[논문]이산화탄소의 전기화학적 변환

송지은; 신운섭

doi:10.5229/jkes.2009.12.2.131

이산화탄소의 전기화학적 변환
Electrochemical Conversion of Carbon Dioxide 원문보기

전기화학회지 = Journal of the Korean Electrochemical Society, v.12 no.2, 2009년, pp.131 - 141

송지은 (서강대학교 화학과, 바이오융합기술 협동과정, BK 무기 및 생체재료사업팀) , 신운섭 (서강대학교 화학과, 바이오융합기술 협동과정, BK 무기 및 생체재료사업팀)

초록
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이산화탄소의 유용한 화합물로의 전환은 온실가스 증가로 인한 기후변화에 따른 환경문제의 해결 뿐 아니라 탄소원의 재활용이란 관점에서 무척 중요하다. 그러나 탄소화합물 중 가장 안정된 이산화탄소를 다른 유용한 화합물로 변환시키기 위해서는 에너지가 투입되어야 하고 효과적인 전환을 위하여 촉매의 개발 및 관련된 반응 조건의 확립이 필요하다. 본 총설에서는 그 동안 전기화학적으로 이산화탄소를 변환시킨 연구 내용들을 전극재료, 무기화합물, 효소를 이산화탄소의 환원 촉매로서 이용한 경우로 나누어 전체적으로 살펴보았다. 선택성이 좋고 효율적이며 안정성을 가진 촉매는 아직 개발되지 않은 상황이므로 앞으로 많은 연구가 진행되어야 할 분야이다.

Abstract ▼ AI-Helper

The conversion of carbon dioxide to value-added compounds has been attracted to solve the environmental problems due to the climate change caused by greenhouse effect in addition to recycle the abundant and renewable carbon source. For utilizing carbon dioxide to useful compounds, the development of catalysts and optimization of experimental conditions are indispensable since carbon dioxide is the most stable one among carbon compounds and the a certain amount of energy is required for the carbon dioxide conversion. The technologies developed for the electrochemical carbon dioxide conversion were reviewed in terms of electrocatalyst which can be electrode material, inorganic complex, and enzyme. This field should be developed further since no good catalyst having selectivity, efficiency, and stability all together.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

최근 다양한 나노화합물 합성 및 나노구조 구현 기술의 발전은 그 동안 기대하지 못했던 효율적이며 유용한 촉매의 개발을 가능케 할 것으로 기대되고 있다.^17-19) 본 총설에서는 그 동안 전기적인 에너지를 투입하여 이산화탄소를 변환시킨 내용들에 대하여 정리하며 앞으로 전기화학자들이 이산화탄소의 전환 기술에 기여할 수 있는 분야가 어떤 것들이 있을지 검토해 보는 것을 목적으로 삼았다.
실제 시간에 따라 축적된 전하량(○)과 생성된 일산화탄소의 양(▲)을 비교해 본 결과 전 영역에서 95-100%의 전류효율을 보임을 확인할 수 있었다. 또한, 온도와 pH, 전극재료와 전위 등이 CODH를 이용한 이산화탄소의 전기화학적 환원에 미치는 영향들에 대한 결과들을 보고하였다.^52-53)
그러나 전이금속화합물들은 대체로 수용액에서의 용해도가 좋지 않아서 유기용매에서 반응을 진행하여야 하고 proton을 공급해 주어야 하는 어려움이 있고, 과전압도 더 낮추어야 하는 문제도 직면해 있다. 본 총설에서는 cyclam, bipyridne, porphyrin을 리간드로 사용한 경우에 초점을 맞추어 유기금속촉매를 이용한 이산화탄소의 전기화학적 변환 연구에 대하여 알아보고자 한다.

제안 방법

그러므로 활성화에너지를 낮출 뿐 아니라 선택성이 향상된 효율적인 촉매의 개발이 이산화탄소의 환원에 있어서 가장 중요한 부분을 차지하게 된다. 그러므로 본 총설에서는 이산화탄소의 환원의 전극촉매로서 다양한 1) 전극재료, 2) 무기화합물, 3) 효소를 이용한 경우로 나누어 전체적으로 살펴보기로 하였다.

성능/효과

46) 그 결과 배위된 금속의 종류에 따라 CO, H₂, HCOOH, 탄화수소 등의 생성물 비율이 다르게 나타남을 알 수 있었다. Co-TPP와 FeTPP의 경우 이산화탄소의 환원에 높은 촉매효과를 보였으며, 탄화수소는 생성되지 않고 일산화탄소와 포름산으로의 전환에 대한 전체 전류효율이 각각 97.
47) 또한, formate dehydrogenase(FDH)를 촉매로 −0.8 V(vs. SCE)의 전압을 걸어주었을 때 90% 이상의 전류효율로 formate가 생성되었고, formate dehydrogenase(FDH)와 methanol dehydrogenase(MDH)를 촉매로 함께 이용한 경우는 PQQ를 전자전달체로 사용하여 −0.8 V(vs. SCE)전압을 걸어주었을 때 methanol이 89%의 전류효율로 생성됨을 보였다.
⁴⁶⁾ 그 결과 배위된 금속의 종류에 따라 CO, H₂, HCOOH, 탄화수소 등의 생성물 비율이 다르게 나타남을 알 수 있었다. Co-TPP와 FeTPP의 경우 이산화탄소의 환원에 높은 촉매효과를 보였으며, 탄화수소는 생성되지 않고 일산화탄소와 포름산으로의 전환에 대한 전체 전류효율이 각각 97.4%와 84.6%로 높게 나타났다. 반면, Cu-TPP와 Zn-TPP는 전체 전류효율이 각각 50.
[Ru(bpy)2(CO)2]2+를 촉매로 이산화탄소의 전기화학적 환원 결과 −1.5 V(vs. SCE) 전압에서 100 C의 전하량이 흘렀을 때 일산화탄소가 262μmol, 포름산이 182μmol 생성됨이 관찰되었는데, 이는 각각 51%, 35%에 해당하는 전류효율이다(Fig. 8).
6%로 높게 나타났다. 반면, Cu-TPP와 Zn-TPP는 전체 전류효율이 각각 50.5%와 65.8%로 이산화탄소의 일산화탄소와 포름산 및 탄화수소 등으로의 환원 효율이 낮게 나타남을 보여주었다. Saveant 연구진에서는 Fe(0) porphyrin은 94% 이상의 패러데이 효율로 이산화탄소를 일산화탄소로 환원시키는 선택성이 좋은 촉매로 작용함을 보여주었다.
보다 더 높은 촉매효과를 보였다. 수용액상에서는 Ni(cyclam)²⁺을 이용한 이산화탄소의 일산화탄소로의 전환 전류 효율은 93% 이상이고, DMF용매에서는 일산화탄소와 포름산 두 생성물의 합이 패러데이 전류효율 100% 에 육박하는 높은 전류 효율을 보여주었다.
실제 본 연구실에서 실험한 결과를 보면, CODH 효소에 의한 이산화탄소의 환원이 −500 mV vs. NHE 근처에서 관찰되는데 이론적으로 이산화탄소가 일산화탄소로 되는 열역학적인 환원전위가 Eo’CO2/CO = −480 mV vs. NHE 이므로 CODH는 거의 과전압 없이 이산화탄소를 일산화탄소로 환원시키는 아주 유용한 촉매로 작용하였음을 알 수 있었다(Fig. 10).
11은 CODH에 의한 이산화탄소의 촉매 환원 전류가 다른 부가적인 반응 없이 선택적으로 일산화탄소만을 생성하는데 사용된 것인지를 확인하기 위해서 일정 전위 전기분해를 한 후 생성물을 정량 분석하여 일산화탄소의 양으로부터 전하량을 계산하여 나타낸 것이다. 실제 시간에 따라 축적된 전하량(○)과 생성된 일산화탄소의 양(▲)을 비교해 본 결과 전 영역에서 95-100%의 전류효율을 보임을 확인할 수 있었다. 또한, 온도와 pH, 전극재료와 전위 등이 CODH를 이용한 이산화탄소의 전기화학적 환원에 미치는 영향들에 대한 결과들을 보고하였다.
대표적인 전기화학적 촉매 반응에 의한 이산화탄소의 환원 결과를 Table 4에 정리 비교하였다. 여기서 볼 수 있듯이 Fe-porphyrin 과 Ni-cyclam을 촉매로 이용한 시스템은 대체로 일산화탄소의 생성에 효과적이며, FDH, MDH, ICDH, CODH 등 효소를 이용한 시스템은 효소의 특이적인 성질에 의해 선택적으로 각 효소의 기능에 따른 생성물을 냄을 알 수 있다.
탄소사슬의 성장은 걸어준 전위에 의해 영향을 받는데, −1.90 V(vs. Ag/AgCl)의 전압을 걸어주었을 때 가장 많은 다 탄소화합물이 생성되었고, 총 생성된 탄화수소의 패러데이 효율도 7.1%로 가장 높았다.

후속연구

1%로 가장 높았다.³¹⁾ 이 연구는 기존의 탄화수소에 비해 높은 탄소수를 가진 결과를 보여 주었지만, 전류효율이 아직도 많이 낮으므로 이를 개선하기 위한 연구가 더 진행되어야 할 것이다.
하지만 효소를 촉매로 이용한 시스템은 시간이 지날수록 효소의 안정도가 문제가 되므로 오랜 시간 효소의 활성을 일정하게 유지해야 하는 어려움이 있으므로 이를 어떻게 극복하느냐도 가장 중요한 과제 중의 하나이다. 그러나 효소를 이용한 전기화학적 접근은 공정의 안정성이나 환경친화적인 측면에서 많은 이점을 가지고 있으므로 좀 더 안정한 형태의 효소의 개발과 동시에 효소를 전자전달체와 함께 전극표면에 안정적으로 고정하는 연구들이 진행되면 가장 이상적인 이산화탄소의 환원 촉매로 각광받을 것으로 기대된다.
이산화탄소를 변환시키는 것은 감축과 함께 부가가치가 있는 유기물을 생성시키는 것으로서 많은 관심을 가지고 연구되어야 할 분야이므로 효과적으로 이산화탄소를 변환시킬 수 있는 촉매의 개발이 필수적인데, 선택성, 효율성, 안정성을 함께 가질 뿐 아니라 전극표면에 안정되게 고정된 형태로 개발되어야 할 것이다. 또한, 대량으로 발생하는 이산화탄소를 변환시켜야 하므로 기본적인 촉매연구와 함께 이와 관련된 공정 연구가 함께 진행되어야 한다.
전극 자체가 촉매로 작용할 수 있고 무기화합물, 효소 등이 좋은 촉매로 사용될 수 있음을 많은 연구진들이 보여준 바 있다. 이산화탄소를 변환시키는 것은 감축과 함께 부가가치가 있는 유기물을 생성시키는 것으로서 많은 관심을 가지고 연구되어야 할 분야이므로 효과적으로 이산화탄소를 변환시킬 수 있는 촉매의 개발이 필수적인데, 선택성, 효율성, 안정성을 함께 가질 뿐 아니라 전극표면에 안정되게 고정된 형태로 개발되어야 할 것이다. 또한, 대량으로 발생하는 이산화탄소를 변환시켜야 하므로 기본적인 촉매연구와 함께 이와 관련된 공정 연구가 함께 진행되어야 한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	지구온난화는 어떤 문제를 일으키는가?	인간의 산업 및 경제 활동에 의해 대기 중으로 대량으로 배출되는 이산화탄소는 기존의 탄소순환사이클에 추가하여 이산화탄소를 대기 중에 공급함으로 인해 온실효과를 증대시키게 되는데, 이는 지표나 하층 대기의 기온을 상승시켜 지구온난화 및 기후변화를 초래하고 있다. 지구온난화는 기후변동 및 해수면 상승으로 인한 해안저지대의 침수뿐만 아니라 생물종의 멸종 등 생태계 혼란, 사막화 심화, 가뭄·홍수·태풍 등 기상이변의 빈발을 초래한다. 현재 대기 중에 이산화탄소는 380 ppm 정도 존재하고 있는데, 이는 50년 전 270 ppm에 비해 약 40%가 증가한 것이다.
	이산화탄소 환원에 의해 무엇이 생성될 수 있는가?	전기에너지를 투입하여 이산화탄소를 전환시키는 것은 전기화학적으로 이산화탄소를 환원시키는 것이다. 이러한 환원반응에 의하여 CO, formate, formaldehyde, methanol, methane 등이 생성될 수 있는데, 각 생성물에 따른 이산화탄소 환원의 형식전위(formal potential, mV vs. NHE, pH = 7)는 다음과 같다.
	현재 대기 중에 이산화탄소는 380 ppm 정도 존재하고 있는데, 50년 전 270 ppm에 비해 약 40%가 증가한 것임에 따라, 어떤 문제를 일으킬 것이라 우려되고 있는가?	현재 대기 중에 이산화탄소는 380 ppm 정도 존재하고 있는데, 이는 50년 전 270 ppm에 비해 약 40%가 증가한 것이다. 이로 인해 지구 평균온도는 0.4~0.8o 상승되었고, 이와 같은 추세로 진전되면 30~40년 후에는 550 ppm에 이르러 대재앙이 생길 수도 있을 것으로 우려되고 있다.1)

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용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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