[논문]Layer-by-Layer Assembly를 이용한 그래핀 나노복합체 제조 및 전기화학적 활성소재 응용

이태민; 구민수; 김병수

Layer-by-Layer Assembly를 이용한 그래핀 나노복합체 제조 및 전기화학적 활성소재 응용
Versatile Graphene Nanocomposites by Layer-by-Layer Assembly for Electroactive Materials 원문보기

이태민 (Interdisciplinary School of Green Energy, Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST)) , 구민수 (Interdisciplinary School of Green Energy, Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST)) , 김병수 (Interdisciplinary School of Green Energy, Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST))

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문제 정의

본 특집에서는 LbL기술을 기반으로 한 다양한 탄소나노 복합체 제조 및 응용에 대해서 살펴볼 예정이며, 그 중에서도 근래에 많은 연구자들의 이목을 집중시킨 그래핀(graphene)을 중심으로 한 탄소나노복합체에 대해서 집중적으로 살펴보려고 한다(그림 2).
지금까지 다층박막 적층법으로 그래핀을 에너지 소재에 이용한 연구 사례를 간략히 살펴 보았다. 비록 화학적으로 박리된 산화 그래핀은 다양한 산소 기능기들로 인해 전기적, 물리적 성능이 떨어지지만 오히려 이러한 기능기들 덕분에 나노미터 수준의 두께를 균일하면서 안정적으로 적층할 수 있는 다층박막적층법이 적용되어 다양한 재료들과 복합체를 쉽게 이룰 수 있었다.

성능/효과

비록 화학적으로 박리된 산화 그래핀은 다양한 산소 기능기들로 인해 전기적, 물리적 성능이 떨어지지만 오히려 이러한 기능기들 덕분에 나노미터 수준의 두께를 균일하면서 안정적으로 적층할 수 있는 다층박막적층법이 적용되어 다양한 재료들과 복합체를 쉽게 이룰 수 있었다. 그 결과 공정상의 어려움을 갖고 있던 그래핀의 한계점을 극복하여 투명전극, 트랜지스터, 태양전지, 이차전지, 슈퍼커패시터, 촉매 등 다양한 분야에 쉽게 응용 가능하였다. 이렇듯 각각의 재료들이 자기만의 고유한 우수한 성질을 갖고 있지만 동시에 부족한 면도 지니고 있는데, 다층박막적층법은 상보적으로 부족한 성질을 보완해 주면서 동시에 시너지 효과를 얻을 수 있는 복합 기술로써 앞으로의 에너지 소재 응용에 큰 기여를 할 것이라 생각한다.
그래핀-전이금속(Pd, Pt, Au) 구조체의 경우 본래 이들의 우수한 성질과 더불어 LbL 기술의 정교한 제작을 이용하여 다양한 응용을 보여 주었는데, GO/Pd²⁷ 그리고 GO/Pt²⁸ 나노복합체는 각각 수소를 감지하는 가스 센서와 산소 환원 반응(oxygen reduction reaction, ORR)의 전기화학적 촉매로써, 전이금속의 우수한 반응성을 유지함과 동시에 그래핀이 나노입자들이 균일하게 분포하도록 하는 지지체 역할을 하면서 안정된 특성을 나타내었다. 특히 GO/Au 나노복합체의 경우 투명전극,²⁹ 수퍼커패시터,³⁰ 직접메탄올 연료전지,³¹그리고 플렉서블 플래시 메모리³² 등 다양한 응용 가능성을 보여주면서, 같은 물질로 여러 소자에 LbL 기법이 사용됨으로써 LbL이 다재 다능한 응용 기술임을 다시 한번 증명하였다.
^33-36 이들 나노복합체는 에너지 저장매체인 수퍼커패시터에 응용하여 각각 우수한 용량(>250 F/g)과 1,000 사이클의 충·방전 테스트 후에도 초기용량의 80% 이상을 유지하는 우수한 안정성을 보여주었다. 또한 LbL 기술로 만들어진 그래핀과 MnO₂,³⁴ MoO₂³⁶ 같은 금속 산화물의 복합체는 리튬 이온 이차전지에 응용하여, 단순히 두 재료를 섞은 것보다 더 높은 용량 특성을 보이며 LbL기술이 이차 전지 양극 제조에 기대할 만한 응용 가능성을 보여주었다(그림 9).
또한, 그래핀을 이용한 다층박막의 전기적 성질을 보다 더 자세히 알아보기 위하여 그래핀 트랜지스터를 만들었고 전하의 이동이 그래핀 박막수에 따라서 정교하게 조절된다는 결과를 얻었다. 이는 특히나 양전하로 대전된 산화 그래핀의 기능기에 의해서 그래핀 표면에 유도된 질소 원소에 의한 영향으로, 탄소원자로 구성된 그래핀에 이종원소를 도핑할 수 있다는 아이디어를 제공하기도 하였다(그림 4b).
하지만, 에너지 밀도는 낮지만 안정성이 우수한 그래핀이 첨가되면서, 두 요소 간의 시너지 효과로 인해 낮은 에너지 밀도를 보완함과 동시에 높은 사이클 안정성에 기여하는 것을 확인할 수 있었다. 특히, 후공정을 통하여 두 물질 간의 간극을 조절함으로써, 박막의 기계적 강도 및 전기화학적 성능을 향상시키는 흥미로운 연구결과를 얻을 수 있었다.
실제로, 100 사이클 진행 후, 초기 용량의 약 90% 가까이 떨어지는 특성을 보여주었다. 하지만, 에너지 밀도는 낮지만 안정성이 우수한 그래핀이 첨가되면서, 두 요소 간의 시너지 효과로 인해 낮은 에너지 밀도를 보완함과 동시에 높은 사이클 안정성에 기여하는 것을 확인할 수 있었다. 특히, 후공정을 통하여 두 물질 간의 간극을 조절함으로써, 박막의 기계적 강도 및 전기화학적 성능을 향상시키는 흥미로운 연구결과를 얻을 수 있었다.

후속연구

그 결과 공정상의 어려움을 갖고 있던 그래핀의 한계점을 극복하여 투명전극, 트랜지스터, 태양전지, 이차전지, 슈퍼커패시터, 촉매 등 다양한 분야에 쉽게 응용 가능하였다. 이렇듯 각각의 재료들이 자기만의 고유한 우수한 성질을 갖고 있지만 동시에 부족한 면도 지니고 있는데, 다층박막적층법은 상보적으로 부족한 성질을 보완해 주면서 동시에 시너지 효과를 얻을 수 있는 복합 기술로써 앞으로의 에너지 소재 응용에 큰 기여를 할 것이라 생각한다.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

다층박막적층법이란 무엇인가?

다층박막적층법(Layer-by-Layer assembly)은 다양한 성질을 갖는 나노소재들을 특정 지지체 위에 다층구조의 초박막 형태로 복합화할 수 있는 공정법으로, 각각의 층에 원하는 물질을 삽입시킬 수 있을 뿐만 아니라 다양한 소재들을 복합화함으로써 우리가 원하는 특정 성질을 간단히 부여할 수 있다는 이점을 가지고 있다(그림 1).2

나노복합소재 제조가 어려운 이유는 무엇인가?

개별적 나노소재를 복합소재로 만들기 위해서는 서로 다른 물질을 나노 영역에서 분자상태 혹은 미립자상태로 제어하여 복합화할 수 있는 기술을 필요로 한다. 하지만, 보통 10 nm 이하의 입자들은 강력한 표면 에너지와 함께 반데르발스 인력을 가지고 있어 이들을 규칙적으로 배열하거나 제어하는 것이 쉽지 않은 실정이다.

복합재료란 무엇인가?

복합재료는 둘 이상의 이종재료들을 물리·화학적 메커니즘을 기반으로 결합한 구조체로, 기존 재료의 고유 특성을 그대로 유지하거나 혹은 이종 소재들간의 복합효과로 인해 단일재료에서 가지지 못했던 새로운 특성을 보이기도 한다.1 특히, 머리카락 두께의 10만분의 1 정도의 입자 크기를 갖는 나노복합소재는 현재까지 기계적 가공의 한계수준이라 여겨지는 마이크로미터 수준의 입자에서는 발견되지 않은 독특한 물리·화학적 특성을 보이고 있어 기존의 재료시장을 대체할 수 있는 꿈의 신소재로 각광받고 있으며, 현재 정보·전자, 생명과학, 환경·에너지, 자동차 및 항공우주 등 미래산업전반에 걸쳐 나노복합소재 제조 및 응용 연구가 활발히 진행되고 있다.

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