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문제 정의
- 본 연구에서는 PEI-PDMS 복합막에 대한 각 성분들의 투과도 상수(Ci)를 결정하기 위해서 문헌조사를 통해 복합막에 대한 기체 투과 실험 데이터를 확보하였다. (주)에어레인에서는 논문[9]을 통해 PEI-PDMS 복합막에 대한 각 순수 성분들의 투과도 실험 결과를 나타내었다.
제안 방법
- 00% 제거하는 공정을 모델링 하였다. 공정 모델링을 위해 Invensys 사의 PRO/II with PROVISION 9.2에 내장된 분리막 모듈 (membrane module)을 사용하였으며, 각 순수성분들의 투과도 상수는 (주)에어레인에서 수행한 실험 데이터[9]를 회귀분석하여 PRO/II 분리막 모듈에 필요한 매개변수를 결정하였다. 그리고 결정한 투과도상수의 정확성은 실험 데이터와의 비교를 통해 검증하였다.
- 한편 Table 4에 나타낸 각 성분들의 투과도 상수는 P RO/II 분리막 모듈(membrane module)의 매개변수로 내장하였다. 그리고 PRO/II 분리막 모듈을 사용하여 추산한 값과 문헌[9]을 통해 찾은 실험값을 비교함으로써 본 연구에서 도출한 투과도 상수(Ci) 값에 대한 정확성을 확인하였다. 투과도 상수에 대한 정확성은 AAD(absolute average deviation)(%)를 통해 나타내었다.
- 그리고 각 복합막을 거치면서 대기압으로 낮아진 가스압력을 다시 승압시키기 위해서 필요한 압축공정을 설계하였다. 이때 압축기의 소요 동력을 줄이기 위해서 중간 압력을 최적화시키면서 3단으로 압축공정으로 설계하였다.
- 그리고 결정한 투과도상수의 정확성은 실험 데이터와의 비교를 통해 검증하였다. 그리고 검증된 투과도 상수와 공정모사를 통해 DME 공정에서의 분리조건을 만족시키는 분리막 공정을 구성하였다. 그 결과 6단 복합막 공정으로 구성되었으며 이때 잔류가스 (residue gas)에서 이산화탄소의 제거율은 99.
- 그러므로 이산화탄소와 함께 투과된 합성가스를 복합막 전단으로 재순환 시켜서 다시 분리할 수 있도록 하는 다단 복합막 공정 구성이 필요하다. 따라서 2단 이상의 분리막 공정을 구성해 가면서 공정모사를 통해 DME 공정에서의 분리조건을 만족시키는 분리막 공정을 구성하였다.
- 68%로 원하는 합성가스의 회수율을 얻을 수 있는 것으로 나타났다. 따라서 본 연구에서는 6단 복합막 공정으로 구성하였다.
- 본 연구에서는 PEI-PDMS 복합막을 사용하여 일일 10톤 DME생산 공정 중에 합성가스 개질반응기 후단에서 나오는 이산화탄소를 원료대비 99.00% 제거하는 공정을 모델링 하였다. 공정 모델링을 위해 Invensys 사의 PRO/II with PROVISION 9.
- 본 연구에서는 복합막을 사용한 이산화탄소 제거공정을 모델링하기 위해서 상용 전산모사기인 Invensys사의 PRO/II with PROVISION 9.2[5]에 내장되어 있는 분리막 모듈(membrane module)을 사용하였다. PRO/II의 분리막 모듈에서는 식 (1)과 같은 상관관계식을 통해 각 순수성분들에 대한 투과 속도를 계산한다.
- 한편, 이산화탄소 제거공정에 대한 선정은 DME 생산 플랜트 건설비용 및 운전비용에서 매우 큰 영향을 차지하며 공정의 효율성면에서도 반드시 고려해 보아야 할 문제이다. 본 연구에서는 이산화탄소 제거방법으로 복합막(composite membrane)을 사용하는 공정을 구성하고 공정모사를 통해 분리에 필요한 복합막 면적과 utility 비용을 도출하였다.
- 그리고 각 복합막을 거치면서 대기압으로 낮아진 가스압력을 다시 승압시키기 위해서 필요한 압축공정을 설계하였다. 이때 압축기의 소요 동력을 줄이기 위해서 중간 압력을 최적화시키면서 3단으로 압축공정으로 설계하였다. 압축비는 Himmelbrua[7]식(13)을 통해 결정하였다.
- 00% 이상이 되도록 하는 복합막 공정을 구성하였다. 이를 위해 우선 1단 복합막 공정을 구성하였다. Fig.
대상 데이터
- 본 연구에서는 이러한 원료 가스 중에 포함된 CO2를 투과가스(permeate gas)를 통해 원료대비 99.00% 제거하고, 잔류가스(residue gas)로는 합성가스(CO, H2)의 회수율이 원료대비 98.00% 이상이 되도록 하는 복합막 공정을 구성하였다. 이를 위해 우선 1단 복합막 공정을 구성하였다.
- 본 연구에서는 이산화탄소를 제거하기 위해 사용하는 복합막으로 폴리에테르이미드-폴리디메틸 실옥산(polye therimide-polydimethyl siloxane, PEI-PDMS) 복합막을 사용하였다. PEI-PDMS 복합막은 (주)에어레인에서 제조한 것으로 PEI (SABIC의 Ultem®1000)를 사용하여 상전이 공법으로 제조된 중공사형 지지체 분리막에 합성 가스(H2, CO)의 투과도를 줄이고 이산화탄소의 투과도를 높이기 위하여 PDMS (Sylgard 184)를 코팅한 복합막이다[7,8].
데이터처리
- 2에 내장된 분리막 모듈 (membrane module)을 사용하였으며, 각 순수성분들의 투과도 상수는 (주)에어레인에서 수행한 실험 데이터[9]를 회귀분석하여 PRO/II 분리막 모듈에 필요한 매개변수를 결정하였다. 그리고 결정한 투과도상수의 정확성은 실험 데이터와의 비교를 통해 검증하였다. 그리고 검증된 투과도 상수와 공정모사를 통해 DME 공정에서의 분리조건을 만족시키는 분리막 공정을 구성하였다.
- 본 연구에서는 식(11)과 같은 목적함수를 사용하는 회귀분석을 통해 각 순수성분들에 대한 투과도 상수를 도출하였다. 식(11)은 실험을 통해 얻은 각 성분들의 투과 조성(#)과 계산을 통해 얻은 각 성분들의 투과조성 (#)의 오차율이 최소가 되는 투과도 상수를 찾는 목적 함수이다.
이론/모형
- 이성분계 상호작용 매개변수 값인 kij는 기액 상평형 실험 데이터를 회귀 분석하여 결정할 수 있다. 본 연구에서는 PRO/II version 9.2에 내장되어 있는 이성분계 상호작용 매개변수를 사용하였다. Table 3에는 본 연구에서 사용되어진 SRK 상태방정식의 이성분계 상호작용 매개변수 kij값을 나타내었다.
- 그리고 area는 분리막의 면적을 의미하며, Pi ,res와 Pi,perm는 각각 잔류가스와 투과가스에서 i성분에 대한 부분압을 의미한다. 본 연구에서는 고압에서 기상의 실제 거동을 해석하여 각 성분에 대한 정확한 부분압(Pi)을 계산하기 위하여 SRK 상태방정식[5]을 사용하였다. 식 (2)에는 SRK 상태방정식을 나타내었다.
- 그리고 PRO/II 분리막 모듈을 사용하여 추산한 값과 문헌[9]을 통해 찾은 실험값을 비교함으로써 본 연구에서 도출한 투과도 상수(Ci) 값에 대한 정확성을 확인하였다. 투과도 상수에 대한 정확성은 AAD(absolute average deviation)(%)를 통해 나타내었다. AAD(%)는 아래 식 (12)와 같이 동일한 stage cut에서 투과도(trans mittance)에 대한 실험값과 추산 값 사이의 편차의 합에 대한 AAD%를 나타낸 것이다.
성능/효과
- 00%제거 했을 때, 합성가스(CO, H2)의 회수율 결과를 비교하여 나타내었다. Fig. 9를 보면 복합막을 6단 공정으로 구성하였을 때 수소의 회수율은 98.42%이고 일산화탄소 회수율은 99.68%로 원하는 합성가스의 회수율을 얻을 수 있는 것으로 나타났다. 따라서 본 연구에서는 6단 복합막 공정으로 구성하였다.
- 그리고 검증된 투과도 상수와 공정모사를 통해 DME 공정에서의 분리조건을 만족시키는 분리막 공정을 구성하였다. 그 결과 6단 복합막 공정으로 구성되었으며 이때 잔류가스 (residue gas)에서 이산화탄소의 제거율은 99.00% 이고, CO의 회수율은 99.98%, H2의 회수율은 98.42%이었다. 그리고 이때 필요한 복합막 공정의 유틸리티 소모량과 분리막의 면적에 대한 결과는 Table 7에 나타내었다.
- 5 MPa에서 stage cut에 따른 합성가스 성분들(CO와 H2)의 회수율에 대한 실험 결과와 전산모사 결과를 비교한 그래프를 나타내었다. 그 결과 CO2의 경우와 마찬가지로 전산 모사를 통해 추산한 값이 실험 값을 비교적 잘 추산해내는 것을 알 수 있다. 이때 ADD (%)는 CO의 경우 0.
- 34%로 계산되었다. 따라서 PEI-PDMS 복합막의 기체투과 특성을 해석하기 위한 PRO/II 분리막 모듈의 매개변수가 비교적 정확한 값으로 내장되었다는 것을 알 수 있다.
- 78 이었다. 또한 잔류(residue)가스에서 이산화탄소를 원료대비 99.00% 제거할 때 일산화탄소의 회수율은 34.73%이고, 수소의 회수율은 16.46%로써 합성가스 회수효율이 매우 낮음을 알 수 있다. 이것은 복합막이 CO2 만을 투과시키는 것이 아니라 투과 속도에 따라 일부 합성가스 성분들도 함께 투과시키기 때문이다.
후속연구
- 63 ton/hr로 계산되었다. 이러한 결과는 DME 생산 공정에서 이산화탄소 제거공정으로 가장 적절한 공정을 선택하는데 있어 멤브레인 선정에 대한 검토 자료가 될 수 있을 것으로 사료된다.
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