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문제 정의
- 영향을 미침이 알려져 있다[15]. 본 연구에서는 앞의 실험에서 가장 활성이 좋았던 A-MnO.2-6 촉매를 500, 600, 700, "C 에서 소성하여 소성온도에 따른 촉매의 활성변화를 조사하여 보았다.
- 따라서 본 연구는 메탄의 부분산화를 이용한 메탄올 및 포름알데히드로의 직접전환에 적합하다고 보고된[13] 4주기 전이 금속 산화물 혼합촉매를 사용하여, 촉매의 조성과 소성온도 변화에 따른 촉매의 활성을 조사하여 보았다.
제안 방법
- 탈착 특성을 조사하였다. 촉매의 전처리를 위해서 120℃에서 수분을 완전히 제거하였고, 그 후 50℃에서 1시간 동안 산소를 흡착시켜 咖。C까지 승온하면서 탈착하는 산소의 양을 온도의 함수로 조사하였다. 소성 온도와 첨가된 금속의 조성에 따른 촉매의 구조를 관찰하기 위하여 분말법 으로 X선 회절 분석 기 (Rigaku, D/MAX-B) 를 이용하였다.
- 필요한 시약의 양은 시약 중 금속성분의 양을 순도를 고려하여 계산하였다. 계량한 시약들을 100 ml의 증류수에 녹여 혼합 질산염 수용액을 만들었다. 균일한 혼합을 위해 온도를 약 40℃로 유지하면서 1시간 동안교 반 시켰으며, 침전제로 0.
- 그 이유를 좀 더 명확히 알아보기 위하여 BET 장치를 이용하여 촉매의 비표면적을 조사하여 보았고, XRD를 이용하여 촉매 결정상태의 차이를 조사하여 보았다, 아울러 O'TPD 통하여 촉매의 홉. 탈착 능을 조사하여 보았다.
- 2 g을 반응기에 채운 후 He을 15 m/min으로 흘려주면서 반응온도인 450℃까지 승온시킨다. 그 후 질량 유속조절기 (MFC) 를 이용하여 메탄과 산소의 비를 10:1로 하여 주입하였고, 전체의 유속은 79 mMnin으로 고정하였다. 반응 후 생성물의 분석은 GC를 이용하였으며, GC의 검출기는 TCD와 FID를 이용하였다.
- 나타났다. 그러므로 Fe, Co, Ni, Cu의 몰수는 모두 0.1로 동일하게 유지하고 Mn의 몰수를 0.1, 0.15, 0.2, 0.25, 0.3으로 변화시켜 제조한 촉매를 600℃에서 소성하여 반응 활성에 미치는 영향을 살펴보았으며, 그 결과를 Fig. 1, 2, 3에 나타내었다. Fig.
- 2-8 촉매의 02- TPD 결과를 비교하여 나타내었다. 그리고 Mn의 조성에 따른 활성산소 종을 비교해 보기 위하여 A-Mn 0.15-6 촉매의 결과도 같이 비교하여 보았다. 그 결과를 살펴보면 60CTC 에서 소성한 촉매들은 격자 산소라고 예상되는 750℃ 이상의 온도에서 나오는 산소의 양이 많았고, 800℃에서 소성한 촉매는 그보다 낮은 450℃ 근처에서 흡착 산소로 예상되는 피크가 나타났다.
- 기기분석을 통하여 제조된 촉매의 특성을 조사하여 보았다. 먼저 비표면적을 알아보기 위하여 BET장치 (AutosorbT, Quantachrome )를 이용하였다.
- 사용한 금속들은 물에 대한 용해성이 뛰어나고, 소성 시 불순물의 제거가 용이한 금속 질산염들을 사용하였으며, 그 자료를 Table 1에 나타내었다. 모든 촉매는 공침법으로 제조하였다. 필요한 시약의 양은 시약 중 금속성분의 양을 순도를 고려하여 계산하였다.
- 그 후 질량 유속조절기 (MFC) 를 이용하여 메탄과 산소의 비를 10:1로 하여 주입하였고, 전체의 유속은 79 mMnin으로 고정하였다. 반응 후 생성물의 분석은 GC를 이용하였으며, GC의 검출기는 TCD와 FID를 이용하였다.
- 반응기에서 촉매 층 아래와 윗부분에는 유리섬유를 채워서 촉매를 고정하였고, 반응압력은 반응기 줄구에 설치된 back pressure regulator를 이용하여 조절하였다. 실험은 제일 먼저 촉매 0.
- 2에서 pH가 7이 될 때까지 천천히 침전시켰다. 제조된 슬러리는 완전반응과 침전의 효과를 충분히 보기 위하여 24시간 방치시켜 겔화하였다[14]. 슬러리는 침전제로 쓰인 Na2CO3의 N* a 이온을 제거하기 위하여 약 70℃의 증류수로 충분히 세척하였고, 세척된 전구체를 100℃에서 진공 분위기로 12 시간 동안 건조시켰다.
- 천연가스의 주성분인 메탄에서 직접 메탄올이나 포름알데히드를 합성하기 위하여 전이 금속복합 산화물 촉매를 이용하여 메탄의 부분 산화 반응 실험을 수행하여 아래와 같은 결과를 얻었다.
- 조사하여 보았다, 아울러 O'TPD 통하여 촉매의 홉. 탈착 능을 조사하여 보았다. Table 3에는 Mn의 몰비를 변화시키고 600 ℃에서 소성한 촉매들의 비 표면적 측정 결과를 나타내었다.
- O-TPD 실험(Pluse Chemisorb 2700, Micromeritics) 을 통하여 촉매의 산소 흡 . 탈착 특성을 조사하였다. 촉매의 전처리를 위해서 120℃에서 수분을 완전히 제거하였고, 그 후 50℃에서 1시간 동안 산소를 흡착시켜 咖。C까지 승온하면서 탈착하는 산소의 양을 온도의 함수로 조사하였다.
- 모든 촉매는 공침법으로 제조하였다. 필요한 시약의 양은 시약 중 금속성분의 양을 순도를 고려하여 계산하였다. 계량한 시약들을 100 ml의 증류수에 녹여 혼합 질산염 수용액을 만들었다.
대상 데이터
- 4주기 전이 금속인 Mn, Fe, Co, Ni 및 Cu를 이용하여 촉매를 제조하였다. 이는 Mne 생성물의 산화를 억제하고, Co 및 Nie 각각 메탄의 활성과 산소의 활성을 높이고, Co는 전이 단계에서 원하는 생성물의 선택성을 높이며, Cu는 메탄의 활성을 높이는 것으로 알려져 있어 선택하였다 [13].
- 보았다. 먼저 비표면적을 알아보기 위하여 BET장치 (AutosorbT, Quantachrome )를 이용하였다. O-TPD 실험(Pluse Chemisorb 2700, Micromeritics) 을 통하여 촉매의 산소 흡 .
- Cu를 이용하였다. 사용한 금속들은 물에 대한 용해성이 뛰어나고, 소성 시 불순물의 제거가 용이한 금속 질산염들을 사용하였으며, 그 자료를 Table 1에 나타내었다. 모든 촉매는 공침법으로 제조하였다.
- 촉매는 4주기 전이 금속 중 Mn, Fe, Co, Ni 및 Cu를 이용하였다. 사용한 금속들은 물에 대한 용해성이 뛰어나고, 소성 시 불순물의 제거가 용이한 금속 질산염들을 사용하였으며, 그 자료를 Table 1에 나타내었다.
이론/모형
- 촉매의 전처리를 위해서 120℃에서 수분을 완전히 제거하였고, 그 후 50℃에서 1시간 동안 산소를 흡착시켜 咖。C까지 승온하면서 탈착하는 산소의 양을 온도의 함수로 조사하였다. 소성 온도와 첨가된 금속의 조성에 따른 촉매의 구조를 관찰하기 위하여 분말법 으로 X선 회절 분석 기 (Rigaku, D/MAX-B) 를 이용하였다.
성능/효과
- 1. Mn과 다른 금속들의 몰비를 2:1:1:1:1로 하여 제조한 촉매가 메탄 전환율 약 3.7%, 메탄올 및 포름알데히드의 선택도 각각 약 30% 및 28%로 본 반응에서 제일 좋은 촉매 활성을 나타내었다.
- 4. 촉매의。2-TPD 실험을 통하여 다른 산소 종의 존재를 확인할 수 있었고, 메탄올과 포름알데히드의 선택도를 증가시키는 산소 종은 800℃ 부근에서 탈착되는 산소종임을 확인할 수 있었다. 또한 이러한 산소 종은 소성 온도와 Mn의 조성과 관계가 있다는 것을 알 수 있었다.
- 2. 촉매의 활성이 소성 온도에 따라 크게 좌우됨을 확인할 수 있었다. 그리고 450℃, 50 bar 에서 본 실험에서 사용한 촉매의 경우에는 최적의 소성온도는 600℃임을 확인할 수 있었다.
- 3. 촉매의 비 표면적은 메탄의 전환율과 생성물의 선택도에 영향을 미치는 것으로 판단되며, 비표면적 값이 클수록 메탄의 전환율과 메탄올이나 포름알데히드의 선택도가 증가하였다,
- 4에는 소성 온도에 따른 메탄의 전환율을 나타내었다. 60CTC에서 소성한 촉매가 가장 좋은 활성을 보였으며, 소성 온도변화에 따른 메탄 전환율의 큰 변화는 발견되지 않았다.
- 15-6 촉매의 결과도 같이 비교하여 보았다. 그 결과를 살펴보면 60CTC 에서 소성한 촉매들은 격자 산소라고 예상되는 750℃ 이상의 온도에서 나오는 산소의 양이 많았고, 800℃에서 소성한 촉매는 그보다 낮은 450℃ 근처에서 흡착 산소로 예상되는 피크가 나타났다.
- 그러나 Fig. 2에 나타낸 메탄올 선택도는 A-MnO.2-6 촉매가 가장 좋은 결과로 25% 정도의 메탄올 선택도를 보였고, 다른 촉매들은 약 1(广15%정도의 메탄올 선택도를 보였다. Fig.
- 촉매의 활성이 소성 온도에 따라 크게 좌우됨을 확인할 수 있었다. 그리고 450℃, 50 bar 에서 본 실험에서 사용한 촉매의 경우에는 최적의 소성온도는 600℃임을 확인할 수 있었다.
- 2-6촉매의 결과가 가장 좋으며 비 표면적의 값의 순서와 반응 결과 순서가 같은 추세인 것으로 볼 때 Mn의 어떠한 작용에 의해 비 표면적의 값이 커지는지 그 이유를 정확히 알 수는 없지만 비 표면적이 넓을수록 촉매의 활성이 비례하여 증가하는 것을 알 수 있었다. 따라서 촉매에서 Mn의 첨가량과 소성온도가 비 표면적에 영향을 주는 인자로 판명되었으며, 또한 비 표면적이 본 반응의 활성에 영향을 미친다는 것을 알 수 있었다.
- 촉매의。2-TPD 실험을 통하여 다른 산소 종의 존재를 확인할 수 있었고, 메탄올과 포름알데히드의 선택도를 증가시키는 산소 종은 800℃ 부근에서 탈착되는 산소종임을 확인할 수 있었다. 또한 이러한 산소 종은 소성 온도와 Mn의 조성과 관계가 있다는 것을 알 수 있었다.
- 500℃에서 소성한 촉매의 경우 비 표면적은 비슷한 값을 나타내면서도 반응 활성이 좋지 않은 것으로 판단해 볼 때 본 촉매 계에서 최적의 소성 온도는 600℃라고 판단된다. 비표면적이 40.55 ne/g로 가장 큰 A-MnO.2-6촉매의 결과가 가장 좋으며 비 표면적의 값의 순서와 반응 결과 순서가 같은 추세인 것으로 볼 때 Mn의 어떠한 작용에 의해 비 표면적의 값이 커지는지 그 이유를 정확히 알 수는 없지만 비 표면적이 넓을수록 촉매의 활성이 비례하여 증가하는 것을 알 수 있었다. 따라서 촉매에서 Mn의 첨가량과 소성온도가 비 표면적에 영향을 주는 인자로 판명되었으며, 또한 비 표면적이 본 반응의 활성에 영향을 미친다는 것을 알 수 있었다.
- 대하여 더 높은 선택도를 보였다. 이상의 결과들을 종합해 볼 때 Mn의 함량 변화가 촉매의 활성 변화에 영향을 미침을 알 수 있었다. 그 영향에 대해서는 다음 절에서 살펴보도록 하겠다.
- 일반적으로 포름알데히드의 생성 메커니즘은 이미 생성되어진 메탄올이 산화되어 포름알데히드가 생성된다는 주장이 유력하게 받아들여지고 있는데, 본 실험의 결과에서 메탄올의 선택도보다 포름알데히드의 선택도가 더 높은 것으로 보아 본 실험 조건에서는 생성된 메탄올 중 많은 양이 포름알데히드로 전환된 것으로 추정된다 [16]. 지금까지의 결과들을 종합하여 볼 때 Mn의 몰비가 0.2로 첨가되고 소성온도가 6001 일 경우가 본 반응에 유리하다는 것을 알 수 있었다.
- 촉매 물질의 기본 선별과정에서 Mn의 함량 변화가 전환율과 선택도에 가장 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 그러므로 Fe, Co, Ni, Cu의 몰수는 모두 0.
- 5에는 소성 온도를 달리한 촉매들의 메탄올 및 포름알데히드 선택도를 나타내었다. 촉매의 소성온도에 따른 생성물 선택도는 600℃ > 500℃ > 700 ℃> 800℃의 순서이고, 메탄올과포름알데히드 모두 비슷한 경향을 보였으며 메탄올보다 포름알데히드의 선택도가 더 높았다. 일반적으로 포름알데히드의 생성 메커니즘은 이미 생성되어진 메탄올이 산화되어 포름알데히드가 생성된다는 주장이 유력하게 받아들여지고 있는데, 본 실험의 결과에서 메탄올의 선택도보다 포름알데히드의 선택도가 더 높은 것으로 보아 본 실험 조건에서는 생성된 메탄올 중 많은 양이 포름알데히드로 전환된 것으로 추정된다 [16].
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