[논문]황사와 연무 시 PM10 및 PM2.5 미세먼지 조성 비교: 2010-2011년 고산지역 측정

김기주; 이승훈; 현동림; 고희정; 김원형; 강창희

doi:10.5806/ast.2014.27.1.1

황사와 연무 시 PM10 및 PM2.5 미세먼지 조성 비교: 2010-2011년 고산지역 측정
Composition comparison of PM10 and PM2.5 fine particulate matter for Asian dust and haze events of 2010-2011 at Gosan site in Jeju Island 원문보기

분석과학 = Analytical science & technology, v.27 no.1, 2014년, pp.1 - 10

김기주 (제주대학교 화학과) , 이승훈 (제주대학교 화학과) , 현동림 (제주대학교 화학과) , 고희정 (제주대학교 화학과) , 김원형 (제주대학교 화학과) , 강창희 (제주대학교 화학과)

초록
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제주도 고산측정소에서 $PM_{10}$, $PM_{2.5}$ 미세먼지를 채취하여 주요 성분을 분석한 결과로부터 입경분포 및 오염 특성을 조사하였다. $NH{_4}{^+}$, nss-$SO{_4}^{2-}$, $K^+$, $CH_3COO^-$은 대체적으로 미세입자 분포하고, $NO{_3}{^-}$은 조대와 미세입자에 고루 분포하였으나 $Na^+$, $Cl^-$, $Mg^{2+}$, nss-$Ca^{2+}$은 대부분 조대입자에 분포되는 경향을 보였다. 황사 시에 조대입자와 미세입자에서 nss-$Ca^{2+}$이 36.7배, 15.0배 증가하고, $NO{_3}{^-}$은 조대입자에서 3.2배, 미세입자에서 3.1 배 높았다. 또 Al, Fe, Ca, K, Mg, Ti, Mn, Sr, Ba의 농도도 크게 증가하였다. 연무 시에는 nss-$SO{_4}^{2-}$, $NO{_3}{^-}$, $NH{_4}{^+}$ 농도가 조대입자에서 1.3~2.6배, 미세입자에서 1.5~4.2배 상승하였고, 특히 미세입자에서 $NO{_3}{^-}$ 농도가 크게 상승하였다. 고산지역 미세입자의 오염원 특성을 조사한 결과, 조대입자는 해염 영향이 가장 크고, 다음으로 토양, 인위적 오염원 순으로 영향을 많이 받았으나 미세입자는 인위적인 오염원 영향이 더 크고, 다음으로 해양과 토양 유입의 영향을 많이 받고 있는 것으로 나타났다.

Abstract ▼ AI-Helper

The $PM_{10}$ and $PM_{2.5}$ samples were collected at Gosan Site of Jeju Island, and analyzed, in order to investigate the size distribution and pollution characteristics of their components. $NH{_4}{^+}$, nss-$SO{_4}^{2-}$, $K^+$, and $CH_3COO^-$ were mostly existed in fine particles. Meanwhile, $NO{_3}{^-}$ was distributed in both fine and coarse particles, and $Na^+$, $Cl^-$, $Mg^{2+}$, nss-$Ca^{2+}$ were rich in coarse particle mode. The concentrations of nss-$Ca^{2+}$ and $NO{_3}{^-}$ were increased 36.7 and 3.2 times in coarse particles, and 15.0 and 3.1 times in fine particles during the Asian Dust periods. Especially, the concentrations of crustal elemental species such as Al, Fe, Ca, K, Mg, Ti, Mn, Sr, Ba were highly increased for those periods. In the haze events, the concentrations of secondary air pollutants were increased 1.3~2.6 and 1.5~4.2 times in coarse and fine particles, respectively. Moreover, the remarkable increase of $NO{_3}{^-}$ concentration was also observed in fine particle mode. The factor analysis showed that the composition of coarse particles was influenced mainly by marine sources, followed by soil and anthropogenic sources. On the other hand, the fine particles were influenced by anthropogenic sources, followed by marine and soil sources.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

그리고 아시아대륙에서 편서풍을 타고 이동하는 대기오염물질의 영향을 평가하기에 적합한 조건을 갖추고 있다. 본 연구는 이러한 국내 배경지역에서 PM₁₀, PM_2.5 미세먼지를 채취하여 그 성분을 분석한 후 미세먼지의 오염 특성과 기상현상별 화학조성을 비교한 결과이다. 이러한 연구는 대기오염물질의 장거리 이동 특성을 이해함은 물론 최근에 그 영향이 점차 심화되고 있는 중국발 미세먼지가 한반도 대기질에 미치는 영향을 파악하는데 필요한 자료로 활용될 수 있다.

제안 방법

IC 분석에서 표준검정곡선은 Accustandard사의 1 차 표준물질과 탈이온수로 0.1~5.0µg/mL 범위의 표준용액을 조제하여 작성하였다.
국내 배경지역에서 PM₁₀, PM_2.5 미세먼지를 채취하여 화학조성을 분석한 결과로부터 오염특성을 조사하고, 기상현상별 조성변화를 조사한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
그리고 1.5 mL/min 유속, 100 µL 시료 주입부피, 25.0 mMNaOH/3.0 mM Na2CO3 용리액, 200 mM H2SO4 써프레서 용액의 분리조건으로 분석하였다.
또한 PM₁₀과 PM_2.5 미세먼지의 이온성분 농도를 조대입자(coarse particle, PM₁₀-_2.5)와 미세입자(fine particle, PM_2.5)로 구분하여 각 성분별 농도를 비교하였고, 그결과를 Table 2에 제시하였다. 이렇게 구분한 조대입자에서 이온성분의 농도는 NO₃⁻ > Cl⁻ > Na⁺ > nssSO₄²⁻ > NH₄⁺ > nss-Ca²⁺ > Mg²⁺ > K⁺ > CH₃COO− > HCOO⁻> CH₃SO₃⁻ > F⁻순으로 높게 나타났다.
또한 다음의 식에 의해 중화인자(NF, Neutralization Factor)를 구하여 산성 물질의 NH₃, CaCO₃에 의한 중화 기여율을 조사하였다.^30-31 식에서 [X]는 NH₄⁺과 nss-Ca²⁺의 당량농도이며, [nss-SO₄²⁻], [NO₃⁻], [HCOO⁻],[CH₃COO⁻]는 각 nss-SO₄²⁻, NO₃⁻, HCOO⁻, CH₃COO⁻성분의 당량농도이다.
또한 유기산 이온(HCOO−, CH3COO−)은 MetrohmIC와 Metrosep-A-SUPP-16 분리관을 이용하여 컬럼온도를 55 ℃로 유지한 상태에서 분석하였다.
본 연구에서는 PM₁₀과 PM_2.5미세먼지의 수용성 이온성분을 30 mL 탈이 온수로 용출한 수용액의 pH를 측정하여 미세먼지의 산성도를 측정하였다. 그리고 pH 범위별로 주요 산성 음이온과 염기성 양이온 농도를 비교하여 그 결과를 Table 5에 제시하였다.
시료를 채취한 필터는 현장에서 air sampler와 분리하여 플라스틱 페트리디쉬(SPL life Science, PS, 52.7 × 12.6 mm)에 넣어 테프론 테입으로 밀봉한 후 실험실로 옮겨 건조 후 무게를 측정하였다.
75%HCl을 사용하여 1000 W RF power, 185 ℃에서 15분 동안 분해한 후 탈이온수를 사용하여 25 mL로 희석하였다. 원소성분(20 여종) 중 비교적 다량인 성분들은 ICP-OES (Perkin Elmer, OPTIMA 7300 DV, USA),미량 성분들은 ICP-MS (Perkin Elmer, ELAN DRC-e,USA)로 분석하였다. 표준용액은 ICP용 1000 µg/mL용액(AccuStandard사)과 ICP-MS용 10 µg/mL(Perkin Elmer사)를 사용하여 필요한 농도로 조제하였다.
음이온(SO42−, NO3−, Cl−)은 동일한 IC를 사용하여 Metrohm Metrosep A-SUPP-5 분리관, 0.7 mL/min 유속, 50 µL시료 주입부피, 1.0 mM NaHCO3/3.2 mM Na2CO3용리액, 100 mM H2SO4 써프레서 용액의 조건으로 분석하였다.
따라서 기상인자별로 대기 에어로졸의 화학조성을 조사하고 오염특성을 상호 비교해 보는 것은 의미가 있다. 이를위해 시료 채취 시의 기상현상일을 황사(Asian dust,AD), 연무(Haze, HZ), 비현상일(Non-event, NE)로 분류하여 이 시기의 미세먼지 조성을 상호 비교하였다.
주요 양이온(NH4+, Na+, K+, Ca2+, Mg2+)은 Metrohm Modula IC (818 IC pump, 819 IC detector)를 사용하여 Metrohm Metrosep C4-150 분리관, 1.0 mL/min 유속, 50 µL 시료 주입부피, 4.0 mM HNO3 용리액의 조건으로 분석하였다.
표준용액은 ICP용 1000 µg/mL용액(AccuStandard사)과 ICP-MS용 10 µg/mL(Perkin Elmer사)를 사용하여 필요한 농도로 조제하였다.

대상 데이터

PM10 및 PM2.5 미세먼지 시료는 제주도 서쪽 끝 지점에 위치한 고산측정소(33°17'N, 126°10'E)에서 채취하였다.
PM₁₀시료는 필터를 이등분하여 한 쪽은 이온 성분, 나머지 한 쪽은 원소성분 분석에 이용하였고, PM_2.5시료는 필터 전체를 이온성분 분석에 이용하였다. 수용성 이온 성분은 시료 채취 필터에 에탄올 0.
고산지역 PM₁₀ 미세먼지(n=189)의 원소성분을 분석하였고, 이 중 강수 시료를 제외한 황사, 연무, 비현상일(n=153)의 농도를 Table 4에 수록하였다. 연구기간에 이들 원소성분들은 S > Na > Fe > Al > Ca > K> Mg > Zn > Pb > Ni > Mn > Ti > Cr > Cu > Mo> Co > V > Ba > Sr > Cd 순으로 높은 농도를 나타내었다.
시료를 채취한 고산지역은 주변에 오염원이거의 없는 청정지역으로 국내에서 대표적인 배경농도지역이다. 고산측정소는 해발 72 m의 해안가 언덕위에 위치하고 있고, 제주도 고층 레이다 기상대로부터서쪽 방향으로 약 300 m 떨어진 지점에 있다(Fig. 1).미세먼지는 고산측정소 현장에서 PM₁₀/PM_2.
미세먼지는 고산측정소 현장에서 PM10/PM2.5 Sequential Air Sampler (APM Engineering, PMS-103, Korea)와 테프론필터(Pall Co., ZeflourTM, 47 mm, 2.0 µm, USA)를 사용하여 채취하였다.
양이온과 음이온표준용액은 1 차 표준물질(Aldrich, 99.999% (NH4)2SO4, 99.99% KNO3, 99.99% NaCl) 또는 1000 µg/L 표준용액을 사용하여 필요한 농도로 희석하여 조제하였다.
0 µg/L, 저농도 성분들은 1~500 ng/L범위로 조제하였다. 이 때 희석용액은 매질 보정을 위하여 ICP-OES용은 3% HNO₃/8% HCl 용액, ICP-MS용은 2~5% HNO₃용액을 사용하였다.
5 총 184개를 채취하였다. 이 중 황사 시료는 총 5회(2010년 3월 20일,11월 12일, 2011년 5월 1, 2, 3일), 연무 시료는 총 6회(2010년 1월 4일, 4월 13일, 11월 6, 27일, 12월 21일, 2011년 2월 4일)이며, 강수일(3 mm 이상)과 황사일, 연무일을 제외한 나머지 비현상일 시료는 총 126개이다.
표준검정곡선은 10~500 µg/L 범위의 표준용액을 사용하여 작성하였다. 이때 표준용액은 HCOONa와 CH₃COONa (Aldrich, 99.9%)를 사용하여 조제하였다.
필터 시료는 2010년 1월부터 2011년 12월까지 24시간 단위로 PM₁₀ 총 189개와 PM_2.5 총 184개를 채취하였다. 이 중 황사 시료는 총 5회(2010년 3월 20일,11월 12일, 2011년 5월 1, 2, 3일), 연무 시료는 총 6회(2010년 1월 4일, 4월 13일, 11월 6, 27일, 12월 21일, 2011년 2월 4일)이며, 강수일(3 mm 이상)과 황사일, 연무일을 제외한 나머지 비현상일 시료는 총 126개이다.

데이터처리

고산지역 대기 미세먼지 성분의 오염원 특성을 확인하기 위하여 통계 프로그램(SPSS 12)을 이용하여 요인분석(factor analysis)을 실시하였다.³²요인분석 시 최적인자의 수는 고유값이 1 이상인 인자를 추출하였고, 베리맥스(Varimax) 회전법을 이용하여 산출하였다.
999 이상이 되도록 IC 기기조건을 조절하였다. 그리고 기기검출한계(IDL)는 최소농도의 표준용액을 7회 반복 분석하여 표준편차를 구한 후, 여기에Student-t 값(98% 신뢰수준에서 3.14)을 곱하여 구하였으며 이 때 IC의 기기검출한계는 Table 1과 같다.

이론/모형

32 요인분석 시 최적인자의 수는 고유값이 1 이상인 인자를 추출하였고, 베리맥스(Varimax) 회전법을 이용하여 산출하였다. 그리고 조대입자와 미세입자 이온성분들에 대한 요인분석 결과를 Table 7~8에 제시하였다.
원소성분은 US EPA의 ‘Compendium of Methodsfor the Determination of Inorganic Compounds inAmbient Air’ 방법에 따라 마이크로파 산분해법으로 전처리하였다.

성능/효과

5 또 Fig.2의 결과에서 보듯이 PM10-2.5 이온 조성은 2 차 오염물질(nss-SO42−, NO3−, NH4+)이 49.9%로 가장 높고, 다음으로는 해염성분(Na+, Cl−, Mg2+) 41.9%, 토양성분(nss-Ca2+) 3.7%의 조성을 보였다.
NH4+, nss-SO42−, K+, CH3SO3−, CH3COO−은 대체적으로 미세입자에 분포하고, NO3−, HCOO−, F− 성분은 조대와 미세입자에 고루 분포하였으나, Na+, Cl−, Mg2+, nssCa2+은 대부분 조대입자에 분포되는 경향을 보였다.
pH가 낮을수록 nss-SO42−와 NO3− 농도가 더 높고, pH가 높을수록 상대적으로 NH4+, nss-Ca2+ 감소 비율이 낮았으며, 특히 pH 6.0 이상에서 nss-Ca2+ 농도가 크게 상승하였다.
고산지역 대기 미세먼지의 오염원 특성을 조사한 결과, 조대입자는 해염 영향이 가장 크고, 다음으로 토양, 인위적 오염원 순으로 영향을 많이 받았다. 그러나 미세입자는 인위적인 오염원 영향이 가장 크고, 다음으로 해양과 토양 유입의 영향을 많이 받고 있는 것으로 조사되었다.
그러나 조대입자와 달리미세입자에서는 이들 성분들이 각각 1.5, 4.2, 1.9 배 상승하였고, 특히 연무 시에 미세입자에서 NO3− 농도가 크게 증가한 것으로 조사되었다.
그리고 세 번째와 네 번째 인자에서는 각각 NO3−, K+과 nss-Ca2+, Mg2+ 성분이 높은 적재값을 나타내었다.
71이었다. 그리고 탄산칼슘에 의한 중화율은 두 입자에서 각각 0.40, 0.04로 미세입자에서 중화는 주로 암모니아에 의해 일어나고 있음을 확인할 수 있었다.
45이었다. 그리고 탄산칼슘에 의한 중화율은 두 입자에서 각각 3.11, 0.32로 조대입자에서 CaCO₃에 의한 중화율이 아주 높게 나타났다. 그러나 연무 시에는 암모니아에 의한 중화율이 조대입자와 미세입자에서 각각 0.
두 번째 인자에는 23.8%의 설명력을 보였고, Na+, Cl−이 높은 적재값을 나타내었다.
또한 PM2.5 미세입자에서는 4개 인자를 추출했을 때 총 87.2%의 설명력을 보였고, 첫 번째 인자는 25.8%의 설명력을 나타내었으며, NH4+, nss-SO42−이 높은 적재값을 나타내었다.
또한 pH 범위별 이온성분의 농도는 pH가 낮을수록 NH4+과 nss-Ca2+에 비해 상대적으로 nss-SO42−, NO3− 농도가 더 높아지는 경향을 보이고 있다.
또한 각 이온성분들의 조대입자와 미세입자에서의 분포비를 비교한 결과에서는 Table 2의 결과와 같이 PM10-2.5/PM2.5 농도비가 NH4+, nss-SO42−, K+, CH3SO3−,CH3COO−이 1보다 작은 값을 나타내어 대체적으로 미세입자에 많이 분포하는 경향을 보였다.
또한 연무 시 이온성분의 농도를 비현상일과 비교해 본 결과, nss-SO42−, NO3−, NH4+ 등 주요 2차 오염물질의 연무/비현상일 농도비가 조대입자에서 각각 1.7, 2.6, 1.3 배 상승하였다.
또한 이를 기상현상별로 비교해 본 결과, 황사 시에 Al, Fe, Ca, K, Mg, Ti, Mn, Sr, Ba 등이 상대적으로 높은 증가 추세를 나타내었다. 이들 성분들은 대부분 주요 지각 구성물질들로 황사 시에 토양입자의 유입에 의한 영향으로 판단된다.
0 이상에서 nss-Ca²⁺ 농도가 크게 상승하였다. 또한 중화반응은 미세입자에서는 주로 암모니아에 의한 중화가 활발하게 일어나나 황사시에는 조대입자에서 탄산칼슘에 의한 중화율이 높고, 연무 시에는 미세입자에서 암모니아에 의한 중화율이 높게 나타났다.
먼저 조대입자 성분의 요인분석에서는 4개의 인자를 추출한 결과에서 92.2%의 설명력을 보였고, 첫 번째 인자에는 Na+, Mg2+, Cl−이 36.0%의 설명력으로 높은 적재값을 나타내었다, 두 번째 인자에는 nssCa2+, K+ 성분이 높은 적재값을 나타내었고, 20.1%의설명력을 보여 이들 성분들은 토양입자의 영향으로 추정된다.
반면에 미세입자에서 nss-Ca2+, Na+, Cl−, Mg2+ 등 토양, 해염 기원 성분들은 위의 인위적 기원의 성분들에 비해 훨씬 더 낮은 농도를 나타내는 것으로 조사되었다.
이들 성분들은 대부분 주요 지각 구성물질들로 황사 시에 토양입자의 유입에 의한 영향으로 판단된다. 반면에 연무 시 원소조성을 보면 이들 토양기원 성분의 농도는 별로 변화가 없으나 K, Mg, S, Mn, Sr, Zn, Pb, Ba, Cd 등은 상대적으로 농도가 상승한 것으로 조사되었다. 이처럼 원소성분들의 경우 황사 시에는 토양기원 성분을 중심으로 비현상일과 현저한 농도차를 보이나 연무 시에는 토양성분은 별로 차이가 없고, 인위적 기원 성분들의 농도가 다소 상승하는 경향을 보이고 있다.
연구기간에 이들 원소성분들은 S > Na > Fe > Al > Ca > K> Mg > Zn > Pb > Ni > Mn > Ti > Cr > Cu > Mo> Co > V > Ba > Sr > Cd 순으로 높은 농도를 나타내었다. 성분들 중에서는 S 농도가 1041 ng/m³로 가장 높았고, 다음으로 Na, Al, Fe, Ca, K 등의 해염 및 토양 기원 성분들이 상대적으로 높은 농도를 보였다. 그리고 이 외의 나머지 성분들은 이들 성분들에 비해훨씬 미량 농도를 나타내었다.
2 배 상승하였고, 특히 미세입자에서 NO₃⁻ 농도가 크게 상승하였다. 원소성분 분석결과에서는 황사 시에 주요 지각물질인 Al, Fe, Ca, K, Mg, Ti, Mn, Sr, Ba 농도가 높게 증가하였고, 연무 시에는 오히려 K, Mg, S, Mn, Sr, Zn, Pb, Ba, Cd 농도가 증가하는 경향을 보였다.
9 배 상승하였고, 특히 연무 시에 미세입자에서 NO₃⁻ 농도가 크게 증가한 것으로 조사되었다. 이 외에도 K⁺이 조대입자와 미세입자에서 각각 1.5, 4.0 배의 차이를 보여 연무 시에는 인위적 기원 오염물질이 비교적 큰 변화를 보이는 것으로 확인되었다.
이들 PM₁₀원소성분들 중 비교적 고농도 성분들을 대상으로 발생기원을 비교해 본 결과, 토양기원(Al, Ca, Fe) 성분이 30.9%, 해염기원(Na, Mg) 성분이 31.4%의 조성비를 보였다. 그리고 주요 인위적 기원(S, Pb, Zn) 성분들의 조성비가 28.
반면에 세 번째와 네 번째 인자에서는 인위적 기원의 2차 오염물질인 NH₄⁺, nss-SO₄²⁻이 높은 적재값을 나타내었다. 이러한 결과를 기초로 이들 성분들의 발생기원을 추정해 보면, 조대입자는 해염의 영향을 주로 받고, 다음으로 토양, 그 다음으로 인위적 오염원의 영향을 많이 받고 있는 것으로 판단된다.
그리고 세 번째와 네 번째 인자에서는 각각 NO₃⁻, K⁺과 nss-Ca²⁺, Mg²⁺성분이 높은 적재값을 나타내었다. 이러한 요인분석 결과를 종합해 보면, 고산지역의PM_2.5 미세입자는 인위적인 오염원 영향이 가장 크고, 음으로 해양, 그 다음으로 토양의 유입 영향을 많이 받고 있는 것으로 추정된다.
제주도 고산지역에서 2년에 걸쳐 채취한 PM10과 PM2.5 시료에서 황사일, 연무일, 강수일을 제외한 나머지 비현상일의 질량농도는 PM10이 37.6 µg/m3, PM2.5는 19.6 µg/m3 수준을 나타내었고, PM2.5는 PM10의 약 52%를 차지하였다.

후속연구

5 미세먼지를 채취하여 그 성분을 분석한 후 미세먼지의 오염 특성과 기상현상별 화학조성을 비교한 결과이다. 이러한 연구는 대기오염물질의 장거리 이동 특성을 이해함은 물론 최근에 그 영향이 점차 심화되고 있는 중국발 미세먼지가 한반도 대기질에 미치는 영향을 파악하는데 필요한 자료로 활용될 수 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	호흡성 입자가 무엇인가요?	현재 대부분의 국가에서 호흡성 입자(respirable particle)인 PM10 미세먼지의 질량농도를 기초로 입자상 물질의 대기환경기준을 설정하고 있다. 그리고 WHO에서는 PM10 질량농도 권고기준을 연평균 20 μg/m3, 일평균 50 μg/m3로 정하고 있고, 유럽연합은 이를 각각 40 μg/m3, 50 μg/m3로 정하고 있다.
	대기오염물질의 영향을 평가하기 위해 실험 장소로 제주도를 선택한 이유는 무엇인가요?	제주도는 국지 오염원의 방해가 적고, 인구밀도가 낮은 청정지역이다. 그리고 아시아대륙에서 편서풍을 타고 이동하는 대기오염물질의 영향을 평가하기에 적합한 조건을 갖추고 있다.
	대기 미세먼지가 환경에 끼치는 영향은 무엇이 있나요?	대기 미세먼지는 태양광을 산란, 흡수하여 국소적인 기후변동과 시정감소의 주요 원인물질로 작용하며 구름에 혼입되어 구름의 반사율을 변화시킨다.6 또 호흡기로 흡입되어 천식, 폐암 등 인체에 직접적인 피해를 유발한다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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