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회분식 유동층 반응기에서 매체순환식 가스연소기용 대량생산 산소공여입자들의 천연가스 연소특성
Natural Gas Combustion Characteristics of Mass Produced Oxygen Carrier Particles for Chemical-looping Combustor in a Batch Type Fluidized Bed Reactor 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.20 no.2, 2009년, pp.151 - 160  

류호정 (한국에너지기술연구원) ,  김경수 (한국에너지기술연구원) ,  박영성 (대전대학교 환경공학과) ,  박문희 (호서대학교 통계학과)

Abstract AI-Helper 아이콘AI-Helper

Natural gas combustion characteristics of mass produced oxygen carrier particles were investigated in a batch type bubbling fluidized bed reactor. Five particles, NiO/bentonite, OCN601-650, OCN702-1100, OCN703-950, OCN703-1100 were used as oxygen carrier particles. Natural gas and air were used as r...

주제어

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제안 방법

  •  따라서, 회분식 유동층 반응기를 이용하여 배출되는 기체의 농도분석을 통해 연료전환율, CO2 선택도 및 CH4, CO, H2, NO 배출특성을 측정 및 고찰하였으며 10회까지의 산화-환원 반복실험을 통해 각 산소공여입자의 재생성을 확인하였다.
  •  유동화 기체는 가스미터로 보정된 질량유량계(MFC, 5850E & 5850i, brooks instrument)와 MFC controller(GMATE 2000, LOKAS automation Co.)를 통해 분산판으로부터 0.03 m 아래에 위치한 수평관(0.004 m I.D.)으로 주입하였다.
  • 50kWth 매체순환식 가스연소기에서 천연가스 연소 장기연속운전 실증실험에 앞서 최적 산소공여입자를 선정하기 위해 기존에 보유하고 있던 산소공여입자(NiO/bentonite)와 전력연구원에서 분무건조법에 의해 대량생산된 네 종류의 산소공여입자들(OCN601-650, OCN702-1100, OCN703-950, OCN703-1100)을 이용하여 회분식 유동층 반응기에서 천연가스 연소특성을 측정 및 해석하였으며, 재생성 확인을 위해 환원-산화 반응을 10회까지 반복하여 수행하였다.
  • 기체분배기(gas distributor)는 0.5 mm의 구멍이 사각피치로 21개 뚫려있는 다공판(perforated plate) 형태로 설치하였으며 입자의 통과를 방지하기 위해 분산판 위에 400 mesh의 체를 용접하였다.
  • 반응기의 배출기체농도가 안정화되면 N2를 환원기체(천연가스+N2)로 교체하여 10분간 환원반응을 수행하였다.
  • 본 연구에서는 Ryu 등14)과 Baek 등15)에 의해 대량으로 생산된 다섯 종류의 산소공여입자들(NiO/bentonite, OCN601-650, OCN702-1100, OCN703-950, OCN703-1100)에 대해 회분식 유동층 반응기에서, 환원반응기체로 천연가스, 산화반응기체로 공기를 사용하여 환원반응과 산화반응에서 배출되는 기체의 농도를 분석하였으며, 이를 통해 환원반응 동안의 연료전환율, CO2 선택도, CH4, CO, H2 배출농도를, 산화반응 동안의 NO 배출농도를 측정 및 비교하였다.
  • 분산판과 유동층의 압력강하는 차압형 압력변환기(differential pressure transducer, 600T series, ABB Co.)를 이용하여 측정하였다.
  • 분산판을 통한 압력강하는 분산판 하부 0.01 m와 상부 0.01 m에 위치한 압력탭을 이용하여 측정하였으며 유동층의 압력강하는 분산판으로부터 높이 0.01 m와 0.58 m에 설치된 압력탭을 이용하여 측정하였다.
  • 이와 같은 과정을 통해 다섯 종류의 산소공여입자들 중 최적의 산소공여입자를 선정하였으며, 선정된 최적 입자를 사용하여 50kWth급 매체순환식 가스연소기의 장기연속운전 실증실험에 사용하고자 하였다.
  • 주입된 연료기체의 몰수는 각 실험조건에서 주입되는 기체의 농도를 측정하여 결정하였고, 반응한 연료의 몰수는 배출기체 중 CO2와 CO의 농도를 이용하여 계산하였다.
  • 환원반응 후 유동화기체를 N2로 교체하여 10분간 반응기내 기체를 교환하고 N2를 공기로 교체하여 30분간 산화반응을 수행하였다.
  • 03 m에서 측정하였다. 회분식 유동층 반응기 배출기체에 포함된 수증기의 응축을 위해 유리제 냉각기를 응축기로 사용하였다. 회분식 유동층 반응기 배출기체에 포함된 마모미분의 포집을 위해 필터가 설치되었으며, 필터케이스 내부에는 상업용 백필터(bag filer)를 장착하였다.
  • 회분식 유동층 반응기에서 배출되는 기체농도의 분석을 위해 전용기체분석기(Hartmann & Braun Co., Advanced Optima)를 사용하였으며 각 성분의 농도를 측정 및 기록하였다.

대상 데이터

  • 본 연구에 사용된 산소공여입자들 중에서 NiO/bentonite 입자는 공업용 원료를 이용하여 혼합법에 의해 대량으로 제조하였으며 50kW급 매체순환식 가스연소기의 장기연속운전 실증실험18-20)에 사용한 입자로서 새롭게 대량생산된 다른 입자들과의 비교를 위한 대조군으로 사용하였다. 한편 전력 연구원에서 분무건조법에 의해 제조된 네 종류의 산소공여입자(OCN601-650, OCN702-1100, OCN703-950, OCN703-1100)들은 각각 입자에 포함된 NiO의 무게분율, 결합제 또는 지지체의 조성, 소성온도가 다르며, 산소공여입자의 이름은 OCNXXYTTT의 형태로 이름이어졌으며, OCN은 니켈계통의 산소공여입자(Oxygen Carrier Nickel based)를 의미하고, XX는 NiO의 무게분율, Y는 지지체와 결합제를 달리하면서 제조된 순서, TTT는 소성온도를 의미한다.
  • 산소공여입자의 환원-산화반응에서 배출되는 기체의 농도분석을 통한 반응성 비교와 산소공여 입자의 연료전환율, CO2 선택도, CO, H2, CH4, NO 배출특성 및 산소공여입자의 재생성을 고찰하기 위해 다섯 종류의 산소공여입자(NiO/bentonite, OCN601-650, OCN702-1100, OCN703-950, OCN703-1100)를 사용하였다.
  • 압력탭을 통한 고체입자의 유출을 막기 위해 압력탭의 끝부분에 400 mesh의 체를 설치하였다.
  • 주 반응기인 기포유동층은 내경 0.052 m, 두께 0.003 m, 높이 0.7 m의 스테인레스 스틸(SUS 310)로 제작하였으며, 같은 재질로 제작된 플레넘(plenum)은 내경 0.052 m, 두께 0.003 m, 높이 0.07 m이다.
  • 이와 같은 과정을 10회까지 반복하여 실험을 수행하였다. 환원산화 반응온도는 기존 연구16,17)에서 최적의 반응성을 나타내었던 900℃로 선정하였으며 반응기체로는 환원반응의 경우 천연가스(10%, N2 balance)를, 산화반응의 경우 공기를 사용하였다. 회분식 유동층을 이용한 실험조건 및 변수는 Table 1에 나타내었으며, 천연가스의 조성은 Table 2에 나타내었다.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
이산화탄소는 주로 어떻게 생산되는가? 이산화탄소는 전체 온실효과에 대한 기여도가 높으며 주로 화석연료에 의한 전력생산 과정에서 생성된다1). 국내의 산업구조는 에너지 집약적인 산업의 비중이 높은 에너지 다소비형의 구조로, 이산화탄소를 비롯한 온실기체 배출량이 지속적으로 증가하고 있는 추세이다.
이산화탄소의 원천분리 기술로 무엇이 있는가? 이산화탄소 회수기술은 크게 연소전, 연소중, 연소후 회수기술로 분류할 수 있으며, 이산화탄소의 원천분리 기술로는 연소전 CO2 회수기술, 순산소연소 기술, 매체순환연소 기술 등이 있다5). 이 기술들 중에서 새로운 천연가스, 합성가스 및 탄화수소계 기체연료의 연소 기술인 매체순환식 가스연소(CLC, chemical-looping combustion)기술은 공정 내에서 별도의 분리설비 없이 CO2를 원천적으로 분리할 수 있고 thermal NOx의 발생이 없으며 발전효율이 높아 차세대 저공해-고효율 가스 발전기술로 관심을 얻고 있다6).
매체순환식 가스연소기의 단점은 무엇인가? 매체순환식 가스연소기는 기존의 가스연소기에 비해 여러 가지 장점을 가지고 있다. 일반적인 천연가스연소 발전설비에서 CO2를 분리, 회수하여 공업적으로 이용할 수 있을 정도의 고농도로 농축할 경우 발전효율이 9-27% 정도 감소하고 발전단가가 1.3-2.3 배 증가하는 것으로 알려져 있다8,9). 그러나 매체순환식 가스연소기의 경우 열효율이 차세대 발전방식과 비슷한 수준으로 높고10-12), CO2 발생량이 적으며, 매체순환식 가스연소기의 환원반응기에서는 CO2와 H2O만이 배출되므로 H2O를 응축하여 제거하면 CO2를 고농도로 쉽게 분리할 수 있어 온실가스인 CO2의 분리를 위한 에너지 소모량이 매우 작다12).
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참고문헌 (21)

  1. J. H. Yoon and H. M. Eum, 'A Study on Development of Disposal Technology of Carbon Dioxide from Flue Gas of Thermal Power Plants', 제2회 온실가스저감기술 종합 심포지움, 49-52 (2000) 

  2. H. J. Ryu, 'Greenhouse Gas Emissions from Power Stations Carbon Dioxide Capture from Power Stations', KOSEN Advanced Technology Report, available on http://www.kosen21.org (2002) 

  3. T. H. Mimura, H. Shimayoshi, T. Suda, M. Iijima and S. Mituoka, 'Development of Energy Saving Technology for Flue Gas Carbon Dioxide Recovery by Chemical Absorption Method and Steam System in Power Plant', Energy Convers. Mgmg., 38, S57-S62(1997) 

  4. H. J. Herzog and E. M. Drake, 'Long-Term Advanced COS Capture Options', IEA/93/0E6, IEA Greenhouse Gas R&D Programme, Cheltenham, UK (1993) 

  5. J. D. Figueroa, T. Fout, S. Plasynski, H. Mcilvried and R. D. Srivasrava: 'Advanced in $CO_2$ Capture Technology-The U.S. Department of Energy’s Carbon Sequestration Program', Int. J. of Greenhouse Gas Controls, Vol. 2, 2008, pp. 9-20 

  6. H. J. Ryu : ' $CO_2$ -NOx free chemical- looping combustion technology', KOSEN report, http://www.kosen21.org, 2003 

  7. T. Hatanaka, S. Matsuda and H. Hatano : 'A New-Concept Gas-Solid Combustion System MERIT for High Combustion Efficiency and Low Emissions', Proceedings of the Thirty Second IECEC, Vol. 1, 1997, pp. 944-948 

  8. M. Akai, T. Kagajo and M. Inoue : 'Performance Evaluation of Fossil Power Plant with $CO_2$ Recovery and Sequestering System', Energy Convers. Mgmt, Vol. 36, 1995, pp. 801-804 

  9. N. Kimura, K. Omata, T. Kiga, S. Takano and S. Shikisma : 'The Characteristics of Pulverized Coal Combustion in O2/CO2 Mixture for $CO_2$ Recovery', Energy Convers. Mgmt., Vol. 36, 1995, pp. 805-808 

  10. IEA Greenhouse Gas R&D Programme Report, 'Greenhouse Gas Emissions from Power Stations', (2000), available on http://www.ieagreen.org.uk/ 

  11. IEA Greenhouse Gas R&D Programme Report, 'Carbon Dioxide Capture from the Power Stations', (2000), available on http://www.iea green.org.uk/sr2p.htm 

  12. J. Wolf, M. Anheden and J. Yan : 'Comparison of Nickel- and Iron-based Oxygen Carriers in Chemical-Looping Combustion for CO2 Capture in Power Generation', Fuel, Vol. 84, 2005, pp. 993-1006 

  13. M. Ishida and H. Jin : 'A New Advanced Power-Generation System Using Chemical-Looping Combustion', Energy, Vol. 19, No.4, 1994, pp. 415-422 

  14. H. J. Ryu and G. T. Jin : 'Reactivity and Attrition Resistance of Three Oxygen Carrier Particles for Chemical-Looping Combustor', Trans. of the Korean Hydrogen and New Energy Society, Vol. 15, No. 3, 2004, pp. 208-219 

  15. J. I. Baek, J. H. Lee, J. B. Lee, T. H. Eom, W. S. Jeon and C. K. Ryu : 'Physical Properties of Spray-dried NiO- based Oxygen Carrier for Chemical-looping Combustion', The 7th China- Korea Workshop on Clean Energy Technology, June 25-28, Taiyuan, China, 2008, pp. 49-50 

  16. H. J. Ryu, K. S. Kim, Y. S. Park and M. H. Park : 'Reduction Characteristics of Oxygen Carrier Particles for Chemical-looping Combustor with Different Fuels', Trans. of the Korean Hydrogen and New Energy Society, accepted, 2009 

  17. H. J. Ryu, J. W. Kim, W. K. Jo and M. H. Park : 'Selection of the Best Oxygen Carrier Particle for Syngas Fueled Chemical-looping Combustor', Korean Chem. Eng. Res., Vol. 45, No. 5, 2007, pp. 506-514 

  18. H. J. Ryu, G. T. Jin, D. H. Bae and M. H. Park : 'Continuous Long-term Operation of Syngasfueled 50kWth Chemical-Looping Combustor', 5th International Conference on Incineration, Pyrolysis and Emission Control (i-CIPEC 2008), Dec. 16-19. Chiang Mai, Thailand, 2008, pp. 205-209 

  19. H. J. Ryu, S. Y. Lee, D. H. Bae and M. H. Park : 'Long-term Operation of Syngas-fueled 50kWth Chemical-looping Combustor', 1st Asian Conference on Innovative Energy & Environmental Chemical Engineering, Aug. 31-Sep 3, Sapporo, Japan, 2008, pp. 239-244 

  20. H. J. Ryu, C. K. Yi, D. Shun and M. H. Park : 'Operating Experience of the Second Generation Chemical-Looping Combustor', 7th International Symposium on High Temperature Air Combustion and Gasification, Phuket, Thailand, Jan. 13-17, full paper is available in CD-Rom, 2008 

  21. H. J. Ryu, G. T. Jin and C. K. Yi : 'Demonstration of Inherent CO2 separation and No NOx Emission in a 50kWth Chemical-Looping Combustor : Continuous Reduction and Oxidation Experiment', Seventh International Conference on Greenhouse Gas Control Technologies (GH GT-7), Vancouver Convention and Exibition Center, Vancouver, BC, Canada, 5th-9th September, 2004, pp. 1907-1911 

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