을 경우에는 기존의 동전기 공정에 비하여 양극의 전해질 pH는 증가하고 음극의 전해질 pH는 감소하는 것으로 나타났으며 이러한 현상이 토양 pH의 급격한 변화를 막고 조업기간을 연장하고 중금속 제거율을 높이는 것으로 나타났다. 추가적으로 전해질 순환방식을 이용할 경우에는 반응기 바깥으로의 유출수가 발생하지 않아 전해질의 사용량을 대폭 감소시킬 수가 있었으며 유출수의 발생으로 인한 폐수의 2차 처리가 필요하지 않게 되었다.
또한, system ni 및 system IV에서 순환공정의 순환 유속이 1.1 ml/min 일 때 양극과 음극의 pH 차이가 순환 유속이 4.4 ml/min 일 때보다 크게 나타나는 것으로 볼 때, 순환공정에 의하여 순환유속이 빠를 경우에는 H+와 OH~ 의 중화 속도가 전기분해 반응에 의한 H+와 OH-의 생성 속도와 유사해 질 수도 있음을 알 수 있었다.
실험을 통하여 나타난 바에 의하면, 전해질의 순환 공정에 의한 토양 pH의 변화는 전기경사의 증가율을 낮춤으로서 조업 기간을 연장 시켰으며, 이로 인하여 중금속의 제거율을 높일 수가 있었다.
전기경사 및 전기삼투 흐름의 결과에서는 활성탄이 OH' reservoir의 역할을 어느 정도 수행하는 것으로 나타났으며 기존의 동전기 정화공정보다는 전해질 순환 공정을 도입함으로써 전기경사의 증가율을 감소시 켜 조업 기간을 연장할 수가 있는 것으로 나타났다. 음극 전해질 및 활성탄의 납 이온 농도를 분석한 결과에서는 토양을 빠져나온 납 이온들이 두 개의 전자이온과 결합하여 음극 전극 판에 전착 되거나 0H-에 의하여 침전되어 음극에서 양극으로 이동하는 전해질 속에는 납 이온이 존재하지 않는 것으로 나타났다. 또한 전해질의 순환공정을 적용하였을 경우에는 기존의 동전기 공정에 비하여 양극의 전해질 pH는 증가하고 음극의 전해질 pH는 감소하는 것으로 나타났으며 이러한 현상이 토양 pH의 급격한 변화를 막고 조업기간을 연장하고 중금속 제거율을 높이는 것으로 나타났다.
전해질은 pH &으로 유지되었다. 음극부분에서는 3.5일 이후에 시간게 따라 음극 전해질의 pH가 감소하였으며, 양극에서는 4일 이후에 전해질의 pH가 감소하였다. 이는 토양 속으로 유입된 H+가 토양내부의 토양입자를 H+로 포화한 후 음극으로 빠져나와 3.
3의 결과를 볼 때, 대부분의 납 이온은 음극 전극 판에 전착(electroplation) 되었거나 OIT에 의한 침전, 혹은 활성탄에 흡착된 것으로 사료된다. 이러한 결과를 토대로 하여 순환공정을 적용할 경우에는 음극에서 양극으로 이동하는 전해질 속에는 납이 포함되지 않은 깨끗하면서도 OH-가 풍부한 전해질을 양극에 공급할 수 있음을 알 수 있었다.
pH는 8 근처로 유지되는 것으로 나타났다. 이를 통하여 동전기를 이용한 토양 정화에서 문제가 되는 전해질의 급격한 pH 변화로 인한 전기경사의 급격한 증가나 토양 내 전기삼투 흐름의 감소와 같은 단점을 해결할 가능성이 있음을 알 수 있었다.
이와 같이 동전기 공정에서 문제점으로 지적되는 과도한 H+ 및 0H-로 인한 문제점들은 전해질의 순환 방식에 의하여 전해질의 pH를 변화 시켰으며 이는 토양 pH에 영향을 주어 최종적으로 조업기간의 연장 및 중금속 제거율을 증가시키는 결과를 얻을 수가 있었다.
제시하였다. 전기경사 및 전기삼투 흐름의 결과에서는 활성탄이 OH' reservoir의 역할을 어느 정도 수행하는 것으로 나타났으며 기존의 동전기 정화공정보다는 전해질 순환 공정을 도입함으로써 전기경사의 증가율을 감소시 켜 조업 기간을 연장할 수가 있는 것으로 나타났다. 음극 전해질 및 활성탄의 납 이온 농도를 분석한 결과에서는 토양을 빠져나온 납 이온들이 두 개의 전자이온과 결합하여 음극 전극 판에 전착 되거나 0H-에 의하여 침전되어 음극에서 양극으로 이동하는 전해질 속에는 납 이온이 존재하지 않는 것으로 나타났다.
토양셀 내의 초기 납 농도와 초기 토양 pH가 측정되었으며, 압밀된 토양셀의 함수율(water content)은 40%~43%으로 나타났다. 실험하는 동안 전압, 전류, 양극과 음극에서의 전해질 pH, 그리고 유출수의 부피를 측정하였다.
토양셀의 좌우에 위치한 양극과 음극 전극판에서의 전압 변화는 실험 초기에 2.5~7.5 V/cm에서 시작하여 20 V/cm까지 증가하는 현상을 보였다. 이는 양극에서 생성된 H+가 토양^로 과다하게 유입되면서 전기삼투 흐름의 감소에 따라 토양내의 전도성이 감소(혹은 저항 증가)하고, OH-의 토양유입으로 인한 중금속 침전으로 공극 수의 흐름이 방해를 받기 때문이다.

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