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문제 정의
- 따라서, 본 연구에서는 대표적인 모사 출력 측정법인 HPPC법과 J-pulse 방법의 측정 원리를 설명하고, 이것이 정출력 측정과는 어떻게 다른 지 비교 분석한다. 그리고, 실제 HEV용 단위셀을 이용하여 SOC 및 온도 변화에 따른 각 출력법간 정확도를 비교하였다.
가설 설정
- HPPC법의 출력 측정 원리에서 가장 중요한 점은 5 C 방전 조건에서 계산된 DC-IR 값(Rdis)은 전류가 높아지더라도 일정하다고 가정하는 것이다. 한편, 측정은 5C 방전만 측정하지만, 방전 전류 값을 조금씩 높여간다고 생각하면 10초 방전 종료 전압은 점점 낮아지게 될 것이다.
제안 방법
- HPPC, J-pulse, 그리고 정출력법에 의한 단위셀 출력은 10초 출력을 기준으로 측정되었다. Fig.
- 출력 측정 시 높은 전류값을 약 10초간 흐르게 하면서 전압 변화를 정확하게 측정해야 하기 때문에, 단위셀 리드탭과 도선 연결용 Jig의 접촉 저항도 출력값에 미치는 영향이 크다. 그래서, 토크렌치를 이용하여 리드탭과 도선 연결용 Jig간 접촉 상태를 제어하였다.
- 따라서, 본 연구에서는 대표적인 모사 출력 측정법인 HPPC법과 J-pulse 방법의 측정 원리를 설명하고, 이것이 정출력 측정과는 어떻게 다른 지 비교 분석한다. 그리고, 실제 HEV용 단위셀을 이용하여 SOC 및 온도 변화에 따른 각 출력법간 정확도를 비교하였다.
- 리튬이차전지 출력 측정을 위한 HPPC법, J-pulse법, 그리고 정출력법의 원리와 각 측정 방법의 특징을 비교분석하였다. 또한, HEV용 단위셀을 이용해 SOC와 온도 변화에 따른 10초 방전 및 충전 출력을 각 측정법으로 확인하였다. 이를 통해 저온에서는 단위셀 발열로 인해 정출력값이 HPPC법과 J-pulse 법으로 얻은 출력값보다 크게 측정되고, 상온이상에서는 발열에 의한 전기 저항 증가로 정출력값이 떨어지는 경향을 나타냈다.
- 6 W인 유사한 단위셀을 선택하여 사용하였다. 또한, 각 정출력 측정시 새로운 단위셀을 적용하여, 단위셀 열화가 정출력 측정에 영향을 주지 않도록 했다.
- 리튬이차전지 출력 측정을 위한 HPPC법, J-pulse법, 그리고 정출력법의 원리와 각 측정 방법의 특징을 비교분석하였다. 또한, HEV용 단위셀을 이용해 SOC와 온도 변화에 따른 10초 방전 및 충전 출력을 각 측정법으로 확인하였다.
- 4(a)에서 도식한 것과 같이, 기준 충방전 전류(It)를 정하고 낮은 전류에서부터 높은 전류까지 변화시키면서 10초 방전 또는 충전을 진행한 다음 종료 전압을 측정한다. 본 연구에서는 20, 40, 60, 80A의 전류값을 선택하여 10초 방전 및 충전 출력을 측정하였고, 10분의 휴지 기간을 주어 단위셀의 전압 및 온도가 충분히 안정화 될 수 있도록 설정하였다. 그러나, 온도가 −10℃인 경우에는 전류값을 10, 20, 30, 40A로 낮춰 측정하였는데, 이는 저온에서는 iR 전압 강하가 크기 때문에 높은 전류 조건에서는 10초 방전 및 충전이 진행되기 전에 Cut-off 조건에 도달하거나 열화가 진행될 수 있기 때문이다.
- 양극은 LiMn2O4와 Li(Ni1/3Mn1/3Co1/3)O2가 혼합된 것을, 음극으로는 표면이 개질된 천연 흑연을 사용하였고, 고출력 특성 구현을 위해 전극 코팅 두께를 낮췄다. 분리막은 고출력 특성 구현을 위해 고기공도 제품을 사용하였으나, 전해질은 일반적인 카보네이트계 유기용매에 LiPF6 리튬염을 도입된 것을 적용하였다. 본 연구에서는 용량이 6640±13.
- 충방전기는 PNE사의 5 V/200 A, 5 V/300 A, 5 V/500 A 및 5 V/1000 A급 고전류 기기를 사용하였으며, 출력 측정 방법 및 조건에 적절한 충방전기를 선택하였다. 특히, 온도 변화에 따른 출력 측정 시, 30도 이상의 온도에서는 최소 1시간 이상, 30도 미만에서는 최소 3시간 이상의 안정화 시간을 통해 단위 셀의 온도가 측정 온도에 충분히 도달할 수 있는 시간을 확보하였고 이를 Thermocouple를 이용하여 확인하였다.
- 충방전기는 PNE사의 5 V/200 A, 5 V/300 A, 5 V/500 A 및 5 V/1000 A급 고전류 기기를 사용하였으며, 출력 측정 방법 및 조건에 적절한 충방전기를 선택하였다. 특히, 온도 변화에 따른 출력 측정 시, 30도 이상의 온도에서는 최소 1시간 이상, 30도 미만에서는 최소 3시간 이상의 안정화 시간을 통해 단위 셀의 온도가 측정 온도에 충분히 도달할 수 있는 시간을 확보하였고 이를 Thermocouple를 이용하여 확인하였다.
대상 데이터
- 본 연구에 사용된 단위셀은 HEV급 Pouch 전지로서, 양극 및 음극 Tab이 동일 방향으로 위치되도록 설계되었다. 양극은 LiMn2O4와 Li(Ni1/3Mn1/3Co1/3)O2가 혼합된 것을, 음극으로는 표면이 개질된 천연 흑연을 사용하였고, 고출력 특성 구현을 위해 전극 코팅 두께를 낮췄다.
- 본 연구에서는 용량이 6640±13.4 mAh, 30℃, SOC50%에서 HPPC 방전 출력은 1312±7.3 W 그리고 충전 출력이 988±6.6 W인 유사한 단위셀을 선택하여 사용하였다.
- 본 연구에 사용된 단위셀은 HEV급 Pouch 전지로서, 양극 및 음극 Tab이 동일 방향으로 위치되도록 설계되었다. 양극은 LiMn2O4와 Li(Ni1/3Mn1/3Co1/3)O2가 혼합된 것을, 음극으로는 표면이 개질된 천연 흑연을 사용하였고, 고출력 특성 구현을 위해 전극 코팅 두께를 낮췄다. 분리막은 고출력 특성 구현을 위해 고기공도 제품을 사용하였으나, 전해질은 일반적인 카보네이트계 유기용매에 LiPF6 리튬염을 도입된 것을 적용하였다.
성능/효과
- 3) 이 방법은 하나의 단전지로 다양한 SOC의 출력값을 신속하게 측정할 수 있는 장점이 있으나, 하나의 전류값에서 측정된 전압 변화로 출력을 예측한다는 근본적인 단점이 있다. 반면, 일본전동차량협회에서 제안한 J-pulse 방법은 HPPC 방법보다 복잡하지만, 하나의 전류가 아닌 고전류에서의 전압 변화도 측정하고 이를 출력치로 환산하기 때문에 정확도가 높다고 알려져 있다.
- 30℃ 이상에서는 HPPC법 및 J-pulse법으로 측정된 출력값이 정출력값보다 크게 측정된 반면, 10℃ 에서는 유사하게 그리고 −10℃ 에서는 정출력값이 더 커지는 경향성을 나타내었다.
- 이를 통해 저온에서는 단위셀 발열로 인해 정출력값이 HPPC법과 J-pulse 법으로 얻은 출력값보다 크게 측정되고, 상온이상에서는 발열에 의한 전기 저항 증가로 정출력값이 떨어지는 경향을 나타냈다. 그 결과 HPPC법과 J-pulse법으로 측정한 출력값은 약 10℃ 근처에서 정출력과 유사한 결과를 나타낼 수 있었다. 한편, J-pulse법이 이론적으로 더 정확할 것으로 예상되었지만, 결과적으로 HPPC법과 유사한 출력값을 나타내었고, 상온이상의 충전 출력에서는 HPPC가 더 정확한 값을 예측해냈다.
- 그러나, SOC가 높아짐에 따라 정출력값이 HPPC 및 J-pulse법으로 측정된 값보다 크게 증가되는 것이 관찰되는데, 이를 통해 단위셀 발열에 의한 출력값 상승으로 유추할 수 있다. 반면, 온도가 상온 이상인 경우, 정출력값이 HPPC나 J-pulse로 측정된 값보다 낮게 측정되는 경향이 확인되었다. 이는 HPPC와 J-Pulse가 실제 흐르는 전류 대비 낮은 전류 값에서 측정된 실험결과를 기초로 실제 출력을 예측하기 때문이다.
- 따라서, HPPC 출력 측정시 각 단위셀의 온도도 충방전기에서 측정하여 출력 환산 시 보정해주어야 한다. 보정치는 전극 및 전해질 소재의 특성이나 단위셀의 설계에 따라 달라지겠지만, 본 논문에서 사용된 HEV용 단위셀은 온도 1℃ 변화에 따라 약 3%의 출력이 달라진다. 따라서, 하나의 단위셀을 특정 항온조 및 도선 연결용 Jig 환경에서 온도 변화에 따른 출력을 측정하고, 이를 바탕으로 보정치를 확보해야 정확한 출력 계산이 가능하다.
- 6은 온도별 SOC에 따른 방전 출력을 나타내었다. 우선, 모든 측정 온도에서 정출력법으로 측정된 출력값과 HPPC법 및 J-pulse 출력법으로 측정된 출력값 간에 상당한 차이가 확인되었으며, 이는 온도에 따라 다른 경향을 나타내고 있다. 30℃ 이상에서는 HPPC법 및 J-pulse법으로 측정된 출력값이 정출력값보다 크게 측정된 반면, 10℃ 에서는 유사하게 그리고 −10℃ 에서는 정출력값이 더 커지는 경향성을 나타내었다.
- 또한, HEV용 단위셀을 이용해 SOC와 온도 변화에 따른 10초 방전 및 충전 출력을 각 측정법으로 확인하였다. 이를 통해 저온에서는 단위셀 발열로 인해 정출력값이 HPPC법과 J-pulse 법으로 얻은 출력값보다 크게 측정되고, 상온이상에서는 발열에 의한 전기 저항 증가로 정출력값이 떨어지는 경향을 나타냈다. 그 결과 HPPC법과 J-pulse법으로 측정한 출력값은 약 10℃ 근처에서 정출력과 유사한 결과를 나타낼 수 있었다.
- 반면, 30℃ 이상에서는 예상과는 다르게 HPPC로 측정된 출력값이 정출력보다 조금 낮게 측정되었는데, 이는 식(5)의 DC-IR(Rchg)값이 크게 측정된 것에 의한 결과로 생각되지만 정확한 원인은 명확하지 않다. 하지만, HPPC법이 원리상으로는 정확도가 제일 떨어지지만, 본 연구에서는 상온이상의 충전출력 측정에서는 J-pulse보다 상대적으로 정확했다. J-pulse법이 상온 이상에서 높은 충전 출력값을 나타낼 수 있는 이유로, 앞서 언급한 충전 출력 측정시 SOC가 낮은 상태에서 측정되어 출력값이 약간 상승할 수 있는 점을 고려할 수 있다.
- 그 결과 HPPC법과 J-pulse법으로 측정한 출력값은 약 10℃ 근처에서 정출력과 유사한 결과를 나타낼 수 있었다. 한편, J-pulse법이 이론적으로 더 정확할 것으로 예상되었지만, 결과적으로 HPPC법과 유사한 출력값을 나타내었고, 상온이상의 충전 출력에서는 HPPC가 더 정확한 값을 예측해냈다. 그러나, 본 연구 결과는 단위셀의 Chemistry와 설계에 따라 충분히 달라질 수 있어 좀 더 폭넓은 경우에 대한 연구가 필요하지만, 효율적인 고출력 리튬이차전지 개발을 위해 중요한 기초 연구라 생각된다.
후속연구
- J-pulse법이 상온 이상에서 높은 충전 출력값을 나타낼 수 있는 이유로, 앞서 언급한 충전 출력 측정시 SOC가 낮은 상태에서 측정되어 출력값이 약간 상승할 수 있는 점을 고려할 수 있다. 그러나, SOC 변화 대비 측정된 충전 출력값 변화가 너무 크기 때문에, 이를 주요 원인으로 해석할 수 없고 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
- 한편, J-pulse법이 이론적으로 더 정확할 것으로 예상되었지만, 결과적으로 HPPC법과 유사한 출력값을 나타내었고, 상온이상의 충전 출력에서는 HPPC가 더 정확한 값을 예측해냈다. 그러나, 본 연구 결과는 단위셀의 Chemistry와 설계에 따라 충분히 달라질 수 있어 좀 더 폭넓은 경우에 대한 연구가 필요하지만, 효율적인 고출력 리튬이차전지 개발을 위해 중요한 기초 연구라 생각된다.
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