[논문]원자층 증착법 (Atomic Layer Deposition)을 이용한 나노 구조물 제작

신현정

문제 정의

본 논문에 주요 내용은 ALD 기술의 나노과학기술에 활용된 예들을 고찰해 보도록 한다. ALD 특성상 주로 희생 층으로 사용되는 템플레이트들을 (예를 들면' 1차원 다공성 템플레이트, 나노 와이어 및 로드, 그리고 3차원 광결정) 이용한 나노 구조물 제작법에 관한 여러 연구들을 소개하고 이러한 나노 구조물들의 응용 가능성에 대해서 논하도록 한다.
특히 복잡한 형태를 가지는 나노 구조물 제작이나 기능성 나노 구조물의 물리 화학적 특성 향상을 위한 표면 처리에 ALD 활용 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 논문에 주요 내용은 ALD 기술의 나노과학기술에 활용된 예들을 고찰해 보도록 한다. ALD 특성상 주로 희생 층으로 사용되는 템플레이트들을 (예를 들면' 1차원 다공성 템플레이트, 나노 와이어 및 로드, 그리고 3차원 광결정) 이용한 나노 구조물 제작법에 관한 여러 연구들을 소개하고 이러한 나노 구조물들의 응용 가능성에 대해서 논하도록 한다.
- 이 러한 여러 가지 장점들과 많은 연구 개발을 통하여 현재 반도체 산업에 활용되고 있다. 본 논문에서는 이러한 ALD 기술을 이용한 복잡한 나노 구조물 제작에 관한 여러 연구들을 개괄하고 논하였다. 특히 1차원 기공을 갖는 나노 템플레이트 1차원 탄소 나노와이어 및 반도체 나노와이어 템플레이트, 그리고 3차원적 인 광결정 템플레이트를 이용한 나노 구조물 제작에 관해서 ALD 기술이 활용된 연구 사례를 구체적으로 살펴보았다.
에너지 발생 및 저장에 관한 관심이 최근 급증하고 있으며 고효율 셀 제작을 위하여 많은 나노구조 물들의 적용 시도가 수행되고 있다. 이러한 에너지 발생 및 저장 응용에 활용된 ALD 공정 기술들을 살펴 본다. ALD 증착 기술과 AAO 템 플레이트를 이용하여 염료 감응형 태양 전지를 성공적으로 제작하였다.
본 논문에서는 이러한 ALD 기술을 이용한 복잡한 나노 구조물 제작에 관한 여러 연구들을 개괄하고 논하였다. 특히 1차원 기공을 갖는 나노 템플레이트 1차원 탄소 나노와이어 및 반도체 나노와이어 템플레이트, 그리고 3차원적 인 광결정 템플레이트를 이용한 나노 구조물 제작에 관해서 ALD 기술이 활용된 연구 사례를 구체적으로 살펴보았다. 향후 더욱 다양한 나노 구조물 제작이 요구되고 표면 성질이 중요시 되는 나노 구조물들의 표면 성질 개질을 위한 ALD 활용 연구는 더욱 더 활발해 질 것이다.

제안 방법

이러한 에너지 발생 및 저장 응용에 활용된 ALD 공정 기술들을 살펴 본다. ALD 증착 기술과 AAO 템 플레이트를 이용하여 염료 감응형 태양 전지를 성공적으로 제작하였다. 이 연구 그룹에서는 ALD 공정을 이용하여 광 전극으로 ZnO 나노 튜브를 제작하고 투명 전극 막 또한 ALD 공정을 이용하여 증착하였다.
이러한 벽두께 조절 기술은 ALD 이외의 다른 기술로는 구현하기 어려운 것으로 1차원 산화물 나노 튜브의 특성을 극대화하는데 가장 중요한 제작 기술로 보고되었다. 거의 비슷한 시기에 잘 정렬되고 나노 튜브의 구조가 잘 조절된 TiO₂ 나노 튜브가 AAO 템플레 이트에 AID 증착 기술로 제작, 보고되었다 [13], 해당 연구 그룹에서는 특히 AAO 층을 실리콘 기판 위에 형성하여 TiO₂ 나노 튜브를 제작하는데 성공하였으며 벽 두께가 3 nm 이하 일 때 크기 효과에 의한 UV-vis 흡수 스펙트럼의 이동을 관찰 보고하였다. 다른 연구 그룹에서는 같은 방법으로 정렬된 TiO₂ 나노 튜브를 실리콘 이외의 기판들 - 유리 기판, 유연한 Polyimide 박막 위에 형성 시켜 보고하였다 [14].
공정이 잘 알려진 ZnO 나노 와이어를 VLS (Vapor- Liquid-Solid)법으로 성장시 킨 후 A12O₃ Layer를 Tiimethylaltuminum (TMA) 과 수증기를 반응 기체로 사용하여 Conformal 코팅을 시킨다. 제작된 ZnO/Al2O₃ 나노 복합 와이어를 높은 온도에서 반응 시 키 면 Zn 와 A1의 확산 속도의 차이로 인하여 안쪽 공간이 비 어 Spinel 구조의 ZnA104 단결정 나노튜브 구조가 만들어진다.
미국 하버드대학교의 Gordone 1차원 기공을 가지는 템플레이트에 ALD를 이용하여 산화물을 증착할 때 기공의 크기에 따른 조건을 간단한 이론적 모델링을 통해서 예측하는 연구결과를 보고하였다 [9], 그들의 연구 결과에 따르면 반응 기체를 주입시킬 때 주입 기체의 증기압과 주입 시간의 곱이 일정한 종횡비를 가지는 1차원 기공을 일정한 두께로 증착할 수 있는 공정 변수로 확인하였다. 그들의 이론적 모델링은 종횡비 1:43을 가지는 기공성 기판에 Hafnium Dioxide Film을 증착하여 검증하였다. 최근에는 투과전자현미 경 (Transmission Electron Microscopy: TEM)과 AAO 템플레 이 트를 이용하여 HfO₂ 나노 튜브를 제작한 후 Conformality (1차원 기공 깊이 대비 벽두께 의존성)를 확인하는 방법론을 제시하고 기존의 이론적 모델링과 비교하였다 [10], 그들의 실험 결과는 기존의 이론적 모델과 잘 일치하는 결과를 보여주고 있으며 이러한 방법론은 보다 더 효과적으로 나노 구조물을 제작하는데 도움이 될 것이다.
또한 S. George 그룹에서는 종횡비가 아주 높은 Anodic Alumina 템플레 이트에 ( ~5,000) ALD를 이용하여 /&。3와血。를 코팅 하는 연구를 보고하였다 [8], 증착된 템플레이트를 절단한 후 주사전자현미경 (Scanning Electron Microscopy : SEM)으로 관찰하여 증착된 막의 균일도를 분석하는 방법으로 반응 기체의 주입 시간에 따른 도포성을 관찰하였다. Monte Garlo Simulation을 이용하여 기체 주입 시간에 따른 증착 기구를 예측하고 이를 실험결과와 비교하였다.
ALD 증착 기술과 AAO 템 플레이트를 이용하여 염료 감응형 태양 전지를 성공적으로 제작하였다. 이 연구 그룹에서는 ALD 공정을 이용하여 광 전극으로 ZnO 나노 튜브를 제작하고 투명 전극 막 또한 ALD 공정을 이용하여 증착하였다. 기존의 나 노 분말 Zn。를 사용하여 제작된 전지에 비하여 높은 광 전압과 Fill Factor를 구현하여 에너지 전환 효율 약 1.
여러 가지많은 종류의 광결정 제작 기법 중에 Opal 구조를 이용하는 것이 많이 연구되고 있다. 폴리 머나 혹은 실리카 입자들을 자기 조립 시 켜 결정 구조를 만든 후에 요구되는 유전물질을 침투, 코팅 그리고 Replication 공정을 거쳐서 요구되는 3차원적인 나노 광결정 구조를 제작한다. 이렇게 제작된 3차원적 구조물은 Inverse Opal 구조라 불린다.

대상 데이터

ALD의 증착을 통한 1차원 산화물 나노 튜브 구조물이 각각 Polycarbonate (PC) 및 Anodic Alumina (AAO) 템플레이트에 제작되었다. 국민대학교에서는 W ZrO₂ 및 A1A 나노 튜브를 자기 조립 단분자막 기술과 접목시켜 템플레이트를 제거한 후 One-step Process로 나노 튜브를 얻는데 성공하였다 [11, 12].

데이터처리

George 그룹에서는 종횡비가 아주 높은 Anodic Alumina 템플레 이트에 ( ~5,000) ALD를 이용하여 /&。3와血。를 코팅 하는 연구를 보고하였다 [8], 증착된 템플레이트를 절단한 후 주사전자현미경 (Scanning Electron Microscopy : SEM)으로 관찰하여 증착된 막의 균일도를 분석하는 방법으로 반응 기체의 주입 시간에 따른 도포성을 관찰하였다. Monte Garlo Simulation을 이용하여 기체 주입 시간에 따른 증착 기구를 예측하고 이를 실험결과와 비교하였다. 미국 하버드대학교의 Gordone 1차원 기공을 가지는 템플레이트에 ALD를 이용하여 산화물을 증착할 때 기공의 크기에 따른 조건을 간단한 이론적 모델링을 통해서 예측하는 연구결과를 보고하였다 [9], 그들의 연구 결과에 따르면 반응 기체를 주입시킬 때 주입 기체의 증기압과 주입 시간의 곱이 일정한 종횡비를 가지는 1차원 기공을 일정한 두께로 증착할 수 있는 공정 변수로 확인하였다.

성능/효과

5 %가 넘는 효율을 보였다. TiO₂ Layer의 두께에 따른 소자 성능을 체계적으로 연구하여 TiO₂ ALD Layer가 소자 내에서 전자와 홀의 재결합을 막아 Open Circuit 전압을 획기적으로 증가시켰으며 광전자의 주입 효율도 향상 시 켰음을 확인하였다.
국민대학교에서는 W ZrO₂ 및 A1A 나노 튜브를 자기 조립 단분자막 기술과 접목시켜 템플레이트를 제거한 후 One-step Process로 나노 튜브를 얻는데 성공하였다 [11, 12]. 본연구 그룹에서는 ALD 증착 Cycle 을 증가시킴에 따라서 제작되는 나노 튜브의 벽 두께를 Sub-nanometer 수준까지 용의하게 조절할 수 있음을 실험적으로 보였다. 이러한 벽두께 조절 기술은 ALD 이외의 다른 기술로는 구현하기 어려운 것으로 1차원 산화물 나노 튜브의 특성을 극대화하는데 가장 중요한 제작 기술로 보고되었다.
그들은 크기가 균일한 Silica 입자를 자기 정렬로 결정 구조를 만든 후에 ALD 공정을 이용하여 WN를 코팅한 후 Silica 입자를 제거하였다. 우수한 ALD Conformal 코팅을 활용하면 광성질을 용이하게 조절할 수 있는 가능성을 보였다. King et.

후속연구

하지만 금속 물질의 전구체의 제조에 대한 어려 움 그리고 낮은 증착 속도 및 Confonnality 등의 단점으로 성공적인 1차원 금속 나노 튜브는 제작되지 못하고 있다. 따라서 향후에 연구 개발을 통해서 보다 더 기능적인 금속 나노 튜브를 제작할 수 있는 여지가 많다.
향후 더욱 다양한 나노 구조물 제작이 요구되고 표면 성질이 중요시 되는 나노 구조물들의 표면 성질 개질을 위한 ALD 활용 연구는 더욱 더 활발해 질 것이다. 이러한 많은 연구 결과들로 나노 구조물이 산업적으로 응용될 때 ALD 는 반드시 중요한 공정 기술로 활용될 것이다.
특히 1차원 기공을 갖는 나노 템플레이트 1차원 탄소 나노와이어 및 반도체 나노와이어 템플레이트, 그리고 3차원적 인 광결정 템플레이트를 이용한 나노 구조물 제작에 관해서 ALD 기술이 활용된 연구 사례를 구체적으로 살펴보았다. 향후 더욱 다양한 나노 구조물 제작이 요구되고 표면 성질이 중요시 되는 나노 구조물들의 표면 성질 개질을 위한 ALD 활용 연구는 더욱 더 활발해 질 것이다. 이러한 많은 연구 결과들로 나노 구조물이 산업적으로 응용될 때 ALD 는 반드시 중요한 공정 기술로 활용될 것이다.

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