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문제 정의
- 하지만 아직도 천일염의 경우 주요 소금 제조원인 해수의 오염이 각종 폐수 및 생활하수의 유입으로 인해 여러 가지 중금속 및 독성물질에 노출되어 있으므로 국민건강에 위협을 줄 가능성이 높아지고 있다(4). 따라서 본 연구는 서울에 유통되고 있는 소금을 천일염, 가공소금, 재제소금으로 나누어 중금속 함량을 조사하고, 소금을 통한 중금속 섭취량의 위해도를 평가함으로써 안전성을 확보하고자 한다.
제안 방법
- ICP-OES 및 Mercury analyzer를 이용하여 분석한 제품별 중금속 함량, 우리나라 성인의 하루 소금 평균 섭취량인 13.5 g(16,17)을 이용하여 유통 중인 소금의 중금속 주간노출량을 산출하였다. 또한 PTWI, chronic oral reference dose, PMTDI를 이용한 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 수은의 PTWI를 각각 25, 7, 21, 3500, 5 μg/kg/week로 산정하여 금속별 주간 노출량에 대한 %PTWI를 구하여 Table 6에 나타내었다.
- 검량선은 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트 혼합 표준용액 1000 mg/kg을 5% 질산에 희석하여 0.05～10 mg/kg으로 조제한 뒤, ICP-OES를 측정하였으며, 수은은 1000 mg/kg의 표준용액을 희석하여 0.05～100 μg/kg으로 조제한 뒤 mercury analyzer로 측정한 후 검출한계 및 정량한계를 구하였다.
- 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트의 경우 sodium chloride(SIGMA-ALDRICH, St. Louis, MO, USA)를 분석시료와 동일하게 처리한 후 ICP-OES로 측정하였으며, 이 sodium chloride에 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트의 혼합 표준용액을 0.2 mg/kg이 되도록 첨가하여 분석시료와 동일하게 처리한 후 ICP-OES로 동일한 분석조건에서 측정하여 회수율 및 변동계수를 구하였다. 또한 수은의 회수율은 표준인증물질 mess-3를 mercury analyzer로 측정하여 회수율 및 변동계수를 구하여 분석법을 검증하고 분석결과의 신뢰성을 확인한 결과는 Table 3과 같다.
- 또한 PTWI, chronic oral reference dose, PMTDI를 이용한 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 수은의 PTWI를 각각 25, 7, 21, 3500, 5 μg/kg/week로 산정하여 금속별 주간 노출량에 대한 %PTWI를 구하여 Table 6에 나타내었다.
- 5%였다. 또한 정밀도를 파악하기 위해 변동계수(coefficient of variation, %)를 구하였으며, 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트, 수은은 각각 2.4, 1.2, 0.6, 1.1, 6.0, 0.6, 8.5, 2.0, 4.5%였다.
- 알루미늄은 수입산 천일염과 가공소금에서 시료 간 큰 차이를 나타냈으며, 검출량이 높은 제품은 프랑스산으로 지역적인 영향이 큰 것으로 판단된다. 소금의 섭취 시 중금속에 대한 안전성을 평가하기 위해 소금을 통한 중금속의 주간섭취량과 FAO/WHO에서 제시하는 잠정주간섭취허용량(PTWI), 1인 1일 최대섭취허용량(PMTDI)과 미국 환경보호청(U.S. EPA)의 만성경구섭취 참고용량(RfD)과 비교하여 %PTWI를 구하였다. 금속별 주간섭취량은 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 수은 각각 평균 0.
- 소금의 섭취에 대한 중금속의 안전성을 평가하기 위해 소금을 통해 섭취되는 중금속의 양과 PTWI를 비교하여 % PTWI를 구하였다. 납, 카드뮴, 수은은 FAO/WHO 합동 식품첨가물전문가위원회(Joint Expert Committee on Food Additives: JECFA)에서 감시대상이 되는 금속으로서 인간에게 독성이 있어 잠정주간섭취허용량(Provisional Tolerable Weekly Intake: PTWI)을 각각 25, 7, 5 μg/kg/week로 정하여 권고하고 있다(14).
- 중금속 분석은 균질화 된 시료 4 g을 5% HNO3 가하여 100 mL로 한 후 시험용액으로 사용하였으며, 시험용액은 ICP-OES(Varian 730-ES, Varian, Melbourne, Australia)를 이용하여 측정하였고, 기기분석 조건과 원소별 측정파장은 Table 1과 같다. 수은분석은 별도로 시료 약 0.
대상 데이터
- 2010년 1～10월중 서울지역 백화점 및 대형마트 등에서 유통되고 있는 천일염 22건, 가공소금 17건, 재제소금 16건을 대상으로 총 55건을 구입하여 포장단위로 잘 섞고, 분쇄 후 체로 쳐서 폴리에틸렌 필름에 밀봉 포장하여 실온에 보관하여 사용하였다.
- 실험 초자는 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 재질을 사용하였으며, 5%(v/v) 질산에 24시간 보관한 후 초순수로 깨끗하게 씻은 상태로 사용하였다. ICP-OES 분석을 위한 표준용액은 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트 혼합 표준 용액 1000 mg/kg(MERCK, Darmstadt, Germany)를 5% 질산에 희석하여 사용하였으며, 수은은 별도로 표준용액 1000 mg/kg(MERCK)를 5% 질산에 희석하여 사용하였다.
- 본 연구에 사용된 증류수는 NANOPURE TII(Thermo Scientific, Dubuque, IA, USA)을 이용하여 18.2 MΩ 수준으로 정제하여 사용하였고, 분해용 시약으로는 유해중금속용 질산(Osaka Co. Ltd., Osaka, Japan)을 사용하였다.
- 시중 유통 소금 55건은 유형별로는 천일염 22건, 가공소금 17건, 재제소금 16건이었으며, 국산 33건, 수입 22건이었다. 수입국으로는 프랑스를 비롯하여 미국, 일본, 호주, 뉴질랜드, 아르헨티나였다. 식용소금 55건을 ICP-OES 및 Mercury analyzer를 이용하여 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트, 수은을 분석한 결과 평균 0.
- , Osaka, Japan)을 사용하였다. 실험 초자는 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 재질을 사용하였으며, 5%(v/v) 질산에 24시간 보관한 후 초순수로 깨끗하게 씻은 상태로 사용하였다. ICP-OES 분석을 위한 표준용액은 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트 혼합 표준 용액 1000 mg/kg(MERCK, Darmstadt, Germany)를 5% 질산에 희석하여 사용하였으며, 수은은 별도로 표준용액 1000 mg/kg(MERCK)를 5% 질산에 희석하여 사용하였다.
데이터처리
- 각 시료간의 유의성은 독립표본 t-검정, ANOVA test를 이용하여 분산분석 후 α=0.05 수준에서 던칸 다중위검증법(Duncan's multiple range test)을 실시하였다.
- 분석결과는 SPSS package(version 12.0KO, SPSS Inc., Chicago, IL, USA)을 이용하여 시료의 평균, 표준편차, 범위를 구하였다. 각 시료간의 유의성은 독립표본 t-검정, ANOVA test를 이용하여 분산분석 후 α=0.
이론/모형
- 중금속 분석은 균질화 된 시료 4 g을 5% HNO3 가하여 100 mL로 한 후 시험용액으로 사용하였으며, 시험용액은 ICP-OES(Varian 730-ES, Varian, Melbourne, Australia)를 이용하여 측정하였고, 기기분석 조건과 원소별 측정파장은 Table 1과 같다. 수은분석은 별도로 시료 약 0.1 g을 취하여 가열기화금아말감법(Combution gold amalgamation method)에 따라 mercury analyzer(Hydra-C, Teledyne leeman Labs, Hudson, NH, USA)를 이용하여 측정하였으며, 기기조건은 Table 2와 같다.
- 납, 카드뮴, 수은은 FAO/WHO 합동 식품첨가물전문가위원회(Joint Expert Committee on Food Additives: JECFA)에서 감시대상이 되는 금속으로서 인간에게 독성이 있어 잠정주간섭취허용량(Provisional Tolerable Weekly Intake: PTWI)을 각각 25, 7, 5 μg/kg/week로 정하여 권고하고 있다(14). 크롬에 대해서는 미국 환경보호청(U.S. EPA)의 IRIS 데이터베이스에서 만성경구섭취 참고용량(Chronic oral reference dose: RfD)을 찾아 3.0 mg/kg/day을 사용하였으며, 구리는 FAO/WHO 합동식품규격위원회(The Joint FAO/WHO Codex Alimentarious Commission)에서 제시한 1인 1일 최대섭취허용량 PMTDI(Provisional Maximum Tolerable Daily Intake) 0.5 mg/kg/day를 이용하였다(15).
성능/효과
- 금속별 주간섭취량은 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 수은 각각 평균 0.413(0.000～1.688), 0.026(0.000～0.505), 0.667(0.000～5.519), 0.265(0.022～1.720), 0.002(0.000～0.005), μg/kg bw/week이었으며, %PTWI는 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 수은이 각각 1.652(0.000～6.754), 0.372(0.000～7.214), 3.177(0.000～26.279), 0.008(0.001～0.049), 0.031(0.000～0.094)%로 소금을 통한 중금속 섭취량은 안전한 수준으로 판단되었다.
- 납 함량은 국산 천일염은 0.301±0.283 mg/kg으로 나타났고 수입산 천일염은 0.496±0.271 mg/kg으로 나타났으며, 가공소금은 국산의 경우 0.191±0.119 mg/kg, 수입산의 경우 0.277±0.205 mg/kg 검출되었다.
- 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트 8종의 중금속 검량선은 모두 0.9999 이상의 정의 상관관계(r2)를 보였으며, 수은은 검량선을 작성한 결과 0.9997 이상의 정의 상관관계(r2)를 나타내었다.
- 001 mg/kg이 검출되었다. 납의 검출량은 천일염에서 가공소금, 재제소금보다 유의적인 수준으로 높았으며, 크롬과 니켈은 가공소금에서 다른 소금에 비해 유의적으로 높았다. 알루미늄은 수입산 천일염과 가공소금에서 시료 간 큰 차이를 나타냈으며, 검출량이 높은 제품은 프랑스산으로 지역적인 영향이 큰 것으로 판단된다.
- 니켈의 평균 검출량은 국산천일염이 0.054±0.079 mg/kg, 수입산 천일염은 0.196±0.144 mg/kg을 보였으며, 가공소금의 경우 국산은 0.597±0.400 mg/kg, 수입산은 0.140±0.212 mg/kg, 재제소금은 국산은 0.063c0.069 mg/kg, 수입산은 0.072±0.058 mg/kg을 보였다.
- 094) %이었다. 따라서 성인을 기준으로 한 %PTWI를 살펴본 결과 소금을 통한 중금속의 섭취량은 안전한 수준으로 판단되었다.
- 또한 ICP-OES와 Mercury Analyzer를 이용한 각각 금속별 표준용액 측정값을 토대로 표준편차와 검량선 기울기에 근거하여 다음과 같은 방법에 따라 검출한계(limit of detection, LOD) 및 정량한계(limit of quantitation, LOQ)를 구한 결과 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트의 검출한계는 0.0054, 0.0005, 0.0014, 0.0007, 0.0122, 0.0029, 0.0050, 0.0030 mg/kg이었고, 정량한계는 0.0361, 0.0025, 0.0045, 0.0037, 0.0406, 0.0097, 0.0208, 0.0099 mg/kg 이었다. 수은은 반응의 표준편차와 검량선 기울기에 근거하여 다음과 같은 방법에 따라 검출한계와 정량한계를 계산한 결과 각각 0.
- 시중 유통 소금 55건은 유형별로는 천일염 22건, 가공소금 17건, 재제소금 16건이었으며, 국산 33건, 수입 22건이었다. 수입국으로는 프랑스를 비롯하여 미국, 일본, 호주, 뉴질랜드, 아르헨티나였다.
- 식용소금 55건을 ICP-OES 및 Mercury analyzer를 이용하여 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트, 수은을 분석한 결과 평균 0.281±0.344, 0.035±0.221, 0.364±0.635, 0.182±0.313, 0.046±0.062, 0.155±0.247, 5.753±10.746, 0.028±0.211, 0.001±0.001 mg/kg이 검출되었다.
- 알루미늄은 국산 천일염이 3.123±3.839 mg/kg, 수입산 천일염은 19.47±18.63 mg/kg, 가공소금은 국산의 경우 1.879±0.313 mg/kg, 수입산의 경우 12.078±14.464 mg/kg 검출되었다.
- 납의 검출량은 천일염에서 가공소금, 재제소금보다 유의적인 수준으로 높았으며, 크롬과 니켈은 가공소금에서 다른 소금에 비해 유의적으로 높았다. 알루미늄은 수입산 천일염과 가공소금에서 시료 간 큰 차이를 나타냈으며, 검출량이 높은 제품은 프랑스산으로 지역적인 영향이 큰 것으로 판단된다. 소금의 섭취 시 중금속에 대한 안전성을 평가하기 위해 소금을 통한 중금속의 주간섭취량과 FAO/WHO에서 제시하는 잠정주간섭취허용량(PTWI), 1인 1일 최대섭취허용량(PMTDI)과 미국 환경보호청(U.
- 재제소금의 경우 국산은 0.005±0.006 mg/kg, 수입산은 0.008±0.011 mg/kg으로 나타나 카드뮴 또한 식염의 기준치인 0.5 mg/kg보다 매우 낮게 검출되었으며, 수입산 천일염에서 다른 제품에 비해 높게 잔류하여 납과 비슷한 양상을 보였다.
- 재제소금의 경우 국산은 0.136±0.716 mg/kg, 수입산은 0.184±0.156 mg/kg 측정되어 수입산 천일염이 가장 높은 평균 함량을 보였으나, 식염의 기준치인 2.0 mg/kg 이하로 검출되었다.
- 정확도를 확인하기 위해 Table 3과 같이 측정한 결과 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트, 수은의 회수율은 각각 82.6, 84.7, 77.2, 87.5, 91.3, 78.3, 99.8, 76.5, 96.5%였다. 또한 정밀도를 파악하기 위해 변동계수(coefficient of variation, %)를 구하였으며, 납, 카드뮴, 크롬, 구리, 비소, 니켈, 알루미늄, 코발트, 수은은 각각 2.
- 코발트와 수은의 평균 검출량은 모든 시료에서 미량이거나 검출되지 않았으며, 시료간의 유의적인 차이를 나타내지 않았다. 수은은 생체 내에서 신장, 간장 및 신경계 등 선택 기관에 대해 독성이 높으며, 유기 및 원소 수은은 지용성으로 중추 신경계에 분포하고 신경장애를 유발한다.
- 658 mg/kg으로 측정되었다. 특히 수입산 천일염과 가공소금에서 잔류량이 높게 나타났으며 시료간의 큰 차이를 보였다. 수입 제품 중 프랑스 제품에서만 높은 수치를 나타내어 지역적인 영향으로 판단된다.
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