낙동강 수계에서의 과불화 화합물(PFCs)들의 검출현황을 조사한 결과, PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA 및 PFDoDA와 같은 7종의 PFCs가 본류 및 지류에서 검출되었다. 낙동강 수계에서 검출된 PFCs의 구성비율을 조사한 결과, 중류 부근에서는 PFOA와 PFHpA가 50% 이상을 차지하여 가장 높게 나타났고, 하류로 갈수록 PFUnDA, PFDoDA 및 PFOS의 비율이 증가하였다. 낙동강 본류에서 가장 높은 검출농도를 나타낸 지점은 고령지점(고령교)으로 2월과 8월에 각각 259.5 ng/L와 132.6 ng/L가 검출되었고, 지류에서는 진천천 지점으로 2월에 1168.2 ng/L와 8월에 627.8 ng/L의 검출농도를 나타내었다. PFCs는 낙동강 상류부근에서는 거의 검출되지 않았으나 중류부근인 구미 지점부터 하수처리장 방류수의 영향을 받아서 농도가 증가하였고, 금호강과 진천천(hot spot)의 영향을 많이 받는 고령지점에서 최대농도를 나타낸 후 하류로 갈수록 희석효과에 의해 농도가 점점 감소하였다.
낙동강 수계에서의 과불화 화합물(PFCs)들의 검출현황을 조사한 결과, PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA 및 PFDoDA와 같은 7종의 PFCs가 본류 및 지류에서 검출되었다. 낙동강 수계에서 검출된 PFCs의 구성비율을 조사한 결과, 중류 부근에서는 PFOA와 PFHpA가 50% 이상을 차지하여 가장 높게 나타났고, 하류로 갈수록 PFUnDA, PFDoDA 및 PFOS의 비율이 증가하였다. 낙동강 본류에서 가장 높은 검출농도를 나타낸 지점은 고령지점(고령교)으로 2월과 8월에 각각 259.5 ng/L와 132.6 ng/L가 검출되었고, 지류에서는 진천천 지점으로 2월에 1168.2 ng/L와 8월에 627.8 ng/L의 검출농도를 나타내었다. PFCs는 낙동강 상류부근에서는 거의 검출되지 않았으나 중류부근인 구미 지점부터 하수처리장 방류수의 영향을 받아서 농도가 증가하였고, 금호강과 진천천(hot spot)의 영향을 많이 받는 고령지점에서 최대농도를 나타낸 후 하류로 갈수록 희석효과에 의해 농도가 점점 감소하였다.
The aims of this study were to investigate and confirm the occurrence and distribution patterns of perfluorinated compounds (PFCs) in Nakdong River basin (mainstream and its tributaries). 7 (PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA and PFDoDA) out of 11 PFCs were detected in 29 sampling sites and PFOA ...
The aims of this study were to investigate and confirm the occurrence and distribution patterns of perfluorinated compounds (PFCs) in Nakdong River basin (mainstream and its tributaries). 7 (PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA and PFDoDA) out of 11 PFCs were detected in 29 sampling sites and PFOA and PFHpA were predominant compounds in upstream, but PFUnDA, PFDoDA and PFOS were predominant compounds in middle stream of Nakdong River basin. The total concentration levels of PFCs on February 2009 and on August 2009 in surface water samples ranged from 4.3. to 1168.2 ng/L and 16.4 to 627.8 ng/L, respectively. The highest concentration level of PFCs in the mainstream and tributaries in Nakdong River were Goryeong and Jincheon-cheon, respectively. The sewage treatment plants (STPs) along the river affect the PFCs levels in river and the PFCs levels decreased with downstream because of dilution effects.
The aims of this study were to investigate and confirm the occurrence and distribution patterns of perfluorinated compounds (PFCs) in Nakdong River basin (mainstream and its tributaries). 7 (PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA and PFDoDA) out of 11 PFCs were detected in 29 sampling sites and PFOA and PFHpA were predominant compounds in upstream, but PFUnDA, PFDoDA and PFOS were predominant compounds in middle stream of Nakdong River basin. The total concentration levels of PFCs on February 2009 and on August 2009 in surface water samples ranged from 4.3. to 1168.2 ng/L and 16.4 to 627.8 ng/L, respectively. The highest concentration level of PFCs in the mainstream and tributaries in Nakdong River were Goryeong and Jincheon-cheon, respectively. The sewage treatment plants (STPs) along the river affect the PFCs levels in river and the PFCs levels decreased with downstream because of dilution effects.
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문제 정의
본 연구에서는 많은 하수처리장과 다양한 산업시설들이 위치하고 있는 낙동강 수계의 본류 및 지천들을 중심으로 PFCs 11종에 대한 수환경에서의 잔류성 평가 및 물질별 검출 특성을 외국의 경우와 비교․분석하여 향후 PFCs의 관리방안 마련을 위한 기초자료를 제공하고자 한다.
제안 방법
모든 샘플은 고체상 추출(solid phase extraction, SPE) 장치로 농축하기 전에 0.2 µm 멤브레인 필터(Millipore, USA)로 여과하여 입자성 불순물을 제거하였으며, 수중의 잔류 금속을 킬레이트화 하기 위한 전처리로 여액 50 mL 당 0.2 mL의 5% Na2EDTA 용액을 첨가하한 후 40% 황산용액을 사용하여 시료수의 pH를 3 이하로 조절하였다.
1 mm × 50 mm, 8 µm)을 사용하였다. 분석에 사용된 이동상 용매는 5 mM ammonium acetate 용액과 100% acetonitrile 용액이며, 대상물질 11종의 효율적인 분리를 위해 시간에 따른 두 가지 용매의 분율을 달리하였다. 이 외의 자세한 분석조건을 Table 2에 정리하여 나타내었으며, PFCs 11종의 calibration 및 정량은 각각의 물질이 가지는 고유한 조각이온(fragmented ion)만을 추출해 내는 EIC (extracted ion chromatogram) mode로 정량하였으며, 각각의 조각이온은 PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA, PFDoDA, PFTrDA, PFTeDA, PFHxDA 및 PFOcDA 순으로 499, 363, 413, 463, 513, 563, 613, 663, 713, 813 및 913이다.
분석에 사용된 이동상 용매는 5 mM ammonium acetate 용액과 100% acetonitrile 용액이며, 대상물질 11종의 효율적인 분리를 위해 시간에 따른 두 가지 용매의 분율을 달리하였다. 이 외의 자세한 분석조건을 Table 2에 정리하여 나타내었으며, PFCs 11종의 calibration 및 정량은 각각의 물질이 가지는 고유한 조각이온(fragmented ion)만을 추출해 내는 EIC (extracted ion chromatogram) mode로 정량하였으며, 각각의 조각이온은 PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA, PFDoDA, PFTrDA, PFTeDA, PFHxDA 및 PFOcDA 순으로 499, 363, 413, 463, 513, 563, 613, 663, 713, 813 및 913이다.43) 모든 시료수에 대한 PFCs의 검출한계(limit of detection, LOD)의 경우는 1.
대상 데이터
11종의 PFCs의 분석에 있어 대상 시료의 농축 및 추출을 위한 전처리 장치로 Spark Holland사의 on-line SPE equipment (Symbiosis, Spark Holland, Netherlands)를 사용하였으며, 농축 및 추출에는 hysphere-C18 extraction cartridge (2 mm × 10 mm, 8 µm, Spark-Holland, Netherlands)를 사용하였다.
또한, 내부 표 준물질은 13C-PFOA (98%)는 Perkin-Elmer Life & Analytical Science사에서 구입하여 사용하였다.
본 실험에 사용된 PFCs 11종 중 perfluoroheptanoic acid (PFHpA, 99%), perfluorooctanoic acid (PFOA, 96%), perfluorononanoic acid (PFNA, 97%), perfluorodecanoic acid (PFDA, 98%), heptadecafluorooctanesulfonic acid-potassium salt (PFOS, 95%), perfluoroundecanoic acid (PFUnDA, 95%), perfluorododecanoic acid (PFDoDA, 95%), perfluorotridecnoic acid (PFTrDA, 97%), perfluorotetradecanoic acid (PFTeDA, 97%)는 Sigma-aldrich사에서 구매하였으며, perfluorohexadecanoic acid (PFHxDA, 95%), perfluorooctadecanoic acid (PFOcDA, 97%)는 Alfa aesar사에서 구매하였다. 또한, 내부 표 준물질은 13C-PFOA (98%)는 Perkin-Elmer Life & Analytical Science사에서 구입하여 사용하였다.
본 연구에서는 11종의 PFCs 분석을 위해 Agilent 1100 LC/MSD series (Agilent, USA)를 사용하였으며, PFCs 11종의 분리를 위해 Waters사에서 제조한 Atlantis® dC18 column (2.1 mm × 50 mm, 8 µm)을 사용하였다.
또한, 내부 표 준물질은 13C-PFOA (98%)는 Perkin-Elmer Life & Analytical Science사에서 구입하여 사용하였다. 분석용매는 ammonium acetate, acetonitrile (HPLC grade, Merck), methanol (HPLC grade, Merck)을 사용하였다. 분석대상 물질인 PFCs 11종에 대한 물성치는 Table 1과 같으며, 이들 화합물의 분자구조는 PFOS와 PFOA의 기본구조에서 탄소와 불소의 개수만 달라지기 때문에 이들의 분자구조만 대표적으로 도시하였다.
시료는 2009년 2월과 8월에 2번 채수하였으며, 깨끗이 세척한 1 L 용량의 갈색 유리병에 채수한 후 시료의 변질을 막기 위해 분석 전까지 4℃로 냉장 보관하였다. 시료채수 지점은 낙동강 본류 14개 지점과 지류 15개 지점을 선택하여 채수하였으며, Fig.
시료는 2009년 2월과 8월에 2번 채수하였으며, 깨끗이 세척한 1 L 용량의 갈색 유리병에 채수한 후 시료의 변질을 막기 위해 분석 전까지 4℃로 냉장 보관하였다. 시료채수 지점은 낙동강 본류 14개 지점과 지류 15개 지점을 선택하여 채수하였으며, Fig. 1에 채수지점인 29개 지점을 간략히 나타내었고, 본류 채수지점은 ■, 지류 채수지점은 ●로 나타내었다.
성능/효과
1) 낙동강 수계에서의 과불화 화합물(PFCs)들의 검출현황을 조사한 결과, PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA 및 PFDoDA와 같은 7종의 PFCs가 본류 및 지류에서 검출되었다.
2) 낙동강 수계에서 검출된 PFCs의 구성비율을 조사한 결과, 중류 부근에서는 PFOA와 PFHpA가 50% 이상을 차지하여 가장 높게 나타났고, 하류로 갈수록 PFUnDA, PFDoDA 및 PFOS의 비율이 증가하였다.
3) 낙동강 본류에서 가장 높은 검출농도를 나타낸 지점은 고령지점(고령교)으로 2월과 8월에 각각 259.5 ng/L와 132.6 ng/L가 검출되었고, 지류에서는 진천천 지점으로 2월에 1168.2 ng/L와 8월에 627.8 ng/L의 검출농도를 나타내었다.
4) PFCs는 낙동강 상류부근에서는 거의 검출되지 않았으나 중류부근인 구미 지점부터 하수처리장 방류수의 영향을 받아서 농도가 증가하였고, 금호강과 진천천(hot spot)의 영향을 많이 받는 고령지점에서 최대농도를 나타낸 후 하류로 갈수록 희석효과에 의해 농도가 점점 감소하였다.
43) 모든 시료수에 대한 PFCs의 검출한계(limit of detection, LOD)의 경우는 1.1~5.0 ng/L (n = 7, 3.143 × S.D.), 정량한계(limit of quantification, LOQ)는 3.6~15.9 ng/L (n = 7, 10 × S.D.)로 나타났다.
PFOA와 PFOS 다음으로 최대 검출농도가 높은 물질들은 PFDoDA > PFUnDA > PFNA 순으로 나타났다.
8 ng/L 보다 높게 검출되었다. PFOA의 경우는 이탈리아에서 1,270 ng/L의 최대 검출농도를 나타내었으며, 국내의 경우 본 연구에서 검출된 329.2 ng/L (2월 진천천)의 농도가 최대 검출농도로 나타났다.
본 연구에 사용된 PFCs 11종 중 낙동강에서 검출된 PFCs 7종을 대해 세계 각국에서 검출된 농도와 비교한 것을 Table 4에 나타내었다. PFOS의 경우 타이완에서 5440 ng/L의 농도로 검출되어 최대 검출농도를 나타내었으며, 국내의 경우도 최대 450 ng/L59)의 농도를 나타내어 본 연구의 302.8 ng/L 보다 높게 검출되었다. PFOA의 경우는 이탈리아에서 1,270 ng/L의 최대 검출농도를 나타내었으며, 국내의 경우 본 연구에서 검출된 329.
PFUnDA와 PFDoDA의 경우는 본 연구의 낙동강에서 검출된 농도와 세계 각국에서의 검출농도를 비교해 볼 때 낙동강에서의 검출농도가 매우 높은 것을 알 수 있으며, PFCA류의 경우 탄소의 개수가 증가할수록 수중에서 검출되는 농도가 감소하는 것을 알 수 있다. 본 연구에서도 PFTrDA, PFTeDA, PFHxDA 및 PFOcDA의 경우는 검출되지 않았으며, 프랑스,51) 일본55) 및 스리랑카63)의 경우도 정량한계 이하로 검출되는 것으로 보고하고 있다.
2에 나타내었다. 각 지점별 2월과 8월의 검출 농도를 비교해 보면 PFCs가 검출된 거의 모든 지점들에서 8월 보다 2월의 경우가 더 높은 검출농도를 나타내고 있으며, 낙동강의 유량이 풍부한 8월의 경우가 희석효과로 인해 검출농도가 낮게 나타난 것으로 판단된다. 또한, 낙동강 상류에서 하류까지의 검출 특성을 살펴보면 안동댐(S1)부터 낙동(S8)까지의 상류지역에서는 2월과 8월 모두 불검출로 나타난 반면, 구미(S10)에서 회천(S18)에 이르는 낙동강 중류의 경우 검출농도가 상류나 적포(S21) 이남인 하류 보다 월등히 높게 나타나고 있다.
검출지점들에서 검출된 7종의 총합(total)에 대한 평균농도는 136.7~240.5 ng/L로 조사되었고, 가장 낮게 검출된 지점에서는 4.3~16.4 ng/L, 가장 높은 지점에서는 627.8~1168.2 ng/L의 범위였다.
6을 보면 본류 총 14개 지점을 대상으로 2월에는 6개 지점과 8월에는 5개 지점에서 검출되었으며, 검출된 물질들은 2월과 8월 모두 7종이며, 지점별로 2월과 8월의 PFCs 구성비율을 비교해보면 거의 유사하게 나타나고 있다. 또한, 하류로 갈수록 PFHpA와 PFOA의 구성비율이 감소된 반면 PFOS의 비율이 증가하는 경향을 보였다. 본류에서 PFCs의 검출농도가 가장 높은 고령 지점(S16)의 경우는 7종의 PFCs가 모두 검출되며, 특히 PFUnDA와 PFDoDA가 차지하는 비율은 2월과 8월에 61%와 62%로 정도로 나타났다.
낙동강 본류와 지류에서의 PFCs 검출특성을 조사한 것을 Table 3에 나타내었다. 본류 및 지류를 합쳐서 검출빈도 및 검출지점들에서의 최대 검출농도가 가장 높은 물질은 PFOA와 PFOS로 조사되었고, PFOA의 경우 2월과 8월에 각각 12개 및 11개 지점에서 검출되었으며, PFOS의 경우는 2월과 8월에 각각 13개 및 8개 지점에서 검출되었다. PFOA와 PFOS의 평균 검출농도는 2월과 8월에 각각 65.
또한, 하류로 갈수록 PFHpA와 PFOA의 구성비율이 감소된 반면 PFOS의 비율이 증가하는 경향을 보였다. 본류에서 PFCs의 검출농도가 가장 높은 고령 지점(S16)의 경우는 7종의 PFCs가 모두 검출되며, 특히 PFUnDA와 PFDoDA가 차지하는 비율은 2월과 8월에 61%와 62%로 정도로 나타났다.
6과 7에 나타내었다. 본류에서 검출된 PFCs에 대한 구성비율을 나타낸 Fig. 6을 보면 본류 총 14개 지점을 대상으로 2월에는 6개 지점과 8월에는 5개 지점에서 검출되었으며, 검출된 물질들은 2월과 8월 모두 7종이며, 지점별로 2월과 8월의 PFCs 구성비율을 비교해보면 거의 유사하게 나타나고 있다. 또한, 하류로 갈수록 PFHpA와 PFOA의 구성비율이 감소된 반면 PFOS의 비율이 증가하는 경향을 보였다.
지류(15개 지점)에서 검출된 PFCs에 대한 구성비율을 나타낸 Fig. 7을 보면 2월과 8월에 7개 지점에서 본류에서 검출된 PFCs 7종이 검출되었다. 상류에 위치한 지류들(S9, S12, S13)의 경우는 하류에 위치한 지류들에 비해 본류에서와 같이 PFHpA와 PFOA가 차지하는 비율이 높게 나타났으며, 하류로 갈수록 PFOS 및 PFUnDA와 PFDoDA의 비율이 증가하였다.
상류에 위치한 지류들(S9, S12, S13)의 경우는 하류에 위치한 지류들에 비해 본류에서와 같이 PFHpA와 PFOA가 차지하는 비율이 높게 나타났으며, 하류로 갈수록 PFOS 및 PFUnDA와 PFDoDA의 비율이 증가하였다. 특히, 회천(S18) 지점의 경우는 2월과 8월에 PFUnDA와 PFDoDA의 비율이 각각 71%와 100%로 다른 지류들에 비해 매우 높게 나타났으며, 양산천(S28)의 경우에도 2월과 8월 모두 PFOS와 PFOA의 비율 100%로 나타나 각각의 지류들에서의 PFCs 구성비율에 많은 차이를 보였다.
후속연구
PFOA와 PFOS 다음으로 최대 검출농도가 높은 물질들은 PFDoDA > PFUnDA > PFNA 순으로 나타났다. 또한, PFCA 군과 PFSA 군으로 나누어 비교해보면 검출지점들에서의 PFCAs와 PFSAs의 최대 검출농도는 2월과 8월에 PFCAs가 865.4 ng/L와 546.1 ng/L, PFSAs가 302.8 ng/L와 83.5 ng/L로 나타나 PFCAs가 PFSAs 보다 2.9~6.5배 정도 높게 검출되는 것으로 나타났으나 이는 본 연구에서 PFSAs의 물질군을 PFOS 1종을 선정하였기 때문인 것으로 보이며, 향후 PFSA류에 대한 정밀한 모니터링이 필요할 것으로 판단된다. 검출지점들에서 검출된 7종의 총합(total)에 대한 평균농도는 136.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
PFCs는 어떻게 나뉘는가?
PFCs는 크게 perfluorinated sulfonate (PFSA)류와 perfluorinated carboxylic acid (PFCA)류로 나뉜다.5) PFSA류는 perfluorobutyl sulfonate (PFBS), perfluorohexyl sulfonate (PFHxS), perfluorooctyl sulfonate (PFOS) 등이 있고, PFCA류는 perfluorohexanoic acid (PFHxA), perfluoroheptanoic acid (PFHpA), perfluorooctanoic acid (PFOA), perfluorononanoic acid (PFNA), perfluorodecanoic acid (PFDA), perfluoroundecanoic acid (PFUnDA), perfluorododecanoic acid (PFDoDA), perfluorotridecnoic acid (PFTrDA), perfluorotetradecanoic acid (PFTeDA), perfluorohexadecanoic acid (PFHxDA) 및 perfluorooctadecanoic acid (PFOcDA) 등이 있다.
PFCs는 1947년 3M사에서 생산하기 시작하여,1) 1951년 DuPont사에서 fluoropolymer의 제조에 사용한 이래로 지난 반세기 동안 전 세계적으로 생산․사용되어져 오고 있다.2) 이들은 매우 안정화된 물질로 난분해성이기 때문에 우리가 생활하는 환경 중에 널리 분포하여 잔존한다고 알려져 있으며,3) 현재 잔류성 유기오염물질(persistent organic pollutants, POPs)의 하나로 검토되고 있다.4)
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