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문제 정의
- 일반적으로 유통 농산물에 대해서만 농산물 중 중금속에 관련된 연구가 이루어지고 있으므로 중금속의 직접적인 오염원이 될 수 있는 휴폐광산 인근 주변지역의 과채류의 함량은 모니터링 및 위해평가 시 결과가 반영되고 있지 않은 것이 현실이다. 따라서 본 연구에서는 사과를 포함한 6개 농산물 품목에 대한 휴ㆍ폐광산 인근 지역 및 주산 지역의 농산물을 수거하여 중금속 오염도를 조사하고, 연령별 인체 위해를 비교 평가하였으며, 휴ㆍ폐광산 인근 지역 및 주산 지역 간 농산물의 중금속 함량을 비교하여 지역에 따른 위해지수 차이를 확인하고자 하였다.
- 본 연구에서는 농산물 6품목(두류, 상추, 호박류, 사과, 배, 감귤)에 대한 카드뮴 및 납의 함량을 조사하였다. 폐광산 인근 주변지역 및 주산지역의 농산물을 각 품목당 150종을 수거하고 모니터링 한 결과, 카드뮴의 평균 함량은 두류 0.
가설 설정
- 납은 JECFA에서 처음으로 평가가 이루어졌으며, 납 노출에 가장 민감한 집단인 영유아 집단의 경우, 식이를 통해 노출된 납이 40 %가 체내에 흡수되고 30 %가 잔존한다는 가정 하에 PTWI를 25 μg/kg b.w./month로 설정하였다(WHO, 2000).
제안 방법
- 따라서 질병관리본부에서 발간한 “국민건강영양조사 4기(2008년)”를 사용하여 식품 섭취량 및 한국인의 체중 평균값(55 kg)을 고려하여 평균일일노출량 산정에 사용하였고, 대상 농산물의 평균일일노출량은 다음과 같은 식에 의하여 산출하였다.
- 또한, 위해도를 결정하기 위해 카드뮴 및 납은 JECFA에서 제시한 PTWI (Provisional Tolerable Weekly Intake, 잠정 주간섭취허용량)의 1일 인체노출허용지수를 사용하여 노출수준의 위해정도를 확인하였다. 납의 PTWI는 2010년 철회되었으나 현재 별도의 PTWI가 없으므로 이전의 값(25 μg/kg b.
- 본 연구는 두류, 상추, 호박류, 사과, 배, 감귤에 대하여 카드뮴 및 납의 위해수준을 측정하였다. 위해평가는 식품위생법 시행령 제4조 3항 (대통령령 제21847호, 2009.
- 본 연구에서 선정한 농산물의 위해도 산출은 섭취량에 따른 1일 유해물질 노출량을 산정하여 JECFA에서 제시한 인체 안전수준 함량을 고려하여 산출하였다 (Table 5, 6). 주산단지 및 폐광산 주변지역 농산물 6종의 위해지수를 산출한 결과 평균값 및 95th percentile값 모두 1.
- 사람의 신장 내 카드뮴 반감기가 약 15년이며, 45∼60년 동안 노출된 후, 정점에 이르므로 다른 중금속과 다르게 카드뮴은 긴 생물학적 반감기를 가지고 있으므로 1주일간의 섭취수준으로 표기하기 보다는 1달간의 섭취수준으로 표기하여 카드뮴의 월간 섭취허용량 PTMI (Provisional Tolerance Monthly Intake)를 25 μg/kg b.w./month로 설정하였다(JECFA, 2010).
- 1 (Colorado, Denver, USA)을 이용하여 point value에서 사용하는 경우에 발생할 수 있는 불확실성을 최소화하고 해당 농산물 중 카드뮴 및 납 오염도 수준에 대한 확률분포를 고려하는 Monte-Carlo 방법을 적용하여 식품의 카드뮴 및 납의 오염도, 평균 노출량, 95th percentile 극단노출량 등을 산출하였다. 식품섭취를 제외한 환경 및 대기 중 중금속 노출의 경우, 식품에 비하여 노출 기여도가 매우 미비하므로 본 연구에서는 대상 농산물 중 중금속 노출량 산출에서 제외하여 평가하였다(Choi et al., 2009). 중금속과 같은 오염물질의 노출평가는 일반 인구집단, 민감집단, 고섭취 집단에 대해 함께 검토 되어야 하며, 급성독성에 대한 평가가 아니라 만성독성에 대한 평가가 우선적으로 이루어져야하므로 평가대상인구집단의 섭취량자료가 매우 중요하다(Lee et al.
- 위해평가는 식품위생법 시행령 제4조 3항 (대통령령 제21847호, 2009.11.26 개정; 20) 및 Codex의 “식품안전성 위해평가역할에 관한 원칙”에 따라 위험성확인, 위험성결정, 노출평가, 위해도결정의 과정으로 수행하였다.
- , 1990; AFA, 1992; MAFF, 1997). 조사대상 농산물의 카드뮴 및 납 오염량의 분포모양(자료의 분삭 및 대칭성 등)을 확인하고 이상점(outlier)를 찾기 위해 Schematic 상자그림(box plot)으로 나타내었다(Fig 1). 카드뮴의 이상점으로 표시된 부분 중 상추는 휴폐광산지역, 호박은 주산지역으로 나타났으며, 납의 이상점으로 표시된 부분은 두류, 상추, 호박은 휴폐광산지역, 사과는 주산 지역으로 휴폐광산의 일부지역에서 채소류가 과실류에 비해 휴폐광산 지역의 이상점의 비율이 높았다.
- 시료는 약 2∼3 g을 microwave용 PTFE vessel에 취하고 질산 7∼8 mL, 과산화수소 2∼3방울을 넣고 분해하였으며, 분해 후, 증류수를 사용하여 20 mL로 정용하고 여과하여 시험용액으로 하였다. 카드뮴 및 납은 ICP-MS (Agilent Technologies, 7500a)로 분석하였다.
대상 데이터
- 조사 대상 농산물은 두류(대두, 팥 제외), 상추, 호박류(늙은호박, 애호박, 단호박, 풋호박 등), 사과, 배, 감귤 6품목을 각 샘플 당 150 건으로 하였으며, 생산량 자료를 바탕으로 전국(서울, 경기, 강원, 충청남ㆍ북도, 경상남ㆍ북도, 전라남ㆍ북도, 제주도) 주산지역 및 휴ㆍ폐광산 주변 오염 농경지에서 시료를 채취하여 실험재료로 하였다 (Table 1). 2010년 4월부터 12월까지 각 농산물의 수확시기에 농가에서 생산한 농산물을 수거하였으며, 수집한 샘플은 일정량을 취해 균질화한 후 냉동보관하여 실험재료로 사용하고, 조사 항목은 카드뮴 및 납으로 선정하였다.
- 본 연구에서 사용한 시약은 모두 특급시약을 구입하여 사용하였고, 증류수는 Milipore water purification system (Le Mont-sur-Lausanne, Switzerland)을 사용하였다. 중금속 분석을 위한 카드뮴, 납의 표준품은 Merck (Merck KGaA, Darmstadt, Germany)에서 구입하여 사용하였다.
- 본 연구에서는 JECFA, U.S. EPA 등에서 보고된 카드뮴과 납의 독성자료를 사용하여 위험성을 확인하였다(Table 4). 카드뮴은 국제암연구소(IARC, International Agency for Research on Cancer)에서 Group 1급 발암물질로 규정하였고, 체내 칼슘 대사에 영향을 주는 중금속이므로(Whelton et al.
- 본 연구의 대상 농산물 6품목, 각 150 시료 중 카드뮴 및 납의 평균 함량은 Table 3에 나타내었다. 카드뮴의 평균 함량은 0.
- 중금속 분석을 위한 카드뮴, 납의 표준품은 Merck (Merck KGaA, Darmstadt, Germany)에서 구입하여 사용하였다. 전처리에 사용한 62% Nitric acid (Dong Woo Fine Chem. Co. Ltd., Iksan, Korea)와 30% Hydrogen Peroxide (Dong Woo Fine Chem. Co. Ltd., Iksan, Korea)는 Electronic grade를 사용하였으며, 모든 초자는 파이렉스(Pyrex), 폴리테트라플로로에틸렌(PTFE) 재질을 사용하였다. 중금속의 유효성 검증을 위한 표준인증물질은 한국표준과학원에서 구입한 원소분석용 쌀분말(KRISS, 108-01-003), 미나리 분말(KRISS, 108-05-001), European Reference Material (ERM)에서 구입한 토마토페이스트(ERM-BC084a)를 사용하였다.
- 조사 대상 농산물은 두류(대두, 팥 제외), 상추, 호박류(늙은호박, 애호박, 단호박, 풋호박 등), 사과, 배, 감귤 6품목을 각 샘플 당 150 건으로 하였으며, 생산량 자료를 바탕으로 전국(서울, 경기, 강원, 충청남ㆍ북도, 경상남ㆍ북도, 전라남ㆍ북도, 제주도) 주산지역 및 휴ㆍ폐광산 주변 오염 농경지에서 시료를 채취하여 실험재료로 하였다 (Table 1). 2010년 4월부터 12월까지 각 농산물의 수확시기에 농가에서 생산한 농산물을 수거하였으며, 수집한 샘플은 일정량을 취해 균질화한 후 냉동보관하여 실험재료로 사용하고, 조사 항목은 카드뮴 및 납으로 선정하였다.
- 본 연구에서 사용한 시약은 모두 특급시약을 구입하여 사용하였고, 증류수는 Milipore water purification system (Le Mont-sur-Lausanne, Switzerland)을 사용하였다. 중금속 분석을 위한 카드뮴, 납의 표준품은 Merck (Merck KGaA, Darmstadt, Germany)에서 구입하여 사용하였다. 전처리에 사용한 62% Nitric acid (Dong Woo Fine Chem.
- , Iksan, Korea)는 Electronic grade를 사용하였으며, 모든 초자는 파이렉스(Pyrex), 폴리테트라플로로에틸렌(PTFE) 재질을 사용하였다. 중금속의 유효성 검증을 위한 표준인증물질은 한국표준과학원에서 구입한 원소분석용 쌀분말(KRISS, 108-01-003), 미나리 분말(KRISS, 108-05-001), European Reference Material (ERM)에서 구입한 토마토페이스트(ERM-BC084a)를 사용하였다. 모든 초자는 10% 질산에 24시간 이상 침지 후, 증류수로 세척하여 사용하였다.
- 채취된 농산물은 식품공전 중금속 시험법에 따라 두류는 외피를 제거하고, 상추, 호박, 사과, 배, 감귤은 씨를 제거하여 껍질과 가식부를 균질화하여 시료로 사용하였다. 시료는 약 2∼3 g을 microwave용 PTFE vessel에 취하고 질산 7∼8 mL, 과산화수소 2∼3방울을 넣고 분해하였으며, 분해 후, 증류수를 사용하여 20 mL로 정용하고 여과하여 시험용액으로 하였다.
데이터처리
- 26 개정; 20) 및 Codex의 “식품안전성 위해평가역할에 관한 원칙”에 따라 위험성확인, 위험성결정, 노출평가, 위해도결정의 과정으로 수행하였다. 본 연구에서는 카드뮴 및 납의 노출분포를 추정하기 위하여 통계적 기법 Crystall ball program ver. 11.1.1 (Colorado, Denver, USA)을 이용하여 point value에서 사용하는 경우에 발생할 수 있는 불확실성을 최소화하고 해당 농산물 중 카드뮴 및 납 오염도 수준에 대한 확률분포를 고려하는 Monte-Carlo 방법을 적용하여 식품의 카드뮴 및 납의 오염도, 평균 노출량, 95th percentile 극단노출량 등을 산출하였다. 식품섭취를 제외한 환경 및 대기 중 중금속 노출의 경우, 식품에 비하여 노출 기여도가 매우 미비하므로 본 연구에서는 대상 농산물 중 중금속 노출량 산출에서 제외하여 평가하였다(Choi et al.
이론/모형
- 노출 평가는 본 모니터링 결과를 사용하여 평가하였으며, 농산물별 전체인구집단의 노출량 추정은 monte-carlo simulation 하에 수행되었다. 노출량 평가는 1일 평균 섭취량과 극단섭취량을 고려하였으며, 납과 카드뮴의 1일 인체 노출량 산출결과는 Table 5와 같다.
성능/효과
- 감귤을 제외한 농산물 5종에 대한 폐광산 주변 지역 및 일반 주산지역의 위해지수를 비교한 결과, 두류, 상추, 호박, 사과, 배 모두 1.0 이하로 주산지역 및 폐광산 주변 지역의 위해지수는 안전한 수준으로 나타났으며, 배에서 폐광산 지역의 카드뮴 및 납에서 조금 높게 나타났지만, 두 지역간 통계적으로 유의한 차이는 없었다(p>0.05).
- 고노출군인 95th percentile의 위해지수는 카드뮴의 경우 4.13 × 10-3∼1.63 × 10-2, 납의 경우 0.57 × 10-2∼0.56 × 10-1로 나타났으므로 고위험군의 경우에도 주산단지 및 폐광산 주변지역의 위해지수는 1.0 이하로 안전한 수준으로 나타났다.
- , 2007) 모든 식품 섭취 노출에 대한 위해성을 대표할 수 없는 한계가 있다. 그러나 본 연구에서는 다소비 농산물의 위해평가 시 2008 국민건강영양조사자료를 가공하여 평균 섭취량이 아닌 실제 섭취량을 바탕으로 합산 중금속의 위해지수를 분석한 결과 모두 1.0 이하로 안전함을 확인하였으며, 채소류의 기여도를 감안하면 식이를 통한 안전에는 문제가 없는 것으로 판단된다. 인체 위해 가능성을 평가할 경우, 다양한 시나리오 상에서 섭취노출의 위해 가능성을 평가할 때 보다 정확한 위해 평가가 수행될 것으로 판단된다.
- 002 mg/kg이었으며, 호박 2품목을 제외한 나머지 품목에서 Codex 기준 이하였다. 납의 평균 함량은 두류 0.020 mg/kg, 상추 0.032 mg/kg, 호박류 0.011 mg/kg, 사과 0.012 mg/kg, 배 0.007 mg/kg, 감귤 0.020 mg/kg으로 나타났으며, 호박류 및 사과 각각 1품목을 제외한 나머지 품목에서 Codex 기준 이하로 나타났다. 조사된 주산지역 농산물 및 휴ㆍ폐광산 인근 주변지역 농산물의 평균함량은 유의한 차이를 보이지 않았다.
- 대상 농산물의 납의 평균 함량은 상추 0.032 mg/kg, 두류 0.020 mg/kg, 감귤 0.020 mg/kg, 사과 0.012 mg/kg, 호박류 0.011 mg/kg, 배 0.007 mg/kg 순으로 나타났으며, 주산단지에서 생산된 납의 최대 함량은 두류 0.104 mg/kg, 상추 0.108 mg/kg, 호박류 0.137 mg/kg, 사과 0.116 mg/kg, 배 0.046 mg/kg, 감귤 0.092 mg/kg 순으로 호박류 및 사과를 제외한 나머지 농산물은 codex 기준 미만이었다. 호박류 및 사과의 경우, 1품목을 제외한 나머지 149품목에서 모두 codex 기준 미만이었다.
- 대상 농산물의 분석결과에 대한 정확성 및 신뢰성을 확인하기 위하여 표준인증물질(Certified Reference Material, CRM)을 사용하여 회수율을 측정하였고, 한국표준과학원에서 구입한 원소분석용 쌀 분말은 인증값에 대하여 카드뮴 97.67%, 납 100.09%, 미나리 분말은 카드뮴 90.18%, 납 92.11%, 토마토페이스트는 카드뮴 101.00%, 납 88.13%를 얻었고, 매 분석시마다 시료에 10, 50 ㎍/㎏을 첨가하여 회수율을 확인한 결과 82∼106%의 회수율을 얻었다(Table 2).
- 0을 초과하지 않았다. 따라서 폐광산 인근 지역 농산물섭취를 통한 카드뮴 및 납의 장기간 노출에 의한 인체 위해 가능성은 주산지역에 비해 크지 않은 것으로 판단되었다.
- 본 연구결과는 국내 유통과일류의 모니터링 결과와 비교하면 카드뮴의 평균 함량은배 0.002∼0.007 mg/kg, 사과 0.0004∼0.004 mg/kg, 감귤 0.0001∼0.005 mg/kg이며, 납의 평균 함량은 배 0.007∼0.030 mg/kg, 사과 0.010∼0.040 mg/kg, 감귤 0.009∼0.015 mg/kg으로 본 연구결과보다 낮거나 유사한 수준으로 조사되었으며, 전체적으로 국내 과일류의 평균 검출량은 매우 낮은 수준이었다(Kim et al., 2004; Lee et al., 2006; Lee et al., 2011).
- 카드뮴의 이상점으로 표시된 부분 중 상추는 휴폐광산지역, 호박은 주산지역으로 나타났으며, 납의 이상점으로 표시된 부분은 두류, 상추, 호박은 휴폐광산지역, 사과는 주산 지역으로 휴폐광산의 일부지역에서 채소류가 과실류에 비해 휴폐광산 지역의 이상점의 비율이 높았다. 본 연구에서 조사된 주산지역이나 휴폐광산 주변지역의 과채류는 평균 함량이 유사하게 검출되었고, 상추 및 호박을 제외한 나머지 농산물의 평균함량을 비교하면 휴폐광산 주변 지역이라 하더라도 카드뮴 및 납의 농도가 높게 검출된 수준은 아니었다. 상자그림은 제 1사분위, 중간값, 제 3사분위수를 나타내었으며, 아래쪽 인접값은 자료값들 중 가장 작은 값을, 위쪽 인접값은 가장 큰 값을 의미하며, 인접값 밖에 있는 자료 값들을 ㅁ로 표시하여 이상점으로 설정하였다.
- 199 mg/kg. 사과 0.012 mg/kg, 배 0.017 mg/kg, 감귤 0.050 mg/kg으로 호박류를 제외한 나머지 농산물은 codex 기준 미만이었으며, 호박은 2품목을 제외한 나머지 149 품목에서 모두 codex 기준 미만이었다.
- 연령별 노출기여도는 2.8∼47.83%로 나타났고, 연령별 노출량 산정결과 영유아집단에서부터 성인집단까지 카드뮴은 0.04 × 10-8∼5.71 × 10-3 μg/kg/b.w./day, 납은 0.10 × 10-8∼33.65 × 10-3 μg/kg/b.w./day의 노출량 분포특성을 나타내었으며, 2세 이하의 영유아집단을 제외하고는 13∼19세와 20세 이상의 성인 집단과 비교 했을 때 노출량에는 통계적으로 유의한 차이가 없었다(p>0.05).
- 조사된 농산물의 평균 섭취량을 고려하여 산출된 카드뮴의 인체노출수준은 평균 1.06 × 10-3∼7.07 × 10-3 μg/kg b.w./day 수준이며, 위해지수는 1.28 × 10-3∼1.34 × 10-2 로 나타났다.
- 020 mg/kg으로 나타났으며, 호박류 및 사과 각각 1품목을 제외한 나머지 품목에서 Codex 기준 이하로 나타났다. 조사된 주산지역 농산물 및 휴ㆍ폐광산 인근 주변지역 농산물의 평균함량은 유의한 차이를 보이지 않았다. 주산지역 및 폐광산 인근 주변지역의 농산물의 위해지수(HI)를 비교한 결과 두지역간 통계적으로 유의한 차이는 없었으며, 모든 연령 및 성별 인구 집단에서 1.
- 본 연구에서 선정한 농산물의 위해도 산출은 섭취량에 따른 1일 유해물질 노출량을 산정하여 JECFA에서 제시한 인체 안전수준 함량을 고려하여 산출하였다 (Table 5, 6). 주산단지 및 폐광산 주변지역 농산물 6종의 위해지수를 산출한 결과 평균값 및 95th percentile값 모두 1.0을 초과하지 않았으며, 위해지수가 1.0 이상이면 유해영향 발생이 우려된다고 판단하였다. 조사된 농산물의 평균 섭취량을 고려하여 산출된 카드뮴의 인체노출수준은 평균 1.
- 조사된 주산지역 농산물 및 휴ㆍ폐광산 인근 주변지역 농산물의 평균함량은 유의한 차이를 보이지 않았다. 주산지역 및 폐광산 인근 주변지역의 농산물의 위해지수(HI)를 비교한 결과 두지역간 통계적으로 유의한 차이는 없었으며, 모든 연령 및 성별 인구 집단에서 1.0을 초과하지 않았다. 따라서 폐광산 인근 지역 농산물섭취를 통한 카드뮴 및 납의 장기간 노출에 의한 인체 위해 가능성은 주산지역에 비해 크지 않은 것으로 판단되었다.
- 조사대상 농산물의 카드뮴 및 납 오염량의 분포모양(자료의 분삭 및 대칭성 등)을 확인하고 이상점(outlier)를 찾기 위해 Schematic 상자그림(box plot)으로 나타내었다(Fig 1). 카드뮴의 이상점으로 표시된 부분 중 상추는 휴폐광산지역, 호박은 주산지역으로 나타났으며, 납의 이상점으로 표시된 부분은 두류, 상추, 호박은 휴폐광산지역, 사과는 주산 지역으로 휴폐광산의 일부지역에서 채소류가 과실류에 비해 휴폐광산 지역의 이상점의 비율이 높았다. 본 연구에서 조사된 주산지역이나 휴폐광산 주변지역의 과채류는 평균 함량이 유사하게 검출되었고, 상추 및 호박을 제외한 나머지 농산물의 평균함량을 비교하면 휴폐광산 주변 지역이라 하더라도 카드뮴 및 납의 농도가 높게 검출된 수준은 아니었다.
- 본 연구에서는 농산물 6품목(두류, 상추, 호박류, 사과, 배, 감귤)에 대한 카드뮴 및 납의 함량을 조사하였다. 폐광산 인근 주변지역 및 주산지역의 농산물을 각 품목당 150종을 수거하고 모니터링 한 결과, 카드뮴의 평균 함량은 두류 0.007 mg/kg, 상추 0.018 mg/kg, 호박류 0.003 mg/kg, 사과 0.001 mg/kg, 배 0.003 mg/kg, 감귤 0.002 mg/kg이었으며, 호박 2품목을 제외한 나머지 품목에서 Codex 기준 이하였다. 납의 평균 함량은 두류 0.
후속연구
- 0 이하로 안전함을 확인하였으며, 채소류의 기여도를 감안하면 식이를 통한 안전에는 문제가 없는 것으로 판단된다. 인체 위해 가능성을 평가할 경우, 다양한 시나리오 상에서 섭취노출의 위해 가능성을 평가할 때 보다 정확한 위해 평가가 수행될 것으로 판단된다.
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