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문제 정의
- 본 연구는 유전체로 산소를 이용하고 기-액 혼합기가 설치된 플라즈마 방전시스템에서 주요 산화제인 OH와 과산화수소 및 오존의 생성에 미치는 운전인자의 영향에 대하여 고찰하여 다음의 결과를 얻었다.
- 본 연구진들은 수중 유전체장벽 방전 플라즈마 반응기에 대한 기초 설계 인자를 찾아내었다(Kim and Park, 2011b). 본 연구의 목적은 기본 플라즈마 반응기의 성능을 개선하기 위한 방법으로 기-액 혼합기를 채택하여 플라즈마에서 발생하는 이온화가스의 용존을 높인 기-액 혼합 플라즈마 시스템에서의 주요 산화제인 OH, O3, 및 H2O2 생성에 미치는 인자의 영향을 고찰하였다.
제안 방법
- 3에 1차 전압이 120 V, 산소 공급량이 5 L/min인 조건에서 기-액 혼합기의 설치가 RNO 분해(a), 과산화수소 (b) 및 오존(c) 생성에 미치는 영향을 나타내었다. 기-액 혼합기의 설치시 산화제 생성에 대한 최적 전압이 내려갈 것으로 예상하여 기-액 혼합기의 효과를 고찰하기 쉬운 조건을 선택하고자 1차 전압을 120 V로 선정하여 실험하였다.
- 기본 플라즈마 반응기는 산소 공급량을 5 L/min으로 유지한 상태에서 1차 전압을 70 ~ 200 V로 실험하였다. 기본 반응기와 개선된 플라즈마 반응기 모두 회분식으로 실험하였다.
- 반응기에 공급하는 가스로는 산소를 사용하였다. 산소 발생장치에서 발생한 공기를 rotameter를 이용하여 유량을 조절한 뒤 공급하였다. 전원 장치는 1차 전원과 2차 전원으로 이루어져 있다.
- 수중의 잔류 H2O2 측정은 1 M NaOH 50 μL를 첨가하여 phenol red를 알칼리 용액으로 발색시켜 UV-Vis spectrophotometer(Genesysis 5, Spectronic)를 사용하여 596 nm에서 흡광도를 측정하고, 과산화수소 표준용액으로 작성한 검량선과 비교하여 농도를 구하였다.
- 초순수와 초순수(전기전도도 19.3 μS/cm)에 NaCl 1 g/L (전기전도도, 2.25 mS/cm), NaCl 5 g/L (전기전도도, 9.43 mS/cm)을 첨가하여 전기전도도를 변화시켜 전기전도도가 산화제 생성에 미치는 영향을 고찰하여 Fig. 6에 나타내었다.
- 플라즈마 반응을 통하여 생성되는 산화제 중 ·OH은 생성량을 직접적으로 측정하기 어려워 ·OH과 선택적으로 반응하는 것으로 알려진 여러 종류의 지표물질을 이용하여 물질의 분해를 통하여 간접적으로 측정하는데, RNO(N, N-Dimethyl-4-nitrosoaniline)가 흡광광도계로 쉽게 측정이 가능하기 때문에 OH의 생성 여부를 RNO 분해를 통하여 간접적으로 확인하였다(Li et al., 2009).
대상 데이터
- , 2009). RNO는 초기농도가 100 mg/L인 용액을 사용하였으며, RNO 농도는 UV-VIS spectrophotometer(Genesis 5, Spectronic)를 사용하여 RNO의 최대 흡수파장인 440 nm를 측정하여 검량선을 사용하여 농도로 나타내었다. 수중의 잔류 O3 농도는 Indigo법을 이용하여 측정하였다.
- 1(a)에 나타낸 바와 같이 기본 플라즈마 반응기 시스템은 방전 전극(내부 전극), 유전체인 석영관, 접지 전극(외부 전극) 및 산기관으로 이루어진 플라즈마 반응기, 220 V 의 입력 전압을 변경할 수 있는 슬라이닥스(Slidacs)와 네온트랜스로 이루어진 전원 공급장치 및 산소 공급장치로 이루어져 있다. 기본 반응기(높이, 30.0 cm; 내경, 10.5 cm)는 반응 부피가 2 L인 원통형이며 유리로 제작하였다. 유전체는 두께가 1 mm, 내경이 7 mm인 석영관을 사용하였다.
- 방전 전극은 직경이 2 mm인 봉 형 전극, 접지 전극은 직경이 1 mm인 전극을 스프링 형태로 만든 후 사용하였으며 두 전극은 모두 티타늄이었다. 반응기에 공급하는 가스로는 산소를 사용하였다. 산소 발생장치에서 발생한 공기를 rotameter를 이용하여 유량을 조절한 뒤 공급하였다.
- 유전체는 두께가 1 mm, 내경이 7 mm인 석영관을 사용하였다. 방전 전극은 직경이 2 mm인 봉 형 전극, 접지 전극은 직경이 1 mm인 전극을 스프링 형태로 만든 후 사용하였으며 두 전극은 모두 티타늄이었다. 반응기에 공급하는 가스로는 산소를 사용하였다.
- 5 cm)는 반응 부피가 2 L인 원통형이며 유리로 제작하였다. 유전체는 두께가 1 mm, 내경이 7 mm인 석영관을 사용하였다. 방전 전극은 직경이 2 mm인 봉 형 전극, 접지 전극은 직경이 1 mm인 전극을 스프링 형태로 만든 후 사용하였으며 두 전극은 모두 티타늄이었다.
- 1(b)에 나타낸 기-액 혼합 반응기 시스템의 플라즈마 반응기 시스템은 기본 플라즈마 반응기의 부피를 줄인 플라즈마 반응기와 기-액 혼합기 및 저장조로 이루어져 있다. 플라즈마 반응기(높이, 30.0 cm; 내경, 8.0 cm)와 저장조(높이, 50.0 cm; 내경, 6.0 cm)는 유리로, 기-액 혼합기는 플라스틱으로 제작하였다. 기-액 혼합 플라즈마 반응기 시스템의 총 반응 부피는 2 L이다.
이론/모형
- RNO는 초기농도가 100 mg/L인 용액을 사용하였으며, RNO 농도는 UV-VIS spectrophotometer(Genesis 5, Spectronic)를 사용하여 RNO의 최대 흡수파장인 440 nm를 측정하여 검량선을 사용하여 농도로 나타내었다. 수중의 잔류 O3 농도는 Indigo법을 이용하여 측정하였다. 수중의 잔류 H2O2 측정은 1 M NaOH 50 μL를 첨가하여 phenol red를 알칼리 용액으로 발색시켜 UV-Vis spectrophotometer(Genesysis 5, Spectronic)를 사용하여 596 nm에서 흡광도를 측정하고, 과산화수소 표준용액으로 작성한 검량선과 비교하여 농도를 구하였다.
성능/효과
- Fig. 4(b)의 과산화수소의 경우는 2 L/min에서 최대의 생성 경향을 나타내었으며, 산소 공급량이 증가하면서 과산화수소 생성량이 감소하는 경향을 나타내었다. Fig.
- Fig. 6(c)의 오존 생성량의 경우 초순수의 오존 생성량이 전기전도도가 높은 NaCl 첨가수보다 낮은 것으로 나타났다. Table 1에 초기 전기전도도와 반응 20분 후의 전기전도도 값을 나타내었다.
- 1) ·OH 생성의 간접 지표인 RNO는 1차 전압의 증가에 따라 감소율이 증가하며, 최적 전압은 160 V 인 것으로 사료되었다.
- 2(a)에서 보듯이 기본 플라즈마 반응기에서 RNO는 1차 전압의 증가에 따라 분해율이 증가하여 200 V까지 선형적으로 감소하는 경향을 보였다. 160 V와 200 V에서의 RNO 분해 경향을 보면 전압을 220 V로 증가하여도 RNO 분해율의 증가는 한계에 도달할 것으로 판단되었다. Fig.
- 2) 산소 공급량이 증가함에 따라 RNO 분해율이 빠르게 증가하였으며, 최적 산소 공급량은 4 L/min으로 나타났다. 수중에서 발생하는 과산화수소는 산소 공급량 증가에 따라 발생량이 증가하는 것으로 나타났고, 오존의 경우 최적 산소 공급량은 4 L/min으로 나타났다.
- 과산화수와 오존의 경우 2차 전압이 증가할수록 과산화수소와 오존 농도가 증가하는 것으로 나타났다. 2차 전압이 증가할수록 전기장 강도를 증가시켜 산화제 생성량이 증가하기 때문에 오염물질의 재거율도 증가할 것으로 사료되었다.
- 3) 2차 전압인 고전압은 증가할수록 RNO 분해율이 증가하고 과산화수소와 오존 생성량이 증가하는 것으로 나타났다. 초순수의 과산화수소와 오존의 생성량이 전기전도도가 높은 NaCl 첨가수보다 0.
- 4) pH가 RNO 분해에 미치는 영향은 적은 것으로 나타났다. 반면 pH가 낮을수록 과산화수소와 오존 생성량이 많은 것으로 나타났고, pH 11에서 오존은 검출되지 않았다.
- 2(c)에 1차 전압의 증가에 따른 오존 생성 농도를 나타내었다. 70 V의 경우 과산화수소 생성 경향과 유사하게 방전 시간의 증가에 따라 생성 오존 농도가 서서히 증가하는 것으로 나타났고 평형 오존 농도는 대략 0.6 mg/L 부근인 것으로 나타났다. 전압의 증가에 따라 생성되는 오존 농도도 증가하는 것으로 나타났다.
- RNO 분해는 시간의 증가에 따라 지수적으로 감속하는 것으로 나타났다. 80 V이하의 1차 전압에서는 과산화수소와 오존 생성량이 서서히 증가하는 것으로 나타났고 100 V 이상의 전압에서는 방전 초기에 과산화수소와 오존이 빠르게 생성된 후 일정한 농도를 유지하는 것으로 나타났다.
- 1%의 제거율을 나타내었다. Fig. 2에서 160 V인 경우 반응 20분에서 최종 RNO 농도는 2.3 mg/L로 나타나 같은 120 V에서 13.5%의 RNO 제거율 증가를 나타내었고, 기본 플라즈마 반응기의 160 V보다 높은 RNO 제거 성능을 나타내어 기-액 혼합기의 적용이 RNO 분해에 효과가 있는 것으로 사료되었다.
- (2007)은 수중에 존재하는 다량의 이온이 수중에서 부분적인 고전압 전기장 형성을 방해하고 스트리머의 형성을 방해하여 화학적 활성종의 생성을 방해한다고 보고하였다. Fig. 6의 결과를 종합하면 전기전도도가 낮은 초순수의 과산화수소와 오존의 생성량이 NaCl 첨가수보다 0.02 ~ 0.05 mg/L 낮은 것으로 나타났으나 RNO 제거율은 유사하게 나타나 화학적 활성종의 생성이 전기전도도에 의해 영향을 받지 않는 것으로 사료되었다.
- 7에 RNO 용액의 pH를 3 ~ 11로 변화시켰을 때 RNO 분해(a), 과산화수소(b) 및 오존(c) 생성 농도 변화를 나타내었다. RNO 분해는 pH가 낮을수록 분해가 잘되는 것으로 나타났으나 차이는 오차 범위에 들 정도로 적게 나타났다. 과산화수소 생성은 pH가 낮을수록 생성량이 높아지는 것으로 나타났고 pH 11의 과산화수소 생성량이 다른 pH에서보다 적은 것으로 나타났다.
- RNO 분해의 경우 2차 전압이 4 kV에서 거의 직선적으로 분해되어 20분의 반응시간동안 68.7%가 제거되었고, 2차 전압이 증가할수록 곡선의 형태를 나타내어 빠르게 분해되는 것으로 나타났다. 과산화수와 오존의 경우 2차 전압이 증가할수록 과산화수소와 오존 농도가 증가하는 것으로 나타났다.
- 4에 1차 전압이 120 V인 조건에서 산소 공급량을 15 kV, 20 kHz 네온트랜스를 이용하고 1차 전압을 160 V 로 유지한 조건에서 유전체의 절연을 위해 공급하는 산소의 공급량 변화에 따른 RNO 분해(a), 과산화수소(b) 및 오존(c) 생성을 나타내었다. RNO의 경우 산소 공급량이 1 L/min에서 가장 낮은 RNO 제거율을 보였으며, 2 L/min으로 증가하면서 RNO 농도가 가장 낮게 나타났으며 산소 공급량이 3 L/min으로 증가하면서 RNO 농도가 약간 증가하는 것으로 나타났다.
- 오존의 경우 pH가 낮을수록 생성량이 증가하는 경향을 나타내었다. pH 3과 pH 5의 오존 생성량 차이는 크지 않았으며 pH가 증가할수록 오존 생성량이 적은 것으로 나타났다. pH 11의 경우 오존이 전혀 검출되지 않는 것으로 나타났다.
- 15 mg/L이하로 낮기 때문에 생성되는 OH의 농도가 낮아 RNO 분해에 기여하는 정도가 매우 적어 RNO 분해가 차이를 보이지 않는 것으로 사료되었다. pH 3에서 생성되는 과산화수소가 농도가 높아 과산화수소에 의해 발생하는 OH을 고려할 때 오존 농도가 낮아도 RNO 분해가 차이나지 않는다고 사료되었다.
- RNO 분해는 pH가 낮을수록 분해가 잘되는 것으로 나타났으나 차이는 오차 범위에 들 정도로 적게 나타났다. 과산화수소 생성은 pH가 낮을수록 생성량이 높아지는 것으로 나타났고 pH 11의 과산화수소 생성량이 다른 pH에서보다 적은 것으로 나타났다. 오존의 경우 pH가 낮을수록 생성량이 증가하는 경향을 나타내었다.
- 7%가 제거되었고, 2차 전압이 증가할수록 곡선의 형태를 나타내어 빠르게 분해되는 것으로 나타났다. 과산화수와 오존의 경우 2차 전압이 증가할수록 과산화수소와 오존 농도가 증가하는 것으로 나타났다. 2차 전압이 증가할수록 전기장 강도를 증가시켜 산화제 생성량이 증가하기 때문에 오염물질의 재거율도 증가할 것으로 사료되었다.
- 1(a)와 같은 기본 반응기에서 공기를 가스로 공급하였을때 최적 공기량이 4 L/min인 경우보다는 낮은 산소 유량에서 최적인 것으로 나타났으며(Kim and Park, 2012), 산소를 공급한 기본 반응기의 경우도 본 연구의 기-액 혼합 플라즈마 방전 시스템과 같은 2 L/min으로 나타났다. 기본 플라즈마 반응기에서는 90 V, 2 L/min에서 평형 과산화수소 농도는 약 2.2 mg/L, 평형 오존 농도는 약 2.0 mg/L로 나타났는데, 과산화수소 농도는 두 반응기 시스템 모두 유사한 것으로 나타났으나 오존은 기본 반응기가 약 0.9 mg/L 높은 것으로 나타났다. 그러나 기본 반응기는 초기 RNO 농도 50 mg/L에서 15분의 49.
- 따라서 과산화수소와 오존은 수중에 용존되어 있는 농도가 감소하지만 이는 OH 라디칼 생성에 사용되어 이것이 Fig. 3(a)에서 보듯이 RNO 농도가 감소되는데 역할을 하는 것으로 사료되었다.
- (2006)은 산성 영역의 pH에서 염료 제거율이 높은데, 7보다 높은 pH에서는 carbonate가 OH의 스캐빈저 역할을 하기 때문에 산성 영역의 pH에서 염료 처리율이 높다고 보고하였다. 따라서 본 플라즈마 반응기와 같은 시스템에서는 OH 라디칼 자체는 pH에 따라 생성되는 농도 차이가 크지 않지만 오존 발생량이 높은 플라즈마 시스템과 분해 대상물질의 종류에 따라 pH의 영향이 다르게 나타날 수 있다고 사료되었다.
- 4) pH가 RNO 분해에 미치는 영향은 적은 것으로 나타났다. 반면 pH가 낮을수록 과산화수소와 오존 생성량이 많은 것으로 나타났고, pH 11에서 오존은 검출되지 않았다. 방전이 진행됨에 따라 질산의 형성 때문에 pH가 감소하는 것으로 나타났다.
- 반면 과산화수소와 오존 농도는 기-액 혼합이 증가할 경우 수중에 더 많이 용존할 것으로 예측되었으나 결과는 반대로 나타났다. 과산화수소의 경우 기본 플라즈마 반응기의 경우 평형 농도에서 2.
- 본 연구 시스템과 유사한 수중 유전체방전 플라즈마 반응기와 15 kV, 20 kHz인 네온트랜스를 이용한 방전실험에서 2차 전압이 낮은 조건에서 코로나 플라즈마가 발생하고, 10 kV 이상의 전압에서 스트리머 방전이 발생하며 12.5 kV 이상에서는 스트리머 안정 상태로 되어 오실로스코프 상에서 스트리머 펄스의 크기는 일정하고 밀도만 증가하여 안정된 방전이 발생한다고 보고한 Yoon (2008)의 결과와 본 실험 장치에 관찰된 플라즈마 현상이 유사한 것으로 사료되었다.
- 2) 산소 공급량이 증가함에 따라 RNO 분해율이 빠르게 증가하였으며, 최적 산소 공급량은 4 L/min으로 나타났다. 수중에서 발생하는 과산화수소는 산소 공급량 증가에 따라 발생량이 증가하는 것으로 나타났고, 오존의 경우 최적 산소 공급량은 4 L/min으로 나타났다.
- Table 2에 초기 pH와 방전의 진행에 따른 pH 변화를 나타내었다. 실험한 모든 pH에서 방전이 진행될수록 pH가 감소하는 것으로 나타났다. 9이하의 pH에서는 20분의 방전 동안 pH가 3부근으로 감소하였으며 pH 11에서만 중성으로 유지되었다.
- Table 1에 초기 전기전도도와 반응 20분 후의 전기전도도 값을 나타내었다. 전기전도도는 초기 전기전도도 값에 관계없이 방전이 진행되면서 전기전도도 값이 증가하는 것으로 나타났고 시간에 따른 전기전도도의 증가는 직선적으로 증가하는 것으로 나타났다. 방전에 따른 전기전도도 증가는 방전의 의해 발생하는 각종 화학적 활성종의 생성 때문인 것으로 사료되었다.
- 3) 2차 전압인 고전압은 증가할수록 RNO 분해율이 증가하고 과산화수소와 오존 생성량이 증가하는 것으로 나타났다. 초순수의 과산화수소와 오존의 생성량이 전기전도도가 높은 NaCl 첨가수보다 0.02 ~ 0.05 mg/L 낮은 것으로 나타났으나 RNO 제거율은 유사하게 나타나 화학적 활성종의 생성에 대한 전기전도도의 영향은 거의 없는 것으로 사료되었다.
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