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문제 정의
- 이 연구에서는 과피와 과육의 구조와 성질이 다른 사과와 배에서 ethoprophos의 확산 현상을 조사하였다. 과일 내 조직의 차이를 반영하여 과피와 과육에서 유효확산계수를 다르게 설정한 확산 모형으로 과일 내 축적량 측정 결과를 모사하여 유효확산계수를 결정하였다.
가설 설정
- Ethoprophos가 모두 과일 내로 이동되어 용액 내의 ethoprophos 농도가 감소되었다고 가정하여, 용액의 농도감소에서 과일 내 축적량을 계산하였다. 같은 조건에서 보관한 ethoprophos 수용액에서는 농도가 감소되지 않아 자연분해의 가능성을 배제할 수 있었다.
- 설정하였다. 씨방(내과피, core) 부분에서는 ethopro- phos가 과육에 비해 매우 느리게 확산되고, 과피와 과육에 ethoprophos가 주로 축적된다고 가정하여 경계조건을 설정하였다. Park 등4)의 논문에 제시된 수치해석방법으로 시간별로 사과와 배중에서 ethoprophos의 농도 분포와 죽 적량을 계산하였다.
- 5%이었다. 오차 폭이 넓으나 과일 종류와 관계없이 평균값이 100% 근처이어서, 주입한 ethopro- phos가 모두 회수되는 것으로 가정하였다. 분석법의 최소 검출량은 0.
제안 방법
- 25℃ 에서 용액의 농도 감소로부터 계산한 과일 내 축적량 곡선을 과피와 과육의 연계확산 모형으로 모사하여 ethoprophos 의 유효확산계수를 결정하였다. 수분 함량이 높은 과육에서는 과일의 종류에 관계없이 ethoprophos의 유효확산계수가 ~1040 n?/s로 비슷하였다.
- 40℃ 에서 ethoprophos 수용액에 후지사과, 황금배, 신고배를 담가 둔 후 일정 기간별로 용액의 농도 감소를 측정하였다. Ethoprophos가 모두 과일 내로 이동되어 용액 내의 ethoprophos 농도가 감소되었다고 가정하여, 용액의 농도감소에서 과일 내 축적량을 계산하였다.
- Ethoprophos 분석법의 신뢰성을 검증하기 위하여 후지 사과와 신고배에 대하여 회수율을 확인하였다. Ethoprophos 용액을 후지사과와 신고배 시료에 0.
- Ethoprophos 수용액에 과일을 담가 과일 내로 확산되는현상을 조사하였다. Fig.
- Ethoprophos 수용액에 담가 둔 후지사과, 황금배, 신고 배 내에서 ethoprophos의 확산과 죽적 거동을 조사하였다. 25℃ 에서 용액의 농도 감소로부터 계산한 과일 내 축적량 곡선을 과피와 과육의 연계확산 모형으로 모사하여 ethoprophos 의 유효확산계수를 결정하였다.
- Ethoprophos 용액에 담가 둔 과일의 단면은 디지털 카메라(Nikon, Coolpix 5400)로 촬영하여 과피와 과육의 상태 변화를 조사하였다.
- Ethoprophos 용액을 후지사과와 신고배 시료에 0.5와 2.0 ㎎/㎏이 되도록 가하여 8시간 방치한 후 앞의 방법에 따라 분석하였다.
- 수조 표면을 알루미늄 박막으로 감싸서 빛에 의한 ethoprophos의 분해를 방지흐]였다. ethoprophos의 수용액 중 안정성을 확인하기 위해 과일을 넣지 않은 대조구를 두었다. 매일 일정 시간에 용액 10 mL 채취하여 ethoprophos 농도를 측정하여 ethoprophos의 과일 내로 이동량을 결정하였으며, 10일 동안 확산 실험 후, 과일을 꺼내어 과피, 과육, 씨방 부분에서의 ethoprophos 축적 잔류량을 분석하였다.
- ethoprophos의 확산 현상을 조사하였다. 과일 내 조직의 차이를 반영하여 과피와 과육에서 유효확산계수를 다르게 설정한 확산 모형으로 과일 내 축적량 측정 결과를 모사하여 유효확산계수를 결정하였다. 과피와 과육에서 ethoprophos 의 유효확산계수를 근거로 과일의 종류에 따른 화학물질의확산 및 축적 거동 차이를 고찰하였다.
- 과일을 구형으로 가정하고 과피와 과육에서 연계확산을 가정한 확산 모형으로 축적량 측정 결과를 모사하여 과일 내에서 ethoprophos의 유효확산계수를 주정하였다. 이론적인 모사 결과는 축적 분율로 구해지므로, 실험적으로 측정한 축적량을 축적 분율로 나타내어야 한다.
- 과일 내 조직의 차이를 반영하여 과피와 과육에서 유효확산계수를 다르게 설정한 확산 모형으로 과일 내 축적량 측정 결과를 모사하여 유효확산계수를 결정하였다. 과피와 과육에서 ethoprophos 의 유효확산계수를 근거로 과일의 종류에 따른 화학물질의확산 및 축적 거동 차이를 고찰하였다.
- 과피와 과육의 경계면에서 농도가 연속적이도록 경계조건을 설정하였다. 씨방(내과피, core) 부분에서는 ethopro- phos가 과육에 비해 매우 느리게 확산되고, 과피와 과육에 ethoprophos가 주로 축적된다고 가정하여 경계조건을 설정하였다.
- 유출 용액을 감압 농축하여 n-hexane 10 mL에 녹여 기체크로마토그래피 시료로 사용하였다. 과피와 씨방 부분은 채취 시료 전부를 같은 방법으로 처리하여 시험 용액을 만들어 잔류 ethoprophos 의 함량을 결정하였다.
- 2에 보인 용액접촉법 확산 실험 장치는 ethoprophos 수용액을 담는 용기, 용액 순환펌프, 용액교반장치 및 온도조절장치로 구성되어 있다. 농도가 200~ 400 mg/L인 ethoprophos 수용액 3 L를 온도조절용 물 순환부(water jacket)가 겉을 둘러싼 유리수조에 넣었으며, 물 순환 부에는 순환항온조에서 공급되는 물을 통과시켜 수조의 온도를 25+VC 범위로 조절하였다. 용액의 온도가 설정 온도에 이른 후 수조 내에 사과를 고정하고, 용액 내 농도가 일정하도록 교반기와 용액 순환펌프로 수조 내 용액을 세게 저어 주었다.
- 농도를 200 mg/L, 300 mg/L, 400 mg/L으로 달리한 ethoprophos 용액에 황금배를 담가 기간별로 용액중 농도감소를 즉정하였다. 시간이 경과할수록 과일 내 ethoprophos의 축적량은 지속적으로 증가되었으며, 용액의 농도가 진할수록 과일 내 축적량이 많았다.
- 가장 일반적인 살포방법은 분무법, 미스트법, 살분법, 살립법 등이지만, 살포 목적에 따라 연무, 훈증, 관주, 토양혼화법도 사용하며, 항공방제처럼 특수한 경우에는 미량 살포법을 사용하기도 한다. 농약 살포시 살포약제의 부착 특성과 농작물의 성질을 고려하여 농약의 효과가 극대화되도록 살포 방법을 결정한다.
- 그러나 10일이 지나면 과일이 연화되고 부패되어 용액이 뿌옇게 되므로, 실험적으로는 ethoprophos의 과일 내 평형 축적량을 측정할 수 없었다. 따라서 실험적으로 측정하는 대신 ethopro-phos의 용해도로부터 평형 축적량을 추정하였다. 즉, 과육의 수분 함량이 85% 이상으로 높고, ethoprophos 의 과일 내 축적량이 용해도보다 커질 수 없으므로 용해도로부터 평형 축적량을 추정하였다.
- ethoprophos의 수용액 중 안정성을 확인하기 위해 과일을 넣지 않은 대조구를 두었다. 매일 일정 시간에 용액 10 mL 채취하여 ethoprophos 농도를 측정하여 ethoprophos의 과일 내로 이동량을 결정하였으며, 10일 동안 확산 실험 후, 과일을 꺼내어 과피, 과육, 씨방 부분에서의 ethoprophos 축적 잔류량을 분석하였다.
- 농도가 200~ 400 mg/L인 ethoprophos 수용액 3 L를 온도조절용 물 순환부(water jacket)가 겉을 둘러싼 유리수조에 넣었으며, 물 순환 부에는 순환항온조에서 공급되는 물을 통과시켜 수조의 온도를 25+VC 범위로 조절하였다. 용액의 온도가 설정 온도에 이른 후 수조 내에 사과를 고정하고, 용액 내 농도가 일정하도록 교반기와 용액 순환펌프로 수조 내 용액을 세게 저어 주었다. 수조 표면을 알루미늄 박막으로 감싸서 빛에 의한 ethoprophos의 분해를 방지흐]였다.
- 따라서 실험적으로 측정하는 대신 ethopro-phos의 용해도로부터 평형 축적량을 추정하였다. 즉, 과육의 수분 함량이 85% 이상으로 높고, ethoprophos 의 과일 내 축적량이 용해도보다 커질 수 없으므로 용해도로부터 평형 축적량을 추정하였다. 25℃ 에서 후지사과의 생체중과 수분 함량에 용해도 750 mg/L를 적용하여12)계산한 평형 축적량은 개당 300 mg이었다.
- 채취한 용액은 PTFE 필터(Whatman, 0.45)로 거른 후, HP-1 모세관 컬럼과 전자포착 검출기(electron-captured detector) 가 장착된 기체 크로마토그래프(Agilent HP6890) 으로 분석하였으며, 분석 조건을 Table 2에 정리하였다.
- 또한 과일에 존재하는 효소나 과일의 표면이나 내부에서 유기물과 반응할 가능성이 있다. 후지사과, 황금배, 신고배를 300 mg/L의 ethoprophos 용액에 8일간 담가 둔 후 꺼내어 과일 중 잔류량을 조사하였다. 과피, 과육, 씨방 부분으로 나누어 잔류량을 분석하여 Table 5에 정리하였다.
대상 데이터
- Ethoprophos는 순도가 95%인 원제를 농업과학기술원에서 제공받아 주가로 정제하지 않고 그대로 사용하였다. ethopro- phos의 구조 및 이화학적 성질을 Table 1에 나타냈다.
- 배는 전남 나주 지역에서 2006년 9월에 수확한 황금배를 시료로 사용하였다. 평균 직경은 10.
- 사과는 경남 거창 지역에서 2006년 10월에 수확한 후지 사과를 광주광역시 각화동 농산물 도매시장에서 상자 단위로 구입하여 크기와 모양^ 비슷한 사과를 골라 사용하였으며, 이들의 평균 직경은 10.9 cm, 평균 생체중은 530 g이었다. 확산실험의 시료로 사용하기 전에 디클로로메탄(덕산, 99%)으로과피를 세 번 닦아서 왁스 등 묻어 있는 물질을 제거하였다.
- 5 cm이고, 평균 생체중은 530 g이었다. 신고배 시료로는 경기 용인 지역에서 2006년 9 월에 수확하여 크기와 모양이 비슷한 배를 골라 시료로 사용하였고, 평균 직경은 10.8 cm이고, 평균 생체중은 630 g이었다.
- 이어 n-hexane : dichloromethane : acetonitrile(45 : 50 : 5, v/v/v) 혼합액 70 mL를 흘리면서 유출되는 용액을 증류 플라스크에 모았다. 유출 용액을 감압 농축하여 n-hexane 10 mL에 녹여 기체크로마토그래피 시료로 사용하였다. 과피와 씨방 부분은 채취 시료 전부를 같은 방법으로 처리하여 시험 용액을 만들어 잔류 ethoprophos 의 함량을 결정하였다.
- 9 cm, 평균 생체중은 530 g이었다. 확산실험의 시료로 사용하기 전에 디클로로메탄(덕산, 99%)으로과피를 세 번 닦아서 왁스 등 묻어 있는 물질을 제거하였다.
이론/모형
- 씨방(내과피, core) 부분에서는 ethopro- phos가 과육에 비해 매우 느리게 확산되고, 과피와 과육에 ethoprophos가 주로 축적된다고 가정하여 경계조건을 설정하였다. Park 등4)의 논문에 제시된 수치해석방법으로 시간별로 사과와 배중에서 ethoprophos의 농도 분포와 죽 적량을 계산하였다.
성능/효과
- 그러나 온도가 높아지면 밀폐된 상자 내 페놀의 증기압이 커져서, 과피에서 물질이동이 빨라지므로 사과 내에 페놀이 축적되는 속도가 빨라졌다. 5~40℃ 의 온도 범위에서는 과육에서 페놀의 유효확산계수가 달라지지 않아, 과피에서 물질이동의 중요성을 확인할 수 있었다. 특히 표면에 페놀을 직접 도포하면 사과 내에 페놀이 빠르게 축적되어, 페놀 은과 피에 먼저 축적된 후 과육으로 이동한다고 추정할 수 있었다.
- 과피에서는 유효확산계수가 ~1(m2/s 로 작았으며, 후지사과 > 황금배 > 신고배 순으로 작아졌다. Ethoprophos 용액의 농도에 따라 과육에서 유효 확산계수는 변하지 않았으나, 과피에서는 용액의 농도가 진해짐에 따라 유효확산계수도 커졌다. 과피에서 물질이동 속도는 과일 내 ethoprophos의 축적 속도를 결정하는 중요 인자이었다.
- 과일을 ethoprophos 용액에 딤가 둔 후 5일까지는 용액이 투명하게 유지되었고, 신고배를 담그어 둔 용액에서는 2 일 후까지 ethoprophos 의 농도가 낮아지지 않았다는 점에서 ethoprophos는 과일의 표면에서 분해될 가능성은 낮다. 이보다는 내부로 이동하여 분해되었을 가능성이 높다.
- 0x10 nZ/s로 설정하였을 때 편차가 가장 적었다. 과피에서 유효확산계수는 1042 m2/s 범위로 작았으며, 후지사과 > 황금배 > 신고배 순으로 작았다. 과육에서 유효확산계수는 1010 m2/s 범위로서 과피에서 유효확산계수에 비해 100배 정도 컸다.
- 5에 보였다. 과피와 과육의 유효확산계수를 다르게 설정하여 계산한 축적량 곡선으로 실험결과를 잘 모사할 수 있었다. Table 4에는 De과 De2> 바꾸어가며 모사한 결과와 측정한 축적 분율 차이를 정리하였다.
- 6에 보였다. 과피와 과육의 유효확산계수를 조절하여 실험적으로 구한 축적량 곡선을 잘 모사할 수 있었다. 과육에서 유효확산계수 De2를 농도에 관계없이 5.
- 노출 시간에 따른 축적량 곡선을 근거로 추정한 페놀의 유효 확산계수는 과피와 과육에서 상당히 달랐다. 조직이 치밀한 과피에서는 페놀의 유효확산계수가 5.
- 즉정하였다. 시간이 경과할수록 과일 내 ethoprophos의 축적량은 지속적으로 증가되었으며, 용액의 농도가 진할수록 과일 내 축적량이 많았다. 초기 농도가 400 ing/L 인용액에 담가 둔 황금배에는 12일 후 개체당 ethoprophos의 축적량이 300 mmol이었으나, 초기 농도가 200 mg/L과 300 mg/L일 때는 ethoprophos2] 개체당 죽적량이 150 mmol 과 200 mmol로 작았다.
- 농도 증가로 인해 과피에서 물질이동의 원동력이 커진 효과가 유효 확산계수에 반영되었기 때문이다. 밀폐된 조건에서 온도가 높아지면 페놀의 증기압이 커져 과피에서 유효확산계수가 커지는 현상처럼? 용액의 농도 증가 효과가 과피에서 유효 확산계수증가로 나타났다.
- 확산물질의 자연 감소 여부를 확인하기 위하여 과일을 넣지 않은 ethoprophos 용액을 25℃ 에서 8일 동안 방치한 후 분석한 결과 농도가 변하지 않아서 자연분해는 진행되지 않았음을 알 수 있었다. 그러나 살중제인 ethoprophos는 미생물의 활동에 영향을 주지 않고, 도리어 미생물에 의해 분해될 가능성이 있다.
후속연구
- 과일 조직의 연화와 부패 등 상태 변화도 확산 현상을 연구하는데 제약이 된다. 따라서 다양한 화학물질의 다양한 과일에서 확산과 축적 거동에 대한 전반적인 개념을 설정하기 위해서는 이런 점을 감안한 기초 연구가 선행되어야 한다.
- 그러나 8일 지난 후에는 용액의 상태가 뿌옇게 변하여, 과일 내에서 번식한 미생물에 의하여 과일 표면이나 내부에서 ethoprophos가 분해되거나 포집되었을 가능성을 배제할 수 없다. 이런 점에서 유기물과 반응하여 분해될 수 있는 살충제보다 유기물과 반응하지 않으면서 과일의 부패를 지연시킬 수 있는 살균제를 사용하거나 농도의 감소와 함께 과일을 꺼내어 과피, 과육, 씨방 부분에서 축적 현상도 동시에 검토하므로 확산과 축적과정에서 물질수지를 확인하는 연구가 필요하다.
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