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문제 정의
- 본 연구에서는 초등학교 저학년에서부터 일반 성인까지 폭넓게 사용하고 있는 문구류 중 환경보건법에서 고시된 프탈레이트류(환경유해인자 7종, 추가물질 1종)10의 노출 가능성을 파악하고자 시중에 널리 유통되고 있는 문구류 중 지우개, 연필, 노트, 색종이 4종류를 선택하여 프탈레이트 함유 특성을 조사하였다.
- Table 3에 나타난 바와 같이 어린이 용품에 함유된 프탈레이트류 추출에는 헥산, DCM, THF, 메탄올, 아세톤 등의 단일용매 및 혼합용매를 사용하여 주로 속슬렛으로 추출하여 GC/MS 또는 GC/FID로 분석하고 있다. 따라서 본 연구에서는 기존에 관리하고 있으며 실태조사가 수행된 8종을 분석하였다.
제안 방법
- 연필은 연필심을 제외한 연필의 겉부위(페인트 부분)와 속부위(나무부분)를 선택하였고, 지우개는 상·중·하 균일하게, 노트는 각장마다 균일하게, 색종이는 색깔별로 균일하게 혼합하여 선택하였다.
- 학교 주변 문방구에서 쉽게 구입할 수 있는 초등학생과 일반인이 주로 사용하는 문규류 4개 제품군(연필, 지우개, 노트, 색종이) 22종의 학용품을 조사대상 시료로 선정하여 프탈레이트 8종의 함유특성을 파악하였다. 연필은 연필심을 제외한 연필의 겉부위(페인트 부분)와 속부위(나무부분)를 선택하였고, 지우개는 상·중·하 균일하게, 노트는 각장마다 균일하게, 색종이는 색깔별로 균일하게 혼합하여 선택하였다.
- 본 연구에서는 학교 주변 문방구에서 쉽게 구입할 수 있는 초등학생과 일반인이 주로 사용하는 문규류 4개 제품군(연필, 지우개, 노트, 색종이) 22종의 학용품을 조사대상 시료로 선정하여 프탈레이트 8종의 함유특성을 파악하였다.
대상 데이터
- 잔류농약 분석급 또는 특급이상의 J.T Baker에서 시판되는 HPLC급의 노말헥산(n-hexane: for use inliquid chromatography and spectrophotometry made inUSA, Baker analyzed® HPLC solvent CH3(CH2)4CH3)과 아세톤(Acetone: for use in liquid chromatography made in USA, Baker analyzed HPLC solvent (CH3)2CO)을 사용하였다.
- Syringe는 유리재질을 선택하였으며, syringe filter는 0.45 µm 이하의 테프론(polytetrafluoroethylene, PTFE) 재질의 유기용매 전용필터를 사용하였다.
- 속슬렛용 필터(thimblefilter)는 셀룰로오스 재질의 0.1% 이하의 유지분을 함유하는 28×100 mm 크기의 것을 사용하였다.
- T Baker에서 시판되는 HPLC급의 노말헥산(n-hexane: for use inliquid chromatography and spectrophotometry made inUSA, Baker analyzed® HPLC solvent CH3(CH2)4CH3)과 아세톤(Acetone: for use in liquid chromatography made in USA, Baker analyzed HPLC solvent (CH3)2CO)을 사용하였다. 프탈레이트 표준원액(1,000 mg/L)은 AccuStandard인 Diethyl phthalate (DEP), Dibutyl phthalate(DBP), Benzyl butyl phthalate (BBP), Di(2-ethylhexyl)adipate (DEHA), Di(2-ethylhexyl) phthalate (DEHP), Di-n-octyl phthalate (DNOP), Diisononyl phthalate (DINP),Diisodecyl phthalate (DIDP)인 8종을 사용하였으며, 내부표준물질은 fluoranthene-d10 (CHIRON) 원액을10 ppm으로 희석하여 기기 분석 시 첨가하였다.
- 45 µm 이하의 테프론(polytetrafluoroethylene, PTFE) 재질의 유기용매 전용필터를 사용하였다. 기체크로마토그래프용 바이알은 테프론(PTFE) 재질을 사용하며, 시료측정 기기는 기체크로마토그래피질량분석기(GCMS): Aglient Technologies 6890N-5873 Network를 사용하였다.
이론/모형
- 이 용액을 3~5mL 취하여 시린지 필터를 사용하여 불순물을 제거한 후 기체크로마토그래프용 바이알에 옮기고 내부표준물질(fluoranthene-d10) 10 µg을 주입하여 기체크로마토그래프용 바이알시료 1 µL를 기체크로마토그래피질량분석기(GC-MS)에 주입한다. 프탈레이트 표준 용액은 동일 조건에서 3~5단계의 피크 면적에서 검량곡선을 작성하여 내부표준법으로 정량하였다. 기기분석의 조건은 Table 1과 같으며, 프탈레이트 표준물질의 크로마토그램과 검출시간에 따른 분석물질의 모니터링 분자량은 Table 2에 나타내었다.
- 환경부 고시 2009-116에서 관리하고 있는 프탈레이트류 물질인 제시되어 있는 어린이 용품에 함유될 가능성이 있는 유해물질 135종 가운데 우선순위에 있는 물질인 DBP, DNOP, DEHP, DINP, DIDP, BBP, DEHA, DEP, 8종을 “합성수지 중의 프탈레이트계 가소제 검출방법, KS M 1991(2008)7을 토대로 하여Fig.
성능/효과
- 프탈레이트가소제가 의도적으로 첨가된 제품의 경우 프탈레이트가 퍼센트 농도로 검출되었으며, 고농도의 시료를 희석 없이 분석 장비로 분석하는 경우 장비의 오염으로 저농도 및 불검출시료의 과대평가를 초래할 수 있다. 그러므로, 본 연구의 분석물질의 적절한 농도 범위를 산정하기 위해 EPA에서 제시된 방법검출한계산출방법을 이용하여 방법검출한계를 산정한 결과 1.0~15 mg/kg으로 산정되었으며, 기존의 연구결과10에서 제시한 검출한계 30 mg/kg과 정량한계 100 mg/kg(0.01%)를 본 연구에서는 채택하였다. 또한 바탕시료분석결과 프탈레이트 8종 모두가 검출한계 미만임을 확인하였다.
- 01%)를 본 연구에서는 채택하였다. 또한 바탕시료분석결과 프탈레이트 8종 모두가 검출한계 미만임을 확인하였다.
- B군(노트)의 경우에는 조사대상 시료 6건 모두 규제농도인 1,000ppm 이하로 검출되었다. 또한, C군(연필)의 경우에는C-2시료에서 DBP가 1% 검출되었으며, C-1 및 C-6시료에서 DEHP가 0.3% 정도 검출되었다. D군(색종이)의 경우에는 D-3 시료에서 DEHA가 0.
- B군(노트)의 경우에는 조사대상 시료 6건 모두 규제농도인 1,000ppm 이하로 검출되었다. 또한, C군(연필)의 경우에는C-2시료에서 DBP가 1% 검출되었으며, C-1 및 C-6시료에서 DEHP가 0.3% 정도 검출되었다. D군(색종이)의 경우에는 D-3 시료에서 DEHA가 0.
- 2에 나타난 바와 같이 조사대상 학용품별로 특정 프탈레이트가 사용되는 것으로 나타났다. A군인 지우개류에는 미량의 DEP와 퍼센트 농도의 DEHP 및 DINP가 주로 검출되었으며, C군인 연필류에서는 DBP와 DEHA가 그리고 D군인 색종이류에서는 DEHA가 규제농도인 1,000 ppm 부근의 농도로 검출되었다. 따라서 학용품 종류별로 사용되고 있는 프탈레이트의 종류가 서로 다른 것을 알 수 있었으며, 지우개에서 검출된 프탈레이트류 이외의 제품에서 검출된 농도 범위는 대부분이 규제농도 범위 내외로 나타나 크게 우려할 수준은 아닌 것으로 판단되었다.
- A군인 지우개류에는 미량의 DEP와 퍼센트 농도의 DEHP 및 DINP가 주로 검출되었으며, C군인 연필류에서는 DBP와 DEHA가 그리고 D군인 색종이류에서는 DEHA가 규제농도인 1,000 ppm 부근의 농도로 검출되었다. 따라서 학용품 종류별로 사용되고 있는 프탈레이트의 종류가 서로 다른 것을 알 수 있었으며, 지우개에서 검출된 프탈레이트류 이외의 제품에서 검출된 농도 범위는 대부분이 규제농도 범위 내외로 나타나 크게 우려할 수준은 아닌 것으로 판단되었다.
- 그러나, 본 연구결과 조사대상 프탈레이트류 중DINP의 경우에는 색종이 시료 중 D-4에서 724 ppm의 규제농도 이하로 검출된 것 이외에 지우개에서 만퍼센트 농도로 검출되었으며, 다른 조사대상 물질과 감출농도를 비교해 볼 때 가장 높은 농도로 함유된 것으로 나타났다. 일반적으로 제품의 성능을 향상시키기 위해서 제품에 사용되는 경우에는 % 농도 이상이 사용되므로 현재 관리하고 있는 규제농도 1,000ppm 이하로 검출된 경우에는 불순물로 간주하여도 무방할 것으로 생각된다.
- 일반적으로 제품의 성능을 향상시키기 위해서 제품에 사용되는 경우에는 % 농도 이상이 사용되므로 현재 관리하고 있는 규제농도 1,000ppm 이하로 검출된 경우에는 불순물로 간주하여도 무방할 것으로 생각된다. 그러나 % 농도로 검출된 지우개 중의 프탈레이트 DINP는 특히, 지우개는 초등학교 저학년일수록 많이 사용하는 학용품으로 피부 접촉을 통해 프탈레이트에 노출될 가능성이 커 지우개에 사용되는 DINP의 관리가 필요한 것으로 판단되며, 아울러 지우개의 사용 후에 손을 씻는 등의 지도가 필요한 것으로 판단되었다.
- 1. 프탈레이트 가소제가 의도적으로 첨가된 제품의 경우 프탈레이트가 퍼센트 농도로 검출되었으며, 고농도의 시료를 희석 없이 분석 장비로 분석하는 경우 장비의 오염으로 저농도 및 불검출시료의 과대평가를 초래할 수 있다. 그러므로 본 연구의 분석물질의 적절한 농도 범위를 산정하기 위해 방법검출한계를 산정한 결과 1.
- 프탈레이트 가소제가 의도적으로 첨가된 제품의 경우 프탈레이트가 퍼센트 농도로 검출되었으며, 고농도의 시료를 희석 없이 분석 장비로 분석하는 경우 장비의 오염으로 저농도 및 불검출시료의 과대평가를 초래할 수 있다. 그러므로 본 연구의 분석물질의 적절한 농도 범위를 산정하기 위해 방법검출한계를 산정한 결과 1.0~15 mg/kg으로 산정되었으며, 기존의 연구결과10에서 제시한 검출한계30 mg/kg과 정량한계 100 mg/kg (0.01%)를 만족하였다.
- 2. 조사대상 8종의 프탈레이트류 중 DEP, DBP, DEHA, DEHP 및 DINP가 검출되었으며, BBP, DNOP 및 DIDP는 모든 시료에서 불검출로 나타나 불 검출된 세종의 프탈레이트류는 문구류에서는 사용하고 있지 않는 것으로 나타났다. A군(지우개)의 경우에는 A-2시료에서 DEHP가 22% 검출되었으며, A-1, A-3 및 A-4의 시료에서는 DINP가 각각 28%, 24% 및 28%검출되었다.
- 3. 조사대상 프탈레이트류 중 DINP는 주로 지우개에서만 검출되었으며, 조사대상 물질 중 가장 높은 농도로 함유된 것으로 나타났다. 특히 지우개는 초등학교 저학년일수록 많이 사용하는 학용품으로 피부접촉을 통해 노출될 가능성이 큰 물질인 것으로 판단된다.
- 특히 지우개는 초등학교 저학년일수록 많이 사용하는 학용품으로 피부접촉을 통해 노출될 가능성이 큰 물질인 것으로 판단된다. 그러므로 지우개에 사용된 DINP의 관리가 필요한 것으로 판단되며, 아울러 지우개의 사용 후에 항상 손을 씻을 수 있도록 지도하는 것도 필요한 것으로 판단되었다.
후속연구
- 또한, 유럽연합 (Directive 88/368/EEC)에서는 어린이용품 중 유해물질 관리를 위해 EN 71-3의8대 중금속류(Sb, As, Ba, Cd, Cr, Pb, Hg, Se) 및 EN 71-9의 유기물질류(난연제, 착색제, 아조염료, 모노머, 방부제, VOCs 등 80여종)의 규제기준 및 시험방법을 운영하고 있으며, 완구류 중 프탈레이트 가소제의 사용지침(Directive 2005/84/EEC)은 별도로 제정하여 어린이용품을 관리하고 있다. 따라서, 향후우리 주변에서 사용되고 있는 제품 중 유해물질을 효율적으로 관리하기 위해 추가적인 함유특성을 파악하여 자료가 축적될 수 있도록 하여야 할 것으로 판단된다.
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